0 引 言

能源是推动生产进步和生产力发展的重要动力, 但化石燃料大规模利用产生了很多环境问题[1-3]。生物质能源作为污染排放低且可再生的清洁能源,其消费总量占全球一次能源的14%。近年来在国家政策支持和引导下,生物质发电领域蓬勃发展,发电设备的规模不断增加[4]。

我国生物质资源极为丰富,可利用的林业抚育和木材采伐剩余物生物质资源年产量约1.95×108 t[5]。但我国在生物质能源充分利用方面还有较大不足,大量农作物残留的生物质未得到合理处置,不仅造成资源浪费还会破坏环境[6-7]。因此需进一步利用生物质能源。目前针对生物质的利用主要有能源化方向和材料化等方向[8]。其中能源化方向主要分为生物质发电与生物质制成燃料。对于生物质发电,目前主要依靠炉排炉、流化床等传统燃烧设备,建设成本高、利用效率低、污染物排放高。针对这些问题,张兴慧等[9]设计了一种新型的炉膛结构的生物质锅炉及尿素喷淋脱氮系统以降低农村生物质锅炉氮氧化合物排放,发现红木生物质颗粒在过量空气系数为1.1时氮氧化物排放最小值,在一次风二次风之比为6∶4时达最佳燃烧工况,为141.74 mg/m3(9% O2)。倪刚等[10]在50 kW下行炉煤粉综合试验平台上研究生物质与煤的掺混比例、掺混位置、生物质一次风温和风率及不同煤种掺烧后对锅炉NO排放及飞灰可燃物影响。其发现在生物质输入热量掺烧比例为6%时,NO排放最低, 且在还原区掺入生物质的效果最明显,烟煤下降幅度23.47%,贫煤下降幅度13.64%。

中国科学院工程热物理研究所提出的预热燃烧技术[11]燃料适用性广泛、燃烧稳定性较好,氮氧化物排放低且不需外部热源。该技术在煤炭燃料方面,已在千瓦级小试与兆瓦级中试试验平台上验证,发现该技术能使煤炭燃料在预热中发生显著物理和化学改性,可改善燃料燃烧特性及降低燃烧中NOx排放。在生物质燃料方面,杨桂云[12]在30 kW循环流化床热改性装置试验系统上对稻壳进行热改性研究,表明稻壳在热改性后,改性半焦比原料粒径减小、孔隙结构更发达,且比表面积和孔体积显著提升。稻壳流化改性生成低位热值 2.54～2.72 MJ/kg的改性气体,热改性混合燃料利于后续熔融炉内高温燃烧反应,验证了用预热燃烧技术处理草本生物质的可行性。

笔者在前期研究基础上以松木固体颗粒为燃料在千瓦级预热燃烧试验平台上继续进行试验研究,旨在探索木本生物质固体颗粒的预热特性、燃烧特性及NOx排放特性,并为后续研究和工程应用提供数据和理论支持。

1 试 验

1.1 试验装置

本研究试验装置为千瓦级预热燃烧试验平台,如图1所示。试验台主体为预热燃烧器与下行燃烧室。其辅助系统包括空气压缩机、水冷系统等。其中提升管的底部温度由T1显示。预热器提升管中部温度可由T2实时观测。T3代表预热器提升管顶部温度。T4和T5给出返料器温度与预热燃烧器顶部取样点的出口温度。

预热燃烧器本体以循环流化床为原理进行设计,从提升管底部通入一次风,将提升管中物料进行流化且进行助燃。将4 kg石英砂作为蓄热床料在试验前加入至提升管底部,并用电炉将床料加热至500 ℃以上。生物质燃料进入预热燃烧器后,在高温床料的加热下,燃料与一次风混合后发生部分燃烧和气化反应,放出热量,将自身加热到700 ℃。预热燃烧器稳定运行时可完全用生物质自身放出的热量维持预热温度平稳,无需电炉持续加热。预热中生物质会转变为高温预热气体和高温生物质半焦,可统称为预热燃料,预热燃料进入下行燃烧室通过分级配风的方式继续下一步燃烧反应。

1.2 数据采集与取样分析

将5支K型热电偶布置在预热燃烧器内以实时监测炉内温度及时作出调整(热电偶具体位置分别在距离提升管顶部100、500、1 450 mm,返料器处与旋风分离器出口处), 另有10支S型热电偶被安放在下行燃烧室中(其具体位置分别在距离下行燃烧室顶部100、250、400、600、800、1 200、1 600、2 100、2 600和3 200 mm处) 可实时分析不同位置的温度情况。在旋风分离器的出口设置有取样口对预热后高温预热气体及高温生物质半焦进行取样,对高温预热气体通过GC7800气相色谱仪检测气体成分,对高温生物质半焦进行BET分析、拉曼光谱分析和SEM扫描电镜检测。在尾部烟道对烟气进行取样。每个试验工况稳定运行约1 h后进行采样,采样中系统各测点的温度波动控制在 ± 5 ℃。整个采样中, 用冷却水冷却设备来降低样品温度, 以确保样品在取样中没有继续反应。

1.3 试验原料

试验原料为纯松木生物质颗粒,工业分析及元素分析见表1。分布如图2所示,纯松木生物质颗粒在0.5～3.0 mm,d50为2.15 mm,d90为2.72 mm。

1.4 试验工况

预热温度和预热燃烧器空气当量比是使生物质颗粒预热特性、燃烧特性和NOx排放特性变化的关键变量,其中,预热温度为预热燃烧器中最高温度,预热燃烧空气当量比为通入预热燃烧器中空气量与理论燃烧空气量比值。由于预热温度和空气当量比间存在相关联系,故通过协同控制的方式保证预热温度单一变量,研究不同预热温度生物质颗粒的预热燃烧特性。试验采用0.5～3.0 mm的松木生物质颗粒燃料。试验具体运行工况参数见表2,其中过量空气系数α设计为1.2,实际工况约偏差不超过0.05。

2 试验结果及分析

2.1 预热特性

2.1.1 预热燃烧器运行特性

以工况5为例,对预热燃烧器以松木生物质颗粒为燃料时的预热进行稳定性说明,预热燃烧器中各部分的温度波动情况如图3所示。当工况稳定时,最高温度出现在提升管中段,为889 ℃。最低温度出现在提升管底部,为860 ℃,最高温度与最低温度温差为29 ℃。说明预热燃烧器内温度分布均匀,松木生物质颗粒可在预热燃烧器中建立稳定的循环。且预热燃烧器各部分温度稳定,仅随时间发生小范围波动。表明松木生物质颗粒在一次风当量比为0.37,预热温度889 ℃的工况下,可在预热燃烧器中稳定地释放部分热量,使预热燃烧器保持在较高温度,燃烧可控且稳定。验证了运用以上方法对松木生物质颗粒进行预热改性是可行的。

2.1.2 高温预热气体特性

预热燃烧器出口的高温预热气体体积分数如图4所示。随预热温度升高,CO体积占比先上升后下降,H2体积占比先下降后有回升然后再下降,呈波动但总体下降的态势,CO2和CH4缓慢下降。总体上看,随预热温度升高,还原性气体的总体积占比先升高后减小但始终维持在15%以上。说明虽然气化反应和燃烧反应的主导随温度升高不断变化,但预热燃烧器中始终为还原性气氛利于抑制NOx生成。

2.1.3 高温生物质半焦颗粒特性

图5为生物质半焦的氮气吸附脱附曲线。图6为生物质半焦的比表面积、总孔隙体积和平均孔径。由于松木生物质颗粒表面光滑平整,且颗粒结构紧实致密。故其吸附量与比表面积等数值与所得半焦相比可忽略不计。根据气体吸附等温线BDDT分类[13],改性后生物质半焦吸附等温曲线均属于Ⅳ型,在相对压力P/P0=1时,吸附量趋于稳定,此数值即为被测样品的孔隙被填充满的吸附量。由图5可知随预热温度上升,氮气吸附量明显增加,说明在改性后生物质半焦生成了更多孔隙结构。且根据De Boer分类[14],吸附脱附曲线平行会存在A类回滞环,表明松木生物质颗粒预热改性后生物质半焦孔径较为均匀。由图6可知随预热温度升高,总孔容积呈上升趋势,说明预热温度升高利于孔隙结构生成。生物质半焦的比表面积随预热温度升高先增加后减小再增加,其原因可能在预热中,一些孔径随预热温度升高而变大,介孔间产生连结,部分表面积在连结中消失使比表面积减小,到达一定温度后,颗粒孔隙结构出现坍塌,介孔数量再次增多使比表面积增加。试验结果与许多碳基化石燃料得出的结论相近[15-20]。

为更直观地研究生物质半焦颗粒不同预热温度表面差异,如图7所示。利用扫描电镜拍摄记录生物质半焦颗粒表面形貌并进行比较。因颗粒在流态化预热中受热应力强,大颗粒逐渐破碎。此外随挥发性物质的大量释放和化学反应的发生,颗粒表面极有可能出现裂缝和小孔,使孔隙结构更发达,且大分子结构的官能团和支链结构在预热中被破坏,形成小分子,在向外表面迁移中再次附着在颗粒上。放大10 000倍对不同预热温度生物质半焦颗粒表面进行扫描。预热温度升高对表面形貌影响显著,且与图5和图6中颗粒结构的变化一致。

拉曼光谱主要用于碳微晶结构分析,图8为生物质半焦的拉曼光谱,以T=705 ℃为例,其中有一个高斯带(1 580 cm-1)称为G带[21],4个洛伦兹带(1 350、1 620、1 530、1 150 cm-1)分别称为D1、D2、D3和D4[22-23]。G带主要反映气化反应活性低稳定石墨状微晶结构;D1带对石墨单层碳内的结构缺陷作出表征而层与层之间缺陷结构能用D2带表示;D3带与D4带分别为对应混合形式结合的碳结构和碳层边缘且有杂化形式的碳结构。为更直观地分析碳微晶结构的变化,本研究计算了光谱带的相对面积,如图9所示。不同光谱波段的面积比值代表不同含义[24-25],IG /IALL为石墨化度,可通过此比值来表征其结构的完善程度。(ID3 ID4)/IG可反应碳架结构的活性程度,ID1/IG为碳缺陷密度。随预热温度上升,IG/IALL先下降后上升,(ID3 ID4)/IG和ID1/IG先上升后下降。说明预热温度由705 ℃到749 ℃,松木生物质颗粒在高加热速率下解聚脱挥发。导致大分子碳链断裂产生小分子挥发物,降低石墨化程度[26-27],改善反应活性。预热温度由749 ℃到889 ℃石墨化程度增加,活性缺陷碳结构减少,与比表面积的变化一致。其原因可能为挥发分的释放受阻碍,内外表面温差达所需时间延长。

2.2 燃烧特性

图10为下行燃烧室温度沿轴向变化的曲线分布。预热相较于直接燃烧,颗粒在炉中停留时间长且生物质半焦改性明显。在高温生物质半焦进入下行燃烧室后用空气分级燃烧来分区控制氧气含量以达控制燃烧温度目的。故5个工况下燃烧室内的温度峰值均在1 100 ℃以下,热力型NOx的产出极低,可忽略不计。松木生物质颗粒在经预热处理产生的高温预热气体成分中含可燃组分较多(图4),这些气体在被送入下行燃烧室后与二次风混合后可迅速点燃并进行燃烧,因此下行燃烧室顶部温度高,均在940 ℃以上。其中,当T=749 ℃,预热器出口高温预热气体中可燃组分含量最高,进入下行燃烧室后反应最剧烈,导致温度快速上升。但由于输入热功率小,故进入下行燃烧室的预热燃料在释放完热量后温度急速下降。随着预热温度变化,生物质颗粒半焦在下行燃烧室中燃烧情况随之改变,燃烧温度波动,但总体趋势平稳,说明预热处理对松木生物质颗粒的燃烧特性有着明显改善作用。

用式(1)计算松木生物质颗粒的燃烧效率[28]:

η=1-q3-q4,

(1)

(2)

(3)

式中,η为燃烧效率;q3为化学不完全燃烧损失;q4为机械不完全燃烧损失;φ(CO)为一氧化碳在烟气中的体积分数;φ(RO2)为烟气中二氧化合物(如CO2、SO2)的体积分数;afh为飞灰系数,在本试验中由于预热燃烧器及燃烧室不排渣,取1;Cfh为飞灰可燃物含量。

燃烧效率计算结果如图11所示。工况1～5的燃烧效率分别为99.16%、99.22%、99.25%、99.41%与99.36%。随预热改变燃烧效率略改变,总体上生物质颗粒在下行燃烧室实现稳定燃烧,且燃烧效率均在99%以上。

2.3 NOx排放特性

松木生物质颗粒预热后燃烧中NOx排放随预热温度变化如图12所示。NOx最佳排放预热温度705 ℃,此时质量浓度97.79 mg/m3。当预热温度从705 ℃增至787 ℃ ,NOx排放质量分数39.46%。当预热温度从787 ℃增至842 ℃,NOx排放浓度大幅增加,后者NOx排放质量分数约前者的2倍。当预热温度从842 ℃增至889 ℃,NOx排放质量浓度从270.99 mg/m3变化到248.92 mg/m3,下降幅度8.14%。当预热温度升高时,NOx排放浓度趋势与文献[29]所描述的生物质燃烧NOx排放比例变化趋势相同,均先下降后上升。NOx排放与预热燃料特性有着一定联系,将图7与图12联合分析。当预热温度从705 ℃增至842 ℃,发现随预热温度升高,高温生物质半焦的孔隙结构逐渐增多,但NOx排放浓度逐步升高,与一些研究者从煤炭试验所得结果相反[30]。其原因可能生物质颗粒中所含的挥发分成分比例远高于燃煤但固定碳又比燃煤少,故在预热中挥发分大量析出时虽然使孔隙结构增多但也带走了燃料中多的固定碳,使产生的焦炭减少,削弱了下行燃烧室中焦炭对NOx的还原总量使NOx排放浓度升高。在本试验的工况条件,为保证松木生物质经预热燃烧以后有低NOx排放及高燃烧效率,其最佳预热温度705 ℃。

3 结 论

1)预热燃烧技术可实现木本生物质颗粒的燃烧利用。燃料在经预热后,有较发达的孔隙结构及好的燃烧反应活性。预热时,预热燃烧器内温度各处均匀稳定,基本不随时间波动。反应产生的高温预热气体与高温生物质半焦能稳定、连续地进入下行燃烧室且迅速点燃反应。

2)随预热温度变化,改性后生物质颗粒半焦在下行燃烧室中燃烧情况随之改变,燃烧温度波动,但总体趋势平稳。且不同预热温度生物质颗粒的燃烧效率均在99%以上。说明预热处理对松木生物质颗粒的燃烧特性改善作用明显。

3)NOx排放浓度不随预热温度升高单调增加,具体体现为NOx排放浓度先增加后减小。705 ℃,NOx排放浓度最低,为97.79 mg/m3。当预热温度从787 ℃增至842 ℃,NOx排放浓度大幅增加,后者NOx排放浓度约为前者2倍。其由于高温度预热气体带着生物质半焦进入下行燃烧室后产生剧烈的燃烧氧化反应,使NOx排放浓度升高。在本试验的工况条件,为保证松木生物质经预热燃烧以后有低NOx排放及高燃烧效率,其最佳预热温度705 ℃。

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Preheating and combustion characteristics of pine biomass particles

ZHANG Jinyang1,2,OUYANG Ziqu1,2,3,DING Hongliang2,3,SU Kun2,3

(1.Research Center of Fluid Machinery Engineering and Technolagy,Jiangsu University,Zhenjiang 212013,China;2.Institute of Engineering Thermophysics,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100190,China; University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China)

Abstract：Pine biomass particles as a fuel source and integrated advanced self-preheating combustion technology was employed to achieve fluidized combustion within the furnace. The preheating modifications of woody biomass particles under different preheating temperatures were examined using a kilowatt level preheating combustion test rig. BET, SEM scanning electron microscopy and Raman spectral band comparison methods were employed to detect and analyze the specific surface area, total pore volume, nitrogen isothermal adsorption and desorption characteristics, particle morphology and other key physical property parameters of high temperature biomass semi-coke. The findings indicate that an increase in preheating temperature results in a noticeable rise in nitrogen adsorption amount, suggesting that the modified biomass semi-coke possesses a more developed pore structure. The depolymerization and devolatilization of pine biomass particles at high heating rates, combined with the analysis of carbon microcrystalline structure, result in the disruption of macromolecular carbon chains and the generation of small molecular volatiles, thereby enhancing reactivity. The modified high-temperature biomass semi-coke exhibits rapid attainment of stable combustion within the descending combustion chamber, with a remarkable combustion efficiency reaching 99% in terms of its combustion characteristics. In terms of NOx emissions, the combustion temperature is maintained at 1 100 ℃ under all experimental conditions to prevent the formation of thermal NOx. It is noteworthy that the concentration of NOx emissions from pine biomass particles does not exhibit a linear relationship with preheating temperature. Specifically, at 842 ℃, the concentration of NOx emissions peaks and then begins to decrease. Within the range of test temperatures, when the preheating temperature is set at 705 ℃, the concentration of NOx emissions reaches its lowest value, namely 97.79 mg/m3. In conclusion, for ensuring low NOx emissions and high combustion efficiency in pine biomass after preheating combustion, this study recommends an optimal preheating temperature of 705 ℃.

Key words：biomass particle;self-preheating burner;fuel modification;combustion characteristics;NOx emission

中图分类号：TK16

文献标志码：A

文章编号：1006-6772(2024)07-0127-08

收稿日期：2023-03-07;责任编辑：戴春雷

DOI：10.13226/j.issn.1006-6772.23030704

基金项目：中国科学院战略性先导科技专项资助项目(XDA29010200);中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划资助项目(YSBR-028);中国科学院青年创新促进会资助项目(2019148)

作者简介：章锦阳(1997—),男,浙江温州人,硕士研究生。E-mail:zhangjinyang@iet.cn

通讯作者：欧阳子区(1987—),男,北京人,研究员,博士。E-mail:ouyangziqu@iet.cn

引用格式：章锦阳,欧阳子区,丁鸿亮,等.松木生物质颗粒预热燃烧特性试验[J].洁净煤技术,2024,30(7):127-134.ZHANG Jinyang,OUYANG Ziqu,DING Hongliang,et al.Preheating and combustion characteristics of pine biomass particles[J].Clean Coal Technology,2024,30(7):127-134.