氯盐改性堇青石吸附剂氧化烟气中Hg0的试验

邢向文1,2，方蓓蓓1,2，张肖阳1,2，崔 琳1,2，董 勇1,2

(1.山东大学 能源与动力工程学院，山东 济南 250061；2.山东大学 燃煤污染物减排国家工程实验室，山东 济南 250061)

摘 要:汞具有挥发性且有剧毒，是煤中有害痕量重金属元素之一。在燃烧过程中，燃煤中的汞主要以Hg0的形式释放到烟气中。烟气中的Cl元素可将Hg0高效氧化成Hg2 ，Hg2 可在下游的除尘和湿法脱硫设备中被捕集脱除。然而，我国燃煤大部分属于低氯煤，燃煤电厂烟气中Hg0比例较高，造成电厂现有烟气污染物控制单元对Hg0的协同脱除效率较低。针对我国燃煤氯含量较低，烟气中Hg0氧化效果差，Hg0含量高的问题，提出利用4种氯盐对堇青石进行浸渍改性，制备成MClx/Cord吸附剂，对该吸附剂进行较宽温度窗口的Hg0氧化试验，探究氯盐改性堇青石对Hg0的氧化性能。结果表明：在0～8% O2体积分数和150～350 ℃时，堇青石载体Hg0脱除效率最高仅8%；而用CaCl2、MgCl2、FeCl3和CuCl2改性后堇青石吸附剂的Hg0脱除效率分别达30%、95%、97%和98%。可见，氯盐改性极大提高了堇青石吸附剂氧化Hg0的性能。温度和O2体积分数对MgCl2/Cord、CaCl2/Cord和FeCl3/Cord吸附剂中的氯元素析出影响很大，造成Hg0脱除效率波动较大。CuCl2/Cord的Hg0脱除效率受温度和O2体积分数影响不大，Hg0脱除效率稳定在93%以上，表现出非常稳定的氧化Hg0性能，适合作为氧化烟气中Hg0的潜在吸附剂。氯盐浸渍改性可提高堇青石对Hg0的氧化性能，CuCl2浸渍改性堇青石具有最佳的Hg0氧化效果，且几乎不受温度和O2体积分数变化的影响。

关键词:单质汞；堇青石；氯盐；浸渍改性；Hg0脱除

0 引 言

汞具有挥发性、低水溶性、迁徙性，且有剧毒，可通过呼吸道、皮肤或消化道等途径侵入人体，严重危害人体健康[1]。随着化石燃料的消耗，大量汞排放到大气中，严重危害了人类健康和生态环境。GB 13223—2011 《火电厂大气污染物排放标准》规定燃煤电厂烟气汞排放质量浓度不高于30 μg/m3 [2-3]。面对越来越严格的Hg0排放标准，如何经济高效控制汞的排放成为世界各国共同面对的问题[4-5]。

燃煤电厂被认为是最大的人为汞排放源[6]。煤燃烧过程中，汞主要以Hg0形态释放到烟气中[7]。随着烟气流出炉膛，烟气温度不断降低，一部分气相Hg0会转化为以颗粒态存在的汞(Hgp)，一部分被氧化生成二价汞(Hg2 )[7-9]。Hgp易被除尘设备捕集，Hg2 易溶于水，可在后续湿法脱硫过程捕集，而Hg0具有不溶性和高挥发性，很难通过现有烟气净化设备脱除[9-10]。为减少Hg0排放，吸附、催化、等离子体、光化学和光催化和湿式氧化等一系列控制方法被深入研究[11-13]。烟气中Hg0的氧化联合脱硫浆液吸收工艺，被认为是工艺简单、经济有效的脱汞技术之一。烟气中的HCl等含氯化合物被认为是促进Hg0氧化最重要的气体组分，Cl元素可与Hg0迅速反应生成HgCl2或Hg2Cl2。其中，HgCl2是气态Hg2 的主要存在形式[14-16]。煤中氯元素含量越高，燃烧后烟气中Hg2 含量越高[17-18]。因此，通过提高燃煤或烟气中氯元素含量来提高Hg0氧化效率一直是研究热点。

研究表明，向燃煤中添加CaCl2等含氯组分可促进Hg0氧化，且活性氯最可能与固体表面的Hg0反应，减弱Hg0的挥发和析出[19-20]。向烟气中通入Cl2和HCl来增大烟气中氯元素的浓度可显著促进Hg0氧化生成HgCl2，氯含量越高，Hg0转化率越高，且Cl2对Hg0氧化性强于HCl[12,15,21]。此外，利用HCl、CaCl2、ZnCl2、CuCl2、NH4Cl等含氯组分对SCR催化剂和汞吸附剂(CeO2-ZrO2、活性炭、α-Fe2O3)进行负载改性，可强化Hg0被活性氯元素氧化生成HgCl2，显著提高Hg0的脱除效率[9,22-30]。基于电厂湿法脱硫废水和冶金工业废水中含有高浓度的CaCl2、MgCl2、CuCl2和FeCl3等氯盐，结合氯元素较强的Hg0氧化能力，笔者提出利用工业废水中的氯盐为氯源，制备含氯堇青石吸附剂用于氧化烟气中的Hg0，拓宽含氯工业废水的利用途径，实现以废治废。通过固定床反应器评价含氯吸附剂进行Hg0的氧化性能，考察温度和O2体积分数对Hg0氧化性能的影响。该研究对少氯或无氯烟气中Hg0的控制具有重要的指导意义。

1 试 验

1.1 吸附剂的制备

将块状堇青石进行研磨，过40～60目(0.250～0.425 mm)筛，获得堇青石载体，用去离子水清洗后，在烘箱中120 ℃干燥12 h备用。称取一定量的金属氯盐(CuCl2、CaCl2、MgCl2和FeCl3)溶解于去离子水中，配置成3%氯化物的水溶液。然后称取适量堇青石，置于氯化物溶液过量浸渍，将制得的混合物静置4 h，置于烘箱中120 ℃隔夜烘干，最后制得氯化物改性的堇青石吸附剂，记为MClx/Cord(M=Cu、Ca、Mg和Fe)。

1.2 评价系统

在固定床反应系统上进行Hg0的氧化试验，系统如图1所示。该系统主要由模拟烟气系统、汞发生装置、固定床反应器和测汞仪组成[6]。模拟气体通过气体质量流量计控制，总流量为1 200 mL/min，其中通过汞渗透管的载汞N2流量为700 mL/min，O2体积分数分别取0、4%和8%，平衡气为N2。通过改变水浴锅温度控制Hg0质量浓度，配气中汞质量浓度保持在45 μg/m3，误差控制在5%以内。0.25 g 吸附剂置于内径6 mm含石英棉床层的石英管，反应空速约为200 000 h-1。Hg0浓度采用VM3000汞在线监测仪实时测定，尾气用活性炭吸收后排放到大气中。每次测试需先将气流切换到旁路，待Hg0浓度稳定后，将气流切换到含有吸附剂的主路进行Hg0氧化试验，每次脱除试验均持续1 h。吸附剂对Hg0的脱除效率η为

图1 试验系统
Fig.1 Experimental system

其中，Cin为入口Hg0质量浓度，μg/m3；Cout为出口Hg0质量浓度，μg/m3。

2 结果与讨论

2.1 表征分析

利用PW4400 X射线荧光光谱仪进行X射线荧光光谱分析(XRF)，测定吸附剂表面氧化物的种类和含量。

氯盐改性堇青石的XRF表征数据见表1。堇青石表面检测到SiO2、Al2O3、MgO和Fe2O3等氧化物，未检测到氯元素。而负载氯盐后，3% CaCl2/Cord、3% MgCl2/Cord、3% CuCl2/Cord和3% FeCl3/Cord表面Cl元素质量分数分别增加到4.800%、5.050%、1.780%和0.837%，表明氯成功负载到堇青石载体上。

表1 XRF表征数据
Table 1 XRF characterization data %

2.2 氯盐改性堇青石脱汞性能试验

2.2.1 堇青石脱汞性能

图2为温度和O2体积分数对堇青石氧化Hg0的影响。堇青石在350 ℃和4% O2时Hg0脱除效率最佳为8.5%，表明堇青石载体对Hg0的氧化性能很差。当温度由150 ℃升高到350 ℃，堇青石对Hg0的脱除效率由6%上升到8%，Hg0脱除效率微弱上升；在150～350 ℃，随O2体积分数增加，堇青石对Hg0的脱除效率始终低于9%。表明堇青石载体对Hg0几乎无氧化作用，O2体积分数和温度变化几乎不影响堇青石脱除Hg0。

图2 温度和O2体积分数对堇青石脱除Hg0的影响
Fig.2 Influence of temperature and oxygen content on the removal of Hg0 by cordierite

2.2.2 CaCl2/Cord脱汞性能

图3为温度和O2体积分数对CaCl2/Cord氧化Hg0的影响。在150和250 ℃时，最高Hg0脱除效率均在28%左右；当温度提高到350 ℃时，CaCl2/Cord的Hg0脱除效率最高为30%，Hg0脱除效率变化幅度较小。浸渍CaCl2可在一定程度上促进堇青石对Hg0的氧化。在无氧气氛下，温度由150 ℃ 升高到350 ℃，CaCl2/Cord对Hg0的脱除效率由约5%升高到15%，脱除效率随温度升高轻微上升，这主要是由于温度升高促进CaCl2分解生成活性Cl[26]，有利于Hg0氧化；当温度为350 ℃时，O2体积分数由0升高到4%，Hg0脱除效率由15%升高到30%，CaCl2/Cord对Hg0的脱除效率随O2体积分数的增加而增加；O2体积分数增加到8%时，Hg0脱除效率降低到22%，CaCl2/Cord对Hg0的脱除效率逐渐减小。表明体积分数4% 的O2具有最佳的Hg0脱除效率，O2有利于促进CaCl2/Cord产生活性氯，而过量的O2则不利于活性氯的生成和析出，不利于Hg0氧化。而在4% O2条件下，Hg0的脱除效率随温度升高缓慢提高，表明温度对于CaCl2/Cord吸附剂氧化Hg0的效果影响不大。可见，CaCl2/Cord不适合作为Hg0的吸附剂。

图3 温度和O2体积分数对CaCl2/Cord脱除Hg0影响
Fig.3 Influence of temperature and oxygen content on Hg0 removal of CaCl2/Cord

2.2.3 MgCl2/Cord脱汞性能

图4为温度和O2体积分数对MgCl2/Cord吸附剂脱除Hg0的影响。150 ℃时，MgCl2/Cord吸附剂氧化Hg0的能力随O2体积分数升高而下降。无氧条件下，MgCl2分解产生的活性氯数量较多，能与Hg0发生较好的固定反应；而O2引入反应后，O2和Hg0与MgCl2发生竞争反应，产生的活性氯数量下降造成Hg0脱除效率下降。当温度提高至250 ℃和350 ℃，MgCl2/Cord吸附剂的脱汞能力随O2体积分数的增加逐渐提高。当温度为350 ℃，MgCl2/Cord吸附剂对Hg0脱除效率比较稳定，且均高于90%。O2体积分数为8%时，MgCl2/Cord吸附剂对Hg0脱除效率接近100%，且性能非常稳定。较高的反应温度能提高MgCl2的分解速率，添加O2有利于产生更多的活性氯，从而促进Hg0氧化。因此，MgCl2/Cord吸附剂较适合用于高温烟气中Hg0的氧化。

图4 温度和O2体积分数对MgCl2/Cord脱除Hg0影响
Fig.4 Influence of temperature and oxygen content on MgCl2/Cord removal of Hg0

2.2.4 FeCl3/Cord脱汞性能

温度和O2体积分数对FeCl3/Cord吸附剂氧化Hg0的影响如图5所示。150 ℃时，FeCl3/Cord吸附剂的氧化Hg0性能受O2体积分数影响较小，脱除效率维持在78%左右。温度提高至250 ℃时，引入O2后，FeCl3/Cord吸附剂对Hg0脱除效率明显提高。O2体积分数为4%时，Hg0脱除效率达90%。温度为350 ℃时，FeCl3/Cord吸附剂对Hg0脱除效率均达到90%以上，但在1 h测试过程中，Hg0脱除性能逐渐下降，这是由于高温和O2条件促进FeCl3氧化分解。温度越高、O2体积分数越大，可加速FeCl3分解，生成的气态氯也易被气流吹走，不利于FeCl3/Cord吸附剂长时间的脱汞。因此，FeCl3/Cord不适合作为烟气中Hg0的吸附剂。

图5 温度和O2体积分数对FeCl3/Cord脱除Hg0影响
Fig.5 Influence of temperature and oxygen content on FeCl3/Cord removal of Hg0

2.2.5 CuCl2/Cord脱汞性能

温度和O2体积分数对CuCl2/Cord吸附剂氧化Hg0的影响如图6所示。在设计工况下，CuCl2/Cord对Hg0的脱除效率均保持在95%以上。CuCl2/Cord对Hg0的氧化性能均优于其他氯盐改性的堇青石吸附剂。150～350 ℃时，随O2体积分数增加，CuCl2/Cord对Hg0的脱除效率由93%增加到97%，脱除效率略增加，表明O2利于CuCl2/Cord对Hg0的脱除。温度由150 ℃升高到350 ℃，CuCl2/Cord的Hg0脱除效率小幅增加，表明升温会促进Hg0氧化。可见，CuCl2/Cord吸附剂具有活性高、稳定性好和反应温度窗口大等优点，具有潜在的工业应用前景。

图6 温度和O2体积分数对CuCl2/Cord脱除Hg0影响
Fig.6 Influence of temperature and oxygen content on CuCl2/Cord removal of Hg0

2.3 MClx/Cord吸附剂氧化吸附Hg0性能对比

图7为O2体积分数4%，150～350 ℃时MClx/Cord吸附剂对Hg0的脱除效率。150～350 ℃，CuCl2/Cord的Hg0脱除效率始终保持近100%，具有最高的Hg0脱除效率，且Hg0脱除效率随温度变化不大。CaCl2/Cord的Hg0脱除效率仅30%，且Hg0脱除效率随温度变化不明显。MgCl2/Cord和FeCl3/Cord也具有较高的Hg0脱除效率，但其脱除效率受温度变化影响较大，效率不稳定。因此，4种氯盐改性堇青石吸附剂中，CuCl2/Cord具有高效、稳定和宽温度窗口的Hg0脱除性能。

图7 MClx/Cord吸附剂Hg0氧化性能对比
Fig.7 Comparison of Hg0 oxidation performance of MClx/Cord adsorbents

3 结 论

1)O2体积分数0～8%和150～350 ℃工况内，堇青石最佳Hg0脱除效率为8%，而用CaCl2、MgCl2、FeCl3和CuCl2改性后Hg0最佳的脱除效率分别达到30%、95%、97%和98%，氯盐浸渍可有效改善堇青石氧化Hg0的效果。

2)温度和O2体积分数对堇青石和CuCl2/Cord的Hg0氧化脱除效率影响不大。对于MgCl2/Cord、CaCl2/Cord和FeCl3/Cord，温度和O2体积分数对吸附剂中的氯元素析出影响较为复杂，Hg0脱除效率波动较大。

3)CuCl2/Cord的Hg0脱除效率保持在93%以上，具有非常稳定、高效的脱汞性能，适合作为氧化烟气中Hg0的潜在吸附剂。

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Experimental study on oxidation removal of elemental mercury from flue gas by chloridesalts modified cordierite adsorbents

XING Xiangwen1,2，FANG Beibei1,2，ZHANG Xiaoyang1,2，CUI Lin1,2，DONG Yong1,2

(1.School of Energy and Power Engineering,Shandong University,Jinan 250061,China;2.National Engineering Laboratory for Reducing Emissions from Coal Combustion,Shandong University,Jinan 250061,China)

Abstract:Mercury is one of the harmful trace heavy metal elements in coal with strong volatility and toxicity. During coal combustion,mercury is mainly released into the flue gas in the form of Hg0. The element Cl in flue gas can efficiently oxidize Hg0 to Hg2 ,and then Hg2 can be removed in downstream dust removal and wet desulfurization facilities. However,most of the coal in China belongs to low-chlorine coal,resulting in a high proportion of Hg0 in flue gas,and the low mercury removal efficiency of existing flue gas pollutant control units in power plants. In order to solve the problems of low chlorine content,poor oxidation effect and high content of Hg0 in flue,it was proposed to impregnate cordierite with four kinds of chlorine salts to prepare MClx/Cord adsorbent. The Hg0 oxidation experiment of the adsorbent with a wide temperature window was carried out to explore the oxidation performance of cordierite modified by chlorine salts to Hg0. The results show that in the range of 0-8% O2 content and 150-350 ℃,the highest Hg0 removal efficiency of cordierite is only 8%,while that of cordierite sorbents modified with CaCl2,MgCl2,FeCl3 and CuCl2 reach 30,95,97 and 98%,respectively. It can be seen that the chlorine salts greatly improve the performance of cordierite sorbents for removal of Hg0. The temperature and oxygen content have great influence on the Hg0 removal performance of MgCl2/Cord,CaCl2/Cord and FeCl3/Cord. The temperature and O2 content have little influence on the Hg0 removal efficiency of CuCl2/Cord,which is always more than 93%. CuCl2/Cord shows a stable performance on mercury oxidation removal,so it is suitable to be used as a potential oxidation sorbent for oxidation and adsorption removal of Hg0 from flue gas. Chlorine salt impregnation modification can improve the oxidation performance of cordierite to Hg0. Cordierite modified by CuCl2 impregnation has the best Hg0 oxidation effect,and it is almost not affected by the change of temperature and O2 content.

Key words:elemental mercury;cordierite;chloride salts;impregnation modify；Hg0 removal

中图分类号:X701

文献标志码:A

文章编号:1006-6772(2022)04-0051-08

收稿日期:2021-02-20;

责任编辑:常明然

DOI:10.13226/j.issn.1006-6772.21130005

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基金项目：国家自然科学基金资助项目(51976108)

作者简介:邢向文(1997—)，男，山东淄博人，硕士研究生。E-mail：xingxiangwen1997@163.com

通讯作者：董 勇(1967—)，山东寿光人，教授，博士。E-mail：dongy@sdu.edu.cn

引用格式:邢向文，方蓓蓓，张肖阳，等.氯盐改性堇青石吸附剂氧化烟气中Hg0的试验[J].洁净煤技术，2022,28(4):51-58.

XING Xiangwen，FANG Beibei，ZHANG Xiaoyang,et al.Experimental study on oxidation removal of elemental mercury from flue gas by chloridesalts modified cordierite adsorbents[J].Clean Coal Technology，2022,28(4):51-58.