2060碳中和
适用可再生能源不确定特性的合成氨多稳态柔性工艺技术
0 引 言
在双碳背景下,风光可再生能源发电是能源发展的重要方向[1],截至2022年,我国可再生能源新增装机1.52亿kW,占新增发电装机的76.2%,可再生能源装机总量达12.13亿kW,超过火电装机量,可再生能源发电量2.7万亿kWh,占发电总量31.3%、占新增发电量81%。但是由于风光资源的间歇性、不稳定和难以预测性,风光发电大规模上网面临挑战,成为风光绿电发展的瓶颈之一[2]。风光发电制绿氢可以实现长周期存储和多种能源形式转化,具有零碳排放特征,是解决风光电力消纳的重要途径,有望与电能一同成为未来能源体系的两大支柱。国家制定了相应的氢能发展战略[3-5],但是由于风光绿电成本、微电网结构、电解水工艺能效、材料氢脆等问题,绿氢在制-储-运-用各环节均面临安全性与经济性挑战[6]。在此背景下,绿电制氢制氨的“电制绿氨”路径被认为是解决绿电、绿氢技术经济困局的重要途径之一。此外,绿电耦合化工在解决绿电消纳难题的同时,还是绿色化工发展的重要方向。以减碳为例,合成氨生产所消耗的煤和天然气量占全社会化石能源消耗总量约5%,碳排放量在2%[7-8],“电制绿氨”将大幅度降低化肥行业的碳排放量。
氨由氢气和氮气通过催化反应合成。合成氨“哈-博”工艺是当前应用最广的工艺路径,工艺包、催化剂、合成塔等关键技术和设备已成熟[9]。但现有合成氨工艺的技术经济性建立在8 760 h稳态运行基础上,强调“安稳长满优”运行模式。显然,在风光资源不确定性特征下,成熟合成氨的稳态工艺技术已无法满足“电制绿氨”运行需要,有必要开发适应可再生能源特性的“电制绿氨”工艺包、关键设备和控制技术,以解决“源网氢氨”复杂技术特征耦合下的设计问题、装置问题和运行问题[10-11]:① 风光可再生能源的利用效率与经济性;② 适应可再生能源波动特性的合成氨催化剂、工艺与装备;③ 频繁变负荷与低负荷运行的氢氨一体化计划、调度与控制技术。
对此,学术界和工业界展开大量研究。NAYAK-LUKE等[12-13]对绿氨技术经济性进行分析;拓普索、卡萨利、施耐德等对绿氨工艺路线与控制技术进行研究[14-15],提出了储能 常稳态工艺和柔性合成氨工艺。
储能 常稳态工艺通过电化学储能和储氢,在一定程度和时域范围内解决资源波动性难题。但此方案经济性挑战很大,经测算每增加10 min电化学储能,绿氢成本将增加约0.1元/m3,合成氨成本约200元/t;另外,储能 常稳态工艺未解决低负荷低能耗运行难题,综合能耗高。柔性合成氨工艺则将工艺流程分解为多个柔性制造单元,可在小时级、甚至更小时域尺度上实现对风光波动的跟随性,无需储氢。柔性合成氨工艺优化了储能成本,提升了风光资源利用率,但对化工端运行要求很高,需在宽负荷范围内实现小时级的负荷调整,调整范围10%~110%,调节速率3%/min,相比现有成熟工艺提升幅度非常大(经济运行负荷在70%~110%、负荷调整速率≤0.5%),对合成氨催化剂、反应动力学调控、能质网络平衡性、暂态安全运行控制、压力容器设备选型与运行模式,甚至设备材料提出高要求,现有技术难以满足。同时,在无储氢条件下的电制氢运行控制效率能否满足化工侧的柔性响应要求也存在挑战,工程实现难度巨大。
鉴于储能 常稳态合成氨工艺和柔性合成氨工艺均存在技术局限,笔者提出了适应可再生能源波动特性的“电制绿氨”多稳态柔性工艺路径,开发了相应的工艺包、合成塔、先进控制和基于预测的氢氨协同调度平台等成套技术方案,以支持“电制绿氨”安全和经济运行。
1 多稳态柔性“电制绿氨”工艺
适应可再生能源波动特性的合成氨多稳态柔性工艺如图1所示(工况A~F为一定风光发电条件下对应的优化稳态工况)。多稳态柔性工艺基于风光出力特性,融合氢制储用安全边界与制氨反应动力学机制,以“氢-氨”协同下的安全性、经济性为目标,整定优化一定时域内的稳态运行负荷与运行周期,达成“电制绿氨”安全性与经济性间的平衡,实现合成氨宽范围经济可行运行。多稳态柔性工艺不追求零储氢量,而是在安全和投资优化目标下,确定最优经济储量。
图1 面向可再生能源的合成氨多稳态柔性工艺
Fig.1 Multistable-flexible ammonia process for renewable power
多稳态柔性工艺包括多稳态和柔性两方面技术:
1)多稳态设计与运行。相比传统合成氨工艺面对满负荷条件下的单一稳态优化模式,多稳态工艺针对项目属地风光资源特性,综合制储氢容量配置与复杂工况条件下的合成氨反应动力学机制,整定优化一定时域空间内的稳态运行负荷[16]。多稳态工艺包括满足宽负荷运行要求的多个稳态优化工况,相比柔性工艺显著降低了负荷调整频率,提升了安全性,也降低了安全保证性投资。多稳态工艺设计的技术核心是最优化整定风光出力条件下的稳态运行负荷和对应的运行时域。
2)柔性优化。柔性优化是在整定稳态负荷下,合成氨系统可安全承受的负荷波动空间,即柔性空间。负荷波动产生的可能原因是装置系统本身的运行振荡、风光资源短期内的小幅功率变化、风光资源出力预测误差累积等。柔性运行空间越大,系统运行自适应性越好,安全性越好[17]。柔性空间优化需通过强化氨合成反应动力学轨迹并优化氢氨一体化“电-热-质”平衡空间实现。
2 多稳态柔性工艺关键技术
2.1 多稳态柔性“电制绿氨”工艺整体技术架构
“电制绿氨”涉及电-氢-氨多专业领域的复杂耦合,多尺度、时滞性、时变性特点明显。从“能-质”转化科学基础出发,研究非平稳运行状态下质量、热量、动量传递及合成反应的非线性过程机制,揭示动态条件下合成塔温度、压力、循环气、压缩机与热网络等因素对运行安全、协同控制和综合能耗水平的协同影响机制[18-21],解决“电制绿氨”关键核心技术。多稳态柔性合成氨工艺整体技术架构如图2所示。
图2 多稳态柔性合成氨工艺整体技术架构
Fig.2 Technical architecture of multistable-flexible ammonia process
“电制绿氨”需解决的技术包括:
1)复杂工况条件下的技术优化。① 设计优化:主要包括电氢氨协同设计技术、容量配置优化技术、催化剂及关键设备、多稳态整定优化方法、柔性空间优化技术、低负荷运行能耗优化、停机热备设计优化、氢氨一体化的能质网络综合优化设计[22]。② 运行控制:主要包括电-氢-氨协同调度技术、暂态控制策略、设备可靠性与工艺优化、数字孪生、智能控制技术。
2)适应可再生能源波动性的安全技术体系。① 操作安全性:主要包括安全监测物联网技术、早期安全预警技术、操作优化与安全风险管控一体化技术、巡视巡检技术、设备预测性管理技术、智慧应急处置技术。② 长周期安全:主要包括电氢氨协同下全生命周期安全性、动设备平均故障周期与预测性维护、压力设备长疲劳管控、设备氢脆性能优化技术。
2.2 多稳态运行负荷与运行周期的整定优化技术
“电制绿氨”的多稳态整定运行负荷及运行周期与风光资源特性、储氢规模、氨反应动力学机制,及暂态过程调控安全性相关[23],提出多稳态运行负荷与运行周期整定优化模型如下:
(1)
式中,Pmax为以合成氨运行效益最佳为优化目标;tD为稳态运行周期,分别为合成氨售价(元/t)、氨产量(t/h)、氢气成本(元/t)、合成氨所耗氢气量(t/h)、空分制氮成本(元/t)与氮气耗量(t);Cop为操作运行费用,元;Cf为固定成本,元。
约束条件如下:
1)基于合成氨反应动力学的氢、氨平衡。
(2)
(3)
式中,分别为整定稳态负荷i(%)、负荷对应的合成氨正反应、逆反应反应常数;Pt(H2)、Pt(NH3)分别为合成塔中t时刻的氢、氨分压,MPa;gmax为最大设计负荷,%。
式(2)为合成塔在负荷gi稳态运行周期内的氨产量公式,可以看出氨产量与氢氨分压刚性相关,式(3)表明合成氨反应常数与整定负荷的相关性。
2)风光可再生能源发电制绿氢:
(4)
式中,分别为稳态运行周期内的电制氢产量(t)、t时段新能源发电量(kWh)和电能制氢转化系数(t/kWh)。
3)氢气制储用平衡:
(5)
(6)
式中,分别为稳态运行周期前、稳态运行周期后的氢储罐储氢量及任意时刻t的储氢量,
分别为储氢罐的最小及最大储氢量,
分别为t时段合成氨所耗氢气量与电制氢量,t/h。
面对多稳态柔性合成氨工艺设计优化问题,和gi为目标设计量,属地风光属性、安全技术指标、投资收益率、操作技术性能指标等为输入变量,是典型的多准则下的多目标优化问题,构建式(7)~(9):
tD=f(Dresoure,Isecurity,Aoperation,gi),
(7)
(8)
gi=f(Dresoure,Isecurity,Aoperation)
(i=1,2,…,n),
(9)
式中,Dresoure、Isecurity、Aoperation分别为属地风光资源属性、安全保证性投资、操作运行能力,操作运行能力包括计划调度、智能控制、安全与应急等;f(i)为最优化函数。
上述模型包括风光出力预测、氢制储、合成氨负荷与稳态周期、催化剂性能、热平衡、过程安全性等关键因素。采用高维模型表征、非线性整数规划、高保真代理模型等技术[24-25],开发了多时域尺度下的能质平衡整定方法与时滞校正技术,构成后续计划调度和控制优化的模型基础。
2.3 催化剂结构性能与合成塔设计优化
氨合成催化剂的载体结构对于金属活性位性能和宏观动力学性能具有非常重要的影响。针对多稳态柔性运行的变工况要求,研究了催化剂种类、表观性质、堆积方式和流场条件下的宏观性能与失活规律,精确描述了催化剂在多稳态工况下的活性可操作区间。
目前广泛使用的合成氨催化剂是铁系催化剂,可在420~460 ℃、12~14 MPa低温低压下完成氨合成反应,稳态运行非常成熟。钌基催化剂也已实现更优的反应温度和压力(410~420 ℃、10.5~11.5 MPa),2019年在江苏宿迁禾友化工成功应用。研究了铁系、钌系催化剂在非稳态工况下的结构稳定性与活性性能,并且通过掺杂稀土元素优化催化剂结构性能以优化柔性复杂工况下的氨合成反应效率。掺杂稀土元素提升催化剂适应变负荷操作的结构性能如图3所示。结果表明,MgO上负载Ru增加时有利于提升低负荷下的催化反应效率,掺杂稀土氧化物(Sm、La)可以有效提升催化剂复杂工况下的活性性能。
图3 掺杂稀土元素提升催化剂适应变负荷操作的结构性能
Fig.3 Doping rare earth elements to enhance the structural performance of catalysts
融合催化剂宏观反应动力学机制,搭建氨合成塔仿真模型,如图4所示。
图4 氨合成塔内部结构仿真模型
Fig.4 Simulation model of internal structure of ammonia synthesis tower
采用二次多项式代理模型拟合反应器结构参数、操作条件和出口转化率的变化关系。多项式方程为
(10)
其中,y为输出变量,包括反应器出口转化率、出口温度等,记为集合M;m为集合M中相应的输出变量,m∈M;x为输入变量,包括反应器入口H2、N2、NH3流量,反应器入口温度,反应压力等,记为集合N;n为集合N中相应的输入变量,n∈N;am,0为输出变量ym所对应的常数项参数;bm,n为输出变量ym所对应的第n个输入变量的一次项参数值;cm,n,n′为第m个输出变量所对应的二次项系数。此外,为了研究合成塔流场分布对于反应进程的影响,xn还包括合成塔结构参数,如合成塔内侧壁面、反应床层外伴热层、内伴热层以及内外伴热层协同运行关联性等。
基于式(10)计算结果表明,强化一段反应床层入口新鲜进料与各床层出口物流之间的换热,优化各反应床层尺寸和内部流道调控,可以更好地适应多稳态负荷下的绿氨生产,整体上提高了原料转化率。
2.4 “电制绿氨”动态运行计划调度与智能控制技术
“电制绿氨”运行,时域tD内的生产负荷gt是计划调度的关键决策量,主要影响因素包括风光发电预测值设备最大可供产能
班前氢储量
发电成本
氨价
等,最优化函数f(i)具体如式(11)所示。
(11)
一方面,电氢氨运行调度时域和时效存在差异,一般而言,风电出力预报周期为5 min,光伏的预报周期为4~8 h,电解水制氢单机冷启时间为10 min,热启动时间为30 s,控制响应时间10 s,合成氨冷启时间24~48 h,热启动1~2 h,负荷调整平稳时间1~4 h。对此,基于风光属性、制储氢和化工的安全技术特性,研究了基于预测的多时域协同计划与控制技术[26],以解决电氢氨协同下的系统稳态、动态和暂态优化控制问题,如图5所示。
图5 基于预测的多时域协同计划与控制技术
Fig.5 Multi time domain collaborative planning and control technology based on predictive technology
风光发电量的预测误差可能对生产优化产生影响,对此,基于合成氨工艺的热自平衡能力[27],通过扩大工艺柔性解决相关影响。构建柔性运行模型为
F=max δ,
(12)
s.t.:
gj(d,z,x,θ)≤0}≤0,
(13)
T(δ)={θ|θN-δΔθ-≤θ≤θN δΔθ },
(14)
式中,F为目标函数;δ为系统柔性指数;d为系统设计变量;z为控制变量;x为状态变量;θ为不确定参数;hj为系统等式约束,属于集合I,i为其在集合I中的序号;gj为系统不等式约束,属于集合J,j为其在集合J中的序号;T为不确定参数波动范围;θN为不确定参数标准设计工况值;Δθ 、Δθ-分别为不确定参数可能的上下波动值。
基于式(12)~式(14),设计了合成塔多模态内场控制模型[28],用来优化宽负荷范围的反应进程、热备工况、能场失稳下的能量平衡控制,具体如图6所示(θi为不确定参数;为标准设计值)。
图6 合成塔多模态内场控制模型与柔性运行空间
Fig.6 Multimodal internal field control models and flexible operating space of synthetic tower
相比常稳态工艺,暂态调控过程的安全性与效率是“电制绿氨”设计与运行关键。针对氢氨运行控制的精准性、鲁棒性与稳定性要求,提出多操作单元集群的智能控制策略(图7),将安全评价与先进控制一体化,自动生成暂稳态优化调控曲线以提升暂态控制效率。
图7 电制绿氨暂态控制模型
Fig.7 Transient control model for electric green ammonia production
2.5 高保真数字孪生与智能工厂
数字化技术是可再生能源发展重要的基础技术之一[29-30]。仿真模型在氢能规划、电解水工艺优化与集群控制等方面具有重要作用[31-36]。而“电制绿氨”工艺设计相比传统方法更复杂,设计时需对全生命周期内的复杂运行场景和可能的安全态势进行预判,并提出针对性解决方案。为了达成这一目标,考虑电力约束、资源波动、氢氨需求、系统运行效率和可靠性等因素,面向全场景、全流程、全生命周期开发了基于数字技术的仿真模拟系统,为规划、设计、运行和运营等全周期提供一体化解决方案,并且成为“电制绿氨”一体化智能工厂的数字模型基础,如图8所示。
图8 “电制绿氨”智能工厂模型
Fig.8 Intelligent factory model for green ammonia production
3 案例分析
以吉林省某氢氨一体化实际项目为例,设计多稳态柔性合成氨工艺方案。20万t合成氨,风光资源容量配比为10∶1,8 760 h风光持续出力分布统计如图9所示。
图9 8 760 h风光持续出力分布统计
Fig.9 Statistical chart of sustained output distribution of wind and solar power for 8 760 hours
基于式(1)~(9)以及式(11)多稳态负荷与运行周期整定优化模型,导入过去20 a的5 min级风光发电数据,模拟全场景下调度与运行控制情形,进而优化储氢规模及稳态运行周期。储氢规模敏感性分析如图10所示,可知项目储氢量最优值为35万m3,最优稳态运行周期tD为8 h。
图10 储氢规模敏感性分析
Fig.10 Sensitivity analysis of hydrogen storage capacity
对标GB 21344—2015《合成氨单位产品能源消耗限额》标杆值,以综合能耗为目标,优化典型工况下的工艺组态,综合整定柔性工艺拓扑结构,提升可控性,实现30%~110%负荷运行下吨氨综合能耗最优(表1)(电制氢能耗按5.5 kWh/m3(以H2计)计算),工艺拓扑结构如图11所示。
表1 多稳态柔性合成氨各工况下能耗值
Table 1 Energy consumption values of multistable-flexible ammonia under various operating conditions
图11 适应风光资源特性的多稳态柔性合成氨工艺结构
Fig.11 Multistable-flexible ammonia process adapt to renewable energy
关键参数为:① 合成氨经济运行负荷为30%~110%,最低运行负荷10%;合成塔宽负荷范围运行时系统操作压力波动<2.5 MPa,温度波动<25 ℃。② 负荷调节速率0.5~1.0%/min,负荷调度周期8 h,支持班内负荷调节控制。③ 氨合成塔零负荷热备待机时长168 h,待机期间能耗
相比常稳态 储能及柔性运行模式,疲劳操作次数降低90%,资本金收益率提升21%,优势显著。
4 结 论
1)双碳背景下,面向风光可再生能源的间歇性、不稳定和难预测属性,基于合成氨“哈-博”工艺,对比分析了“常稳态 储能”及“柔性工艺”的优劣,开发了“多稳态柔性”合成氨工艺路线。
2)面对“电制绿氨”动态特性,构建了催化反应进程与合成塔温度、循环气体流量与组分、压缩机与换热网络等对合成反应的协同机制,开发了新型合成塔装备结构与内部构件。
3)面对可再生能源电解水制氢合成氨生产对催化剂在复杂多变工艺条件下的性能要求,结合试验与计算模拟研究方法,兼顾催化剂低温区活性、催化反应速率与全系统热平衡和能量效率,强化了催化剂结构性能,优化了全负荷范围内催化剂高性能可操作性区间。
4)针对“电制绿氨”各工段动态特性差异大、约束多、匹配难等问题,开发了“氢氨”一体化“电制绿氨”全流程仿真系统,开发了电制氢合成氨全系统柔性动态协同控制方法,提出了系统稳态、动态、暂态工况条件下的安全准则,以及氢氨系统分层分级协同控制策略与技术。
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Multistable-flexible ammonia process adapted to renewable energy
吉 旭 教授
四川大学 化工学院
林 今 副教授
清华大学
电机工程与应用电子技术系
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