0 引 言

循环流化床(Circulating Fluidized Bed,CFB)燃烧技术因燃煤适应性广、污染物控制成本低等优势,近年来发展迅速,截至2020年末全国CFB装机容量占比为7.87%[1]。为响应国家绿色环保精神,在《煤电节能减排升级与改造行动计划(2014—2020年)》[2]中,鼓励新建CFB机组NOx排放标准不高于50 mg/m3,仅依靠循环流化床锅炉低排放优势很难满足新的排放标准[3],因此,多数循环流化床锅炉在炉膛烟气出口布置工作温度与烟气温度相近且成本较低的SNCR(Selective Non-Catalytic Reduction)设备[4]。由于循环流化床具有大迟延、大惯性特征,且NOx排放耦合性强,尤其在超低负荷运行时,炉内燃烧状况复杂,流化不佳;同时,电厂运行人员对深度调峰下机组的运行、监测并不熟悉,且现有控制策略存在一定滞后,控制效果不佳,需手动操作,导致NOx排放波动较大,易超标[5],脱硝控制成本增加,降低深度调峰运行收益。因此,建立适应深度调峰的循环流化床锅炉NOx排放模型,可为NOx排放控制提供指导,进一步降低污染物控制成本。

目前循环流化床锅炉大气污染物排放模型大多采用数值分析方法,建立相应的静态数学模型,用于机组设计与改造,鲜见适应深度调峰的循环流化床NOx排放控制模型。RAJAN等[6]建立了CFB炉内燃烧的通用模型,实现了某些制约条件下的NOx排放预测。李政[7]通过CFB数学综合模型,分析了某些稳态工况下的NOx排放。张冲冲等[8]通过建立循环流化床锅炉流动、传热、燃烧数学通用模型,给出了调峰期间炉内NOx生成状况。孙文平[9]通过建立气体污染物生成等主要数学模型,为CFB机组各稳态工况的NOx超低排放研究提供参考。以上模型可为机组动态运行污染物排放控制提供机理基础,但数学模型均存在建模理想化、耦合性差等特点,不适用于电厂实际控制策略设计,因此需根据现实条件调整模型,使其适用于电厂。黄鹏[10]通过研究炉内燃烧机理,构建CO软测量模型进而建立CFB锅炉NOx排放模型,但未分析深度调峰等特殊工程状况下的模型适用性。为此,笔者对CFB锅炉NOx排放机理进行剖析验证,建立了NOx排放预测模型,探讨了深度调峰下的模型适用性。

基于即燃碳模型,应用某330 MW循环流化床锅炉运行数据,经机理分析及模型简化,搭建可适用实际工程的CFB锅炉NOx排放模型。模型能对循环流化床NOx排放浓度进行精准预测,尤其在超低负荷,深度调峰下拟合度仍较好,有助于CFB机组NOx排放自动控制策略设计,为机组运行提供指导。

1 CFB锅炉NOx排放建模机理

燃料型NOx是煤在炉内燃烧时,含氮物质在一系列复杂反应下生成的污染物,是CFB锅炉主要污染物类型。煤中氮含量在0.5%～2.5%。煤燃烧分为多个阶段,煤颗粒进入炉内,首先析出焦油类化合物,随后析出挥发分氮NH3和HCN。挥发分氮释放后,仍残留在即燃碳中的氮称为即燃碳氮,循环流化床锅炉燃烧过程中由于给煤颗粒较大,锅炉炉膛燃烧的发热量中,当前时刻给煤量只占极少部分,而大量存储在炉膛中碳的燃烧发热量为当前锅炉主导发热量,将当前大量存储在炉膛中燃烧的碳称为即燃碳[11]。燃料氮转化途径如图1所示[12]。锅炉燃烧过程中产生的NOx以NO为主,虽有少量氧化亚氮(N2O)生成,但N2O含量较NO很少。本文机组缺少N2O排放浓度测点,且N2O脱除与常规NOx脱除方法不同。考虑到N2O含量相对较少、设备限制及复杂脱除方法,忽略N2O存在及其造成的影响。

燃料氮生成NOx后,NOx在炉内发生自还原反应,建立循环流化床炉内自还原模型,需同时考虑2种还原反应[13]:① NO被CO还原的反应,CFB锅炉内弥漫的煤粒、飞灰及底部床料为难反应的CO还原NOx提供了大量吸附表面,循环灰富含的多种金属化合物也加速这一反应过程。② 即燃碳与NO之间的气固异相反应,循环流化床锅炉为中低温燃烧,燃烧反应速率较低,因此炉内存在的大量即燃碳不仅提供了自还原反应吸附表面,还与NO发生异相还原反应。选择性非催化还原(SNCR)是指在不喷催化剂的情况下,炉膛温度849～1 101 ℃喷入尿素溶液或氨水作为还原剂,将烟气中NOx污染物还原为无害N2。为建立简化的SNCR脱硝模型,将SNCR脱硝过程视为NOx生成与还原反应相互竞争的结果[14]。

2 循环流化床脱硝模型

脱硝模型逻辑如图2所示。以即燃碳模型为基础,建立炉内自生成模型与炉内自还原模型,自生成模型分为即燃碳氮与挥发分氮生成2部分,自还原模型包括即燃碳以及CO还原2部分,二者相减即为NOx原始生成量,自还原反应涉及到NOx浓度以NOx原始生成量作为反馈。炉外SNCR脱硝视为NOx还原与生成相互竞争的反应,NOx原始排放量减去SNCR脱除量即为NOx最终排放浓度,SNCR中NOx的氧化还原竞争反应涉及到的NOx浓度以NOx最终排放浓度作为反馈。

2.1 即燃碳模型

CFB锅炉正常运行中,即燃碳量占炉底床料总量的5%左右,即燃碳存储量过多,床料易融化后结焦,即燃碳存储量过少,则引起锅炉功率不足,同时即燃碳还影响锅炉的NOx排放浓度。CFB锅炉燃烧过程中,给煤遵循质量守恒定律,一次风吹入的燃料可分为4部分:首先是燃烧放热,其次还有一部分积蓄到床料中,经上面2步还未燃尽部分,当作损失存在于飞灰和底渣中。对这4步建立模型,可得

(1)

式中,Mc为炉内即燃碳量,kg;Wc为给煤量,t/h;Rc为即燃碳总燃烧速率,kg/s;ξc为燃煤收到基碳质量分数,%;WZ为排放灰渣速率,kg/s;ξcZ为排放灰渣碳含量,%;WF为飞灰速率,kg/s;ξcF为飞灰碳含量,%。

对于单颗即燃碳,其燃烧速率rc[11]为

(2)

式中,dc为即燃碳直径,m;kc为即燃碳颗粒的燃烧速率常数;k(O2)为炉内氧浓度与总风量之间的关系系数;A为当前入炉总风量,m3/s。

一般认为床温是影响单颗即燃碳燃烧速率常数的首要因素[15],其表达式为

(3)

式中,Zc为修正系数;Ec为反应所需活化能,kJ/mol;R为气体常数,8.319 kJ/(mol·K);T为床温,K。

一般认为机组负荷是影响炉内氧浓度与总风量关系系数的重要因素,其表达式[16]为

k(O2)=ZOWαW,

(4)

式中,ZO为修正系数;αW为负荷指数常数;W为机组负荷,MW。

综合上式,即燃碳燃烧总速率[17]为

(5)

式中,ρc为即燃碳密度,kg/m3。

2.2 NOx自生成模型

NOx自生成过程复杂,简化如下:燃料氮在挥发分和即燃碳中均匀分布,且二者的燃料氮转化率相同,最终排放的NOx均为NO。由于 Ca/S物质的量比对炉内脱硝影响很小,且CaO经过炉内脱硫后会形成对NOx几乎没有催化活性的CaSO4,因此不考虑CaO的影响。

挥发分释放后,进入炉膛通过均相生成NO,可得挥发分NO生成速率为

(6)

式中,H(NO)为挥发分生成NOx量,kg/s;M(NO)为NO的摩尔质量,kg/mol;M(C)为C的摩尔质量,kg/mol;ξ(HNO)为挥发分氮含量,%;RN为燃料氮转化率,%。

即燃碳氮生成NO的速率与即燃碳燃烧速率相关[18],其表达式为

(7)

式中,J(NO)为即燃碳燃烧生成NOx量,kg/s;ξ(JNO)为即燃碳氮含量,%。

燃料氮转化率与煤挥发分相关,其经验式[19]为

RN=-2.841 2×10-4X3 0.013 64X2-0.306 3X 15.756,

(8)

X=hn-30.634,

(9)

式中,hn为挥发分质量份额,%。

炉膛内NO自生成速率S为

S=(H(NO) J(NO))/V1,

(10)

式中, V1为炉膛内部密相区容积,m3。

2.3 NOx自还原模型

假设NO被CO还原的反应为一级反应,可表示为

rNO-CO=kNO-COn(NO)n(CO),

(11)

式中,kNO-CO为反应速率常数,m3/(kmol·s);n(NO)为NO的物质的量浓度,kmol/m3;n(CO)为CO的物质的量浓度,kmol/m3。

NO物质的量浓度可表示为

(12)

式中,Y为NO原始排放质量浓度,kg/m3。

CFB炉内复杂反应过程中,假定同时生成CO和CO2,二者关系平衡式[20]为

φC O22(φ-1)CO (2-φ)CO2。

(13)

考虑床温、粒径、总风量、炉内氧含量、积蓄的即燃碳等因素,CO物质的量浓度可表示为

(14)

式中,φ为化学反应的机械因子,与床温和即燃碳颗粒直径强相关;M(CO)为CO的摩尔质量,kg/mol;V为炉膛容积,m3。

引入灰催化活性γhui,为灰中多种金属化合物对催化NO-CO反应的影响权重,其经验式为

γhui=X(SiO2) 1.18X(Al2O3) 4.74X(CaO/MgO) 110.23X(Fe2O3),

(15)

式中,X(i)为灰中x的质量分数,%。

CO还原NO的反应动力学参数kNO-CO为

(16)

式中,ZNO-CO为CO还原NO修正系数;ENO-CO为反应活化能,kJ/kmol。

NO被即燃碳还原的异相反应速率rNO-c为

(17)

式中,kNO-c为NO-即燃碳反应速率常数,(kg·s)-1。

即燃碳还原NO的反应动力学参数为

(18)

式中,ZNO-c为即燃碳还原NO修正系数;ENO-c为反应活化能,kJ/kmol;αγ为灰催化活性指数常数。

炉膛内NO的自还原速率H为

H=M(NO)(rNO-CO rNO-c)。

(19)

根据上述2个模型,得到CFB锅炉的原始排放,其表达式为

(20)

2.4 炉外SNCR脱硝模型

简化后的模型包括NO、NH3、O2和N2四种成分。双步竞争反应的化学反应速率为

rNO-NH3=kNO-NH3n(NO)n(NH3),

(21)

rOX-NH3=kOX-NH3np(O2)n(NH3),

(22)

式中,kNO-NH3为NOx还原的反应速率常数;kOX-NH3为NOx生成的反应速率常数。n(NH3)为炉膛出口NH3物质的量浓度,mol/m3;np(O2)为排烟O2物质的量浓度,mol/m3。

根据阿累尼乌斯化学反应速率公式(Adams修正),kNO-NH3和kOX-NH3可表示[14]为

(23)

(24)

式中,ZNO-NH3为NOx还原反应修正系数;αT1、αT2为床温指数常数;ENO-NH3为反应活化能,kJ/mol;ZOX-NH3为NOx生成反应修正系数; EOX-NH3为反应活化能,kJ/mol。

(25)

式中,kWcA为风煤比修正系数;αWcA为风煤比指数修正系数;k1为修正系数。

NO物质的量浓度为

(26)

式中,N为NOx排放质量浓度,mg/m3。

炉膛出口NH3物质的量浓度为

(27)

式中,k(NH3)为NH3用于选择催化的比例,%;M(NH3)为NH3的摩尔质量,kg/mol;ρL为氨水质量浓度,g/m3;L为喷氨量, m3/h;M(NH3·H2O)为NH3·H2O的摩尔质量,kg/mol;Vy为排烟量,m3/kg。

排烟量经验式[21]为

Vy=0.000 324 9Qnet 0.854 7。

(28)

炉膛出口O2物质的量浓度为

(29)

式中,T0为273.15 K;Vm为气体摩尔体积;m3/mol ;ξ(O2)为排烟含氧量,%;

假设炉膛内参与燃烧的O2正比于燃烧产生的热量,氧量与炉膛即燃碳和总风量相关,总风量瞬时增加会提高燃烧速率,即燃碳快速燃烧减少,随即燃碳减少最终导致氧量增加。排烟含氧量表达式[11]为

(30)

式中,Z(O2)为修正系数;ZA为风量修正系数。

炉膛外SNCR脱硝速率为

XT=M(NO)(rNO-NH3-rOX-NH3),

(31)

式中,XT为炉膛外SNCR脱硝速率,g/(m3·s)。

2.5 NOx排放模型

根据上述3个模型,NOx的炉内自生成量减去炉内自还原量,即为NOx原始排放量,再用原始排放量减去炉外SNCR脱硝量,即得到NOx最终排放浓度,其表达式为

(32)

3 仿真验证

3.1 研究对象

本文验证机组为某机组330 MW循环流化床锅炉。锅炉型号为DG1177/17.5-Ⅱ3,单汽包、自然循环、循环流化床燃烧方式。锅炉共有3个回料阀,使用“J”型设计,共配3台高压流化风机。锅炉脱硝采用SNCR装置,还原剂采用20%的氨水溶液。

锅炉灰质分析见表1,锅炉煤质分析见表2。

3.2 烟气氧含量模型验证

NOx排放浓度模型建立在CFB锅炉燃烧及流动模型上,验证烟气氧含量检测模型准确性。排烟氧含量计算值与实测值相对误差及均方差见表3,变负荷时烟气氧含量验证如图3所示。工况1为机组运行1 440 min,机组运行负荷由165 MW升至295 MW再降至165 MW过程中氧含量计算值和实测值对比。工况2为机组运行415 min,机组运行负荷由165 MW降至100 MW再升至165 MW过程中氧含量计算值和实测值对比。工况1平均相对误差为6.17%,均方差为4.87 mg/m3;工况2平均相对误差为5.83%,均方差为1.59 mg/m3。在机组实际运行接受范围内。

3.3 机组稳态工况验证

为验证脱硝模型的准确性,分别取该机组超低负荷(100 MW)、半负荷(165 MW)、70%负荷(230 MW)及90%负荷(295 MW)4种工况下数小时运行数据,代入模型进行验证。

图4(a)为100 MW稳态负荷的运行参数,取样时间92 min时,NOx排放浓度计算值和实测值对比,稳态工况时,NOx浓度较稳定,但计算值较实测值变化超前, 100 MW工况下,模型计算值预测时间为120 s(表4),主要是由于NOx浓度测点在脱硫塔入口,而NOx自生成与自还原在炉膛内完成,SNCR脱除NOx在炉膛出口处,导致NOx浓度实测值延迟。超低负荷是CFB机组运行的特殊工况,炉温降低,排烟温度降低,导致SNCR系统脱硝效率偏低、氨氮物质的量比偏高及氨逃逸量增加,不利于机组NOx长期稳定排放,旧模型在此负荷适用性较差,本模型大幅提升其适用性,平均相对误差为2.44%,均方差为1.97 mg/m3,完全符合实际工程需求。

图4(b)为165 MW稳态负荷运行参数,取样时间92 min时NOx排放浓度计算值和实测值对比。165 MW工况下,模型计算值预测时间为120 s,平均相对误差为1.20%,均方差为1.00 mg/m3,CFB机组运行时不可长期低于半负荷,低于半负荷后,锅炉燃烧不稳定,床温无法维稳,锅炉换热管道的寿命缩短;炉膛温度低,锅炉效率下降。因此,研究半负荷稳态运行时各项基本参数特征意义重大。

图4(c)为230 MW稳态负荷的运行参数,取样时间260 min时NOx排放浓度计算值和实测值对比。230 MW工况下,模型计算值预测时间为96 s,平均相对误差为1.71%,均方差为1.89 mg/m3,锅炉负荷保持70%以上,才能保证机组经济、稳定运行。

图4(d)为295 MW稳态负荷的运行参数,取样时间550 min时NOx排放浓度计算值和实测值对比。 295 MW稳态工况下,模型计算值预测时间为120 s,平均相对误差为4.65%,均方差为3.03 mg/m3,超过90%负荷时锅炉热损失加剧,锅炉经济性下降。

3.4 变负荷验证

为验证模型在该机组上的泛化能力,分别对比4段不同变负荷情况下NOx排放浓度计算值与实测值,如图5所示。

图5(a)为CFB机组运行260 min,运行负荷由165 MW降至100 MW过程中NOx排放浓度计算值与实测值对比。机组处于超低负荷时,氨水流量为0,NOx排放质量浓度近似为NOx原始排放浓度。负荷降低,给煤量减少,煤挥发分减少,炉内燃烧速率降低,NOx自生成速率下降;CFB炉内即燃碳和CO浓度急剧下降,炉内还原性气氛减弱,削弱即燃碳和NOx的气固反应和CO还原NOx的能力。此外,负荷降低,总风量减少,吹入氧气减少,即燃碳和CO燃烧速率降低,炉内即燃碳和CO浓度升高,炉内还原性气氛增强,NOx还原速率增加。NOx排放浓度下降,氨水流量随之减少,且有一定滞后性。图5(a)模型计算值与实测值趋势相同。165～100 MW 工况下,模型计算值预测时间为168 s,平均相对误差为5.49%,均方差为2.04 mg/m3(表5)。

图5(b)为CFB机组运行88 min,运行负荷由100 MW升至170 MW过程中NOx排放浓度计算值与实测值对比。升负荷时,NOx排放浓度随之升高,氨水流量增大,NOx排放浓度降低。100～170 MW工况下,模型计算值的预测时间为120 s,平均相对误差为1.79%,均方差为4.90 mg/m3。

图5(c)为CFB机组运行750 min,运行负荷由165 MW降至295 MW过程中NOx排放浓度计算值与实测值对比。半负荷升负荷过程中,氨水流量不为0,说明喷氨不稳定是超低负荷运行的特点,也是建立深度调峰脱硝模型的难点。NOx排放浓度和氨水流量变化一致,氨水流量通过NOx排放浓度反馈,氨水流量较NOx排放浓度滞后可验证这点。165～295 MW工况下,模型计算值的预测时间为120 s,平均相对误差为7.55%,均方差为4.75 mg/m3。

图5(d)为CFB机组运行260 min,运行负荷由295 MW降至165 MW过程中NOx排放浓度模型计算值与实测值对比。随负荷降低,给煤量、总风量降低,NOx排放质量浓度逐渐下降,由70 mg/m3降至50 mg/m3。295～165 MW工况下,模型计算值预测时间为96 s,平均相对误差为6.67%,均方差为4.48 mg/m3,满足工程实际需要。

4 结 论

1)利用即燃碳模型,建立了循环流化床锅炉内部NOx浓度模型,考虑NOx双步竞争反应,建立SNCR炉外脱硝模型,模型精度可基本满足330 MW 循环流化床锅炉的工程实际需求。模型计算量较实测量提前2～3 min,预测效果良好。

2)经模型计算,稳态工况的模型计算值平均预测时间为114 s,与实测值的平均相对误差为2.50%,平均均方差为1.97 mg/m3;深度调峰下的模型计算值平均预测时间为126 s,与实测值的平均相对误差为5.42%,平均均方差为4.04 mg/m3。

3)研究了4种具有代表意义的稳态工况与深度调峰下NOx排放浓度与运行参数的关系,随负荷上升,给煤量增加,送风量增大,NOx排放浓度上升,氨水流量得到反馈而上升,反之下降。

4)建立的模型具有较高精度,且适用于深度调峰运行工况,可为循环流化床机组快速变负荷动态运行过程中NOx控制提供运行指导,后续将以此模型为基础,建立相应的自动控制策略。

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Modeling of nitrogen oxide emission in circulating fluidized bed for deep peak regulation

GAO Mingming1,GUO Jiongnan1,YU Haoyang1,WANG Yake2,YUE Guangxi3

(1.School of Control and Computer Engineering,North China Electric Power University,Beijing 102206,China;2.Huaneng Renewables Co.,Ltd.,Beijing 100036,China;3.Department of Energy and Power Engineering,Tsinghua University,Beijing 100084)

Abstract：In order to respond to the green environmental protection spirit of the 19th National Congress of the Communist Party of China and meet the ultra-low emission requirements of circulating fluidized bed units, it is of great significance to establish an accurate NOx emission concentration mechanism control model for the design of denitrification automatic control method of circulating fluidized bed units. Based on the combustion mechanism of circulating fluidized bed boiler, the model of immediate combustion carbon was established, and the fuel nitrogen was divided into volatile nitrogen and immediate combustion carbon nitrogen to construct the self-generation model of NOx in the furnace. The NOx self-reduction model was derived by considering the reduction effect of CO and immediate combustion carbon on NOx. A selective non-catalytic reduction denitrification model was constructed, and a circulating fluidized bed nitrogen oxide emission model suitable for deep peak shaving was established based on the above models. The relationship between operating parameters and NOx emission concentration under deep peak regulation and the influencing factors of selective non-catalytic reduction denitrification efficiency were explored. The simulation verification test shows that the established circulating fluidized bed NOx model has achieved good simulation results. The average prediction time of the model calculation value under steady-state conditions is 114 s, and the average relative error with the measured value is 2.50%. The average prediction time of the model under deep peak shaving is 126 s, and the average relative error between the calculated value and the measured value is 5.42%. The calculation of the model is 2 - 3 minutes earlier than the actual measurement, which has a certain prediction effect.The designed NOx emission concentration model in this paper can provide a reference for the future research of circulating fluidized bed units to adapt to deep peak regulation, rapid load change and ultra-low emission.

Key words：circulating fluid bed;nitrogen oxide emissions;deep peak regulation;mechanism model;ultra-low emission

中图分类号：TK229.6;X511

文献标志码：A

文章编号：1006-6772(2023)06-0024-08

收稿日期：2022-10-14;

责任编辑：白娅娜

DOI：10.13226/j.issn.1006-6772.SD22101402

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基金项目：国家重点研发计划资助项目(2022YFB4100304)

作者简介：高明明(1979—),男,山西吕梁人,副教授,博士。E-mail:gmm1@ncepu.edu.cn

通讯作者：郭炯楠(1999—),男,山西吕梁人,硕士研究生。E-mail:1326196342@qq.com

引用格式：高明明,郭炯楠,于浩洋,等.适应深度调峰的循环流化床NOx排放建模[J].洁净煤技术,2023,29(6):24-31.

GAO Mingming,GUO Jiongnan,YU Haoyang,et al.Modeling of nitrogen oxide emission in circulating fluidized bed for deep peak regulation[J].Clean Coal Technology,2023,29(6):24-31.