BP网络预测H2在煤液化油混合组分中的溶解度
摘 要:为满足煤制油工业化过程中设计和操作需要,以H2在神华煤液化油模型组分混合溶剂中实测溶解度为基础,考察利用人工神经网络法预测H2在该系统中溶解度的能力。结果表明,神经网络的计算精度随着循环次数的增加而提高;对于不同种类的混合溶剂,随着隐藏层个数的增加,计算值与试验值之间的相对误差呈现逐渐减小的趋势,从减小计算量的角度考虑,选定为4个隐藏层;3-4-1网络结构对于H2在不同混合溶剂中溶解度的计算值与试验值最大相对误差为4.48%,这表明该模型能够满足H2在该系统中溶解度的预测需要。
关键词:溶解度;相平衡;人工神经网络;煤液化油模型组分混合溶剂
0 引 言
H2在煤液化溶剂及煤液化油中的溶解度是煤直接加氢液化和煤液化油提质加工过程中气液平衡计算必不可少的数据[1],也对液化反应器加氢过程中的溶解和扩散起着重要的控制作用。朱天星[2]通过建立平衡液相取样法试验装置测定了H2在神华高、低分离器油中的溶解度,考察了温度、压力对H2溶解度的影响,结果表明,在相同温度下,H2在煤液化油中的溶解度随压力的升高而增加,呈线性关系;在相同压力下,H2在煤液化油中的溶解度随温度的升高呈线性增加。为了进一步探讨神华煤液化油组成对H2在神华煤液化油中溶解度的影响,本课题组以罗化峰[3]对神华油组成分析为基础,选定了烷烃类物质十六烷,芳香烃类物质甲苯、四氢萘和萘,杂原子芳烃类物质1-萘酚和喹啉为研究对象,这些物质可称为煤液化油模型组分,简称“模型组分”。罗化峰等[4-5]通过建立的试验装置测定了H2在神华煤液化油模型组分中纯溶剂以及混合溶剂中的溶解度,并考察了温度、H2压力、溶剂性质和混合溶剂组成对H2溶解度的影响。结果表明,H2在烷烃中的溶解度大于在芳香烃中的溶解度;H2在芳香烃中的溶解度随缩合芳香环数的增多而降低;H2在含氮有机化合物中的溶解度明显低于在不含杂原子的烷烃类中的溶解度;H2在混合溶剂中的溶解度与H2在纯溶剂中的溶解度之间不满足加和性,溶解度大的组分对于混合溶剂的溶解度影响较大。同时,利用推导的简便数学模型和P/N/A方法对H2在煤液化油模型组分纯溶剂和混合溶剂中的溶解度进行了模拟计算,结果表明,数学模型的计算结果良好,而P/N/A方法的预测结果误差较大。许多学者研究了气体在各种溶剂中的溶解度,且得到了测量值和预测方法。传统方法常用于建立气体溶解度模型,如状态方程法、P/N/A方法等,这些方法都有自身的一些缺陷,如重复迭代计算和有限的灵活性。人工神经网络法(BP)与传统的状态方程和简单的关联方法相比具有更强的灵活性和可靠性,应用性更强。Alvarez等[6]研究了气液平衡并通过BP方法建立一种混合规则。Urata等[7]、Mohanty[8-9]和Torrecilla等[10]通过BP方法预测了气液平衡。BP方法已经被应用到蛋白质、重的碳氢化合物和不同溶剂中溶解度的预测和建模,也应用到不同系统中亨利常数的建模[11-13]。Mani等[14]通过BP方法预测了H2在甲醇、乙醇、丙醇和丁醇中的溶解度。Mani[15]等通过BP方法预测了H2在重烷烃中的溶解度,并找到一种合适的网络,利用H2在相似系统中的溶解度数据预测H2在别的重烷烃系统中的溶解度。然而,目前鲜有关于BP方法预测H2在煤液化油中的溶解度的研究报道。因此,笔者研究了神经网络预测法中的循环次数、隐藏层个数和输入因素等,以期在试验数据缺乏的情况下,利用BP神经网络法预测H2在煤液化油模型组分混合溶剂中的溶解度。
1 BP方法
BP是人工智能技术的一种,能够为各种复杂的数据集建立模型。BP由2个基本要素构成,即输入层和输出层。在2层之间包含有隐藏层。每一层由一些神经元组成,每一个神经元与上一层和下一层的神经元相连接。BP神经网络主要用到newff,sim和train三个神经网络函数。在使用网络之前,BP应该被训练和测试。数据点被分成2个数据集,并通过mapminmax函数作归一化处理。第一个数据集被用于训练网络,第二个数据集被用于检测网络的表现。
2 误差分析
平均相对误差(ARD)和平均绝对误差(AAD)被用于分析不同模型的表现。这2种误差的计算方法为
式中,i为数据点;n为数据点个数;
分别表示溶解度试验值和溶解度计算值。
3 计算结果与讨论
3.1 神经网络循环次数选择
选定模型组分中的3类代表性物质十六烷、四氢萘和喹啉作为混合溶剂的基础溶剂,分别将其按照十六烷+四氢萘、喹啉+四氢萘和十六烷+喹啉进行不同比例混合,并测定了H2在不同混合溶剂中的溶解度[2]。溶剂类型、温度、压力和溶解度等参数见表1。
表1 试验相关参数
Table 1 Related parameters of experiment
注:w()表示混合溶剂中后者的纯溶剂占混合溶剂的质量分数,如十六烷+四氢萘(w(0.226))表示四氢萘占混合溶剂的质量分数为0.226。
流体 温度/K 压力/MPa H2溶解度/%十六烷+四氢萘(w(0.226)) 453.15 ～623.15 1.51 ～10.41 3.60 ～18.60十六烷+四氢萘(w(0.369)) 453.15 ～623.15 1.46 ～10.37 3.20 ～16.70十六烷+四氢萘(w(0.539)) 453.15 ～623.15 1.40 ～10.33 2.90 ～14.80喹啉+四氢萘(w(0.338)) 453.15 ～623.15 1.96 ～9.82 1.90 ～8.10喹啉+四氢萘(w(0.506)) 453.15 ～623.15 1.57 ～9.86 2.00 ～8.10喹啉+四氢萘(w(0.672)) 453.15 ～623.15 1.57 ～9.80 2.40 ～10.20十六烷+喹啉(w(0.222)) 453.15 ～623.15 1.66 ～9.31 3.00 ～15.70十六烷+喹啉(w(0.363)) 453.15 ～623.15 1.60 ～9.31 2.00 ～13.80十六烷+喹啉(w(0.533)) 453.15 ～623.15 1.66 ～9.31 1.40 ～11.90
在模拟计算前,首先需要对人工神经网络进行结构优化,固定输入和输出层的神经元个数。输入层的神经元选定为3个(温度、压力、平均分子质量),输出层的神经元选定为1个(溶解度)。3-4-1 BP网络结构如图1所示。
图1 3-4-1 BP网络结构
Fig.1 Arthitecture of 3-4-1 BP neural network
为了优化在隐藏层的神经元个数,所有数据点被软件自动分成2个数据集,一部分被用于训练网络,另一部分被用于测试网络(15% ～30%数据点),误差大小作为评价最佳神经元个数的检验标准。循环次数是指计算过程中数据集被用于改善和优化网络的回环次数。本文以H2-十六烷和四氢萘(w(0.226))系统为例,测试该参数对计算结果的影响,结果见表2。由表2可知,对于指定隐藏神经元个数为3的网络结构,随着循环次数的增加,网络计算的误差不断提高,最终选定的循环次数为100 000次。
表2 不同循环次数对于H2-十六烷和四氢萘(w(0.226))系统的影响
Table 2 Effect of different cycle numbers on H2-tetralin and hexadecane(w(0.226))
循环次数 ARD/% AAD 1 000 6.10 0.005 4 5 000 5.72 0.004 8 10 000 5.43 0.004 3 30 000 5.32 0.005 2 60 000 4.81 0.004 3 100 000 4.65 0.004 7
3.2 三元神经网络优化
以选定的循环次数为基础,对于不同系统分别设定网络的隐藏层个数为2、3、4、5,输出层的参数选定为1个,即溶解度,结果见表3。
表3 所有系统的最佳BP结构的选择
Table 3 The best of BP arthitecture for all systems
结构流体名称 误差3-2-1 3-3-1 3-4-1 3-5-1十六烷+四氢萘(w(0.226)) ARD/%AAD 4.49 0.005 7十六烷+四氢萘(w(0.369)) ARD/%AAD 4.74 0.004 2 4.65 0.004 7 4.48 0.004 3 4.79 0.004 3 4.63 0.004 6 4.44 0.003 6 4.41 0.004 1十六烷+四氢萘(w(0.539)) ARD/%AAD 4.72 0.005 7 4.55 0.003 3 4.47 0.003 7 4.50 0.003 4喹啉+四氢萘(w(0.338)) ARD/%AAD 4.86 0.002 3 4.34 0.002 0 4.29 0.001 7 4.16 0.001 7喹啉+四氢萘(w(0.506)) ARD/%AAD 4.84 0.002 1 4.41 0.001 7 4.27 0.001 8 4.14 0.001 9喹啉+四氢萘(w(0.672)) ARD/%AAD 4.79 0.004 3 4.63 0.004 6 4.44 0.003 6 4.41 0.004 1十六烷+喹啉(w(0.222)) ARD%AAD 4.53 0.003 9 4.00 0.003 9 3.81 0.003 0 3.72 0.003 6十六烷+喹啉(w(0.363)) ARD/%AAD 4.70 0.003 1 4.08 0.002 8 3.92 0.002 8 3.76 0.002 7十六烷+喹啉(w(0.533)) ARD/%AAD 4.74 0.003 4 4.08 0.002 6 3.91 0.002 0 3.67 0.002 0
由表3可知,对于不同种类的混合溶剂,随着隐藏层个数的增加,计算值与试验值之间的相对误差呈现出逐渐减小的趋势。4个隐藏层和5个隐藏层之间的区别很小,因此从减小计算量的角度考虑,选定4个隐藏层更为合理。最终选定的3-4-1网络结构对于各种不同比例混合溶剂的最大相对误差均小于5%,表明该神经网络能够很好地预测H2在各种混合溶剂系统中的溶解度,这对于试验数据缺乏的工程设计尤为重要。
3.3 神经网络计算值与试验值的比较
为精确表示已选神经网络的计算值与试验值之间的相对误差,选择混合溶剂十六烷+四氢萘(w(0.226))、喹啉+四氢萘(w(0.506))和十六烷+喹啉(w(0.533))为研究对象,分别绘制了不同温度、压力和溶解度(计算值与试验值)的相对误差三维图像,结果如图2所示。由图2可知,神经网络为3-4-1的计算中,对于不同H2混合溶剂系统的试验值与计算值的误差较小,其误差主要产生于高温、高压段,这可能与预测系统中没有表征各种溶剂性质的参数有关。因为在高温、高压下,溶剂的各种性质会发生较大变化。为提高计算精度,在今后的计算中应加入一些表征溶剂性质的参数。
图2 H2-混合溶剂系统在3-4-1中试验值与计算值的关系
Fig.2 The relation of experimental values and calculated values on H2-mixed solvent in 3-4-1
4 结 论
由于传统技术预测的不可靠性和精准方法的复杂性,首次使用BP法预测H2在神华煤液化油模型组分混合溶剂中的溶解度。温度、压力和溶剂的平均分子质量作为输入值,溶解度作为输出值,计算结果如下:
1)神经网络的计算精度随着循环次数的增加而提高,最终选定为100 000次。
2)对于不同种类的混合溶剂,随着隐藏层个数的增加,计算值与试验值之间的相对误差呈逐渐减小的趋势。4个隐藏层和5个隐藏层之间的区别很小,因此从减小计算量的角度考虑,宜选定4个隐藏层。
3)利用3-4-1网络结构对H2在不同比例混合溶剂中溶解度进行计算,结果表明,网络计算值与试验值的最大相对误差为4.48%,这表明该模型能够满足H2在该系统中溶解度的预测需要。
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Solubility prediction of H2in mixed solvent of coal liquefaction oil by BP neural network
Abstract:In order to meet the requirement of design and operation during coal oil industrialization,the practical H2solubility in the mixed solvent of Shenhua coal liquefaction oil was tested first,then the capacity of predicting H2solubility in system was investigated by artificial neural network.The results showed that the calculation precision of neural network increased with the increase of cling times.For different mixed solvent,the relative error between calculated value and experimental value gradually decreased with the increase of hidden layer quantity.To reduce calculation amount,the hidden layer quantity were set as four.The maximum relative error of 3-4-1 network for solubility of hydrogen in different mixed solvent was 4.48% .The model could meet the need of predicting solubility of H2.
Key words:solubility;phase equilibrium;artificial neural network;mixed solvent of Shenhua coal liquefaction oil
中图分类号:TQ529.1
文献标志码:A
文章编号:1006-6772(2016)04-0117-04
收稿日期:2016-04-25;责任编辑:白娅娜
DOI:10.13226/j.issn.1006-6772.2016.04.024
基金项目:山西省科技攻关(工业)资助项目(20140321003-05);大同市科技攻关资助项目(201316)
引用格式:罗化峰.BP网络预测H2在煤液化油混合组分中的溶解度[J].洁净煤技术,2016,22(4):117-120,131.LUO Huafeng.Solubility prediction of H2in mixed solvent of coal liquefaction oil by BP neural network[J].Clean Coal Technology,2016,22(4):117-120,131.
