富氧燃烧中气体辐射模型对燃烧与换热数值模拟的影响
Effect of gas radiation model on the numerical simulation of combustion and heat transfer in oxy-fuel combustion
0 引 言
全球变暖是世界上主要环境问题之一[1]。在导致全球变暖的各种温室气体之中，CO2对全球温升影响最大，约70%的CO2排放来自化石燃料的燃烧[2]。未来20年，化石能源依然是我国能源供应的主要来源[3]。因此，为了降低碳排放，碳捕捉、利用与封存(Carbon capture,utilization and storage,CCUS)技术应运而生。CCUS不仅能将CO2捕捉封存，更可以将CO2“变废为宝”，被认为是应对全球气候变化的关键技术之一[4]。
富氧燃烧作为一种燃烧中捕集CO2的技术，被认为是可应用于未来实际电站锅炉的CCUS技术。富氧燃烧中，空气分离器生产的纯氧与再循环烟气混合代替空气作为助燃剂送入炉膛。由于烟气中大量CO2代替空气中氮气作为稀释剂，当采用干式循环富氧燃烧时，炉膛出口排烟中CO2浓度理论上可以高达95%[5-7]。但当前阶段富氧燃烧的电厂仍处于设计研究阶段。对富氧燃烧的研究主要集中于实验室研究和CFD研究[8]。利用CFD工具对富氧燃烧锅炉炉膛内的温度、流场、传热情况进行预测是有效手段[9-15]。由于富氧燃烧中使用CO2代替空气中N2作为稀释剂，与常规空气燃烧相比，富氧工况下的燃烧特性和传热特性有很大不同。适用于空气燃烧的反应动力学、辐射模型等子模型由于其局限性还不能直接应用于富氧燃烧模拟中[16-17]，需要针对富氧燃烧进行相应改进。辐射模型是燃烧模拟中的重要子模型之一，决定了颗粒以及混合气体在炉膛内的辐射换热量，进而影响了整个炉内的燃烧温度以及壁面热流。常规空气燃烧中，烟气成分主要以N2为主，N2作为非极性双原子分子不具有辐射能力。但富氧燃烧中的烟气以H2O和CO2为主，大量CO2作为稀释剂代替了常规空气燃烧中的N2。CO2作为极性的三原子分子，具有较强的辐射能力。在湿式循环富氧燃烧中，H2O含量可以提高到50%。H2O作为极性三原子分子，其辐射能力也很强。相比于空气燃烧，富氧燃烧中炉内气体辐射传热特性有所改变，火焰总发射率大大提高。在数值模拟中，考虑到计算开销，需使用简化的辐射模型来计算气体的辐射特性参数。灰气体加权模型(Weighted sum of gray gases model,WSGGM)是一种简单的气体辐射模型。在合理误差范围内，该模型计算速度非常快，易与计算流体力学(Computational fluid dynamics，CFD)软件耦合[18]，被认为是最适用于三维空间数值模拟的气体辐射模型[19]。
Kangwanpongpan等[20]在富氧工况下优化了WSGGM的参数，并在100 kW富氧煤燃烧炉膛上，比较了改进后的模型与Fluent软件的默认模型(Smith模型[21])在流速、氧浓度和温度预测精度上的差别。结果表明，改进后的辐射模型在流速和氧浓度的预测没有变化，但降低了烟气温度，更符合试验结果。Guo等[13]研究了改进后气体辐射模型对温度与组分浓度预测的影响，发现气体辐射对火焰结构、温度以及组分浓度影响较小，但颗粒辐射影响较大。冯艳[22]研究了Yin等[23]和Johansson等[24]提出的改进气体辐射模型对煤粉燃烧的影响，发现Yin的模型和Smith模型类似，而与Johansson模型有所差异。在理论计算上，Johansson等[24]、Guo等[18]、Kwangwanpongpan等[25]和Bordbar等[26]已证明了各自改进模型的准确性。但不同学者提出的富氧燃烧下气体辐射改进模型对三维燃烧数值模拟的影响以及不同气体辐射模型在各种工况下对燃烧模拟的影响尚未有统一结论。现有气体辐射模型均以CO2和H2O构成的富氧燃烧烟气为出发点进行计算。由于CO2存在，富氧燃烧中有强烈的焦炭气化反应，造成大量CO生成。若采取氧分级燃烧技术，主燃区内呈现富燃料燃烧，导致主燃区和还原区内CO出现。因此，在富氧燃烧炉膛内，CO是一种不可忽视的气体组分。一方面，CO作为非极性的双原子分子，本身存在一定的辐射能力。另一方面，作为CO2的前驱物，CO会占据一部分辐射气体体积，也会降低CO2的分压比，导致烟气辐射特性变化。但目前鲜见考虑CO气体辐射的模型。本文整理了近年来多种基于富氧燃烧改进的气体辐射模型，同时提出了一种考虑富氧燃烧中CO影响的改进模型。通过将这些模型耦合入CFD进行数值模拟，研究了在下行炉和实炉的气体和煤粉富氧燃烧过程中，不同气体辐射模型对燃烧和传热模拟结果的影响。
1 气体辐射特性
1.1 气体辐射特性计算模型
对于气体辐射特性的计算模型，目前主要应用有线性模型、谱带模型和总体模型[27-28]。不同气体辐射模型及分类如图1所示。
图1 气体辐射计算模型的分类
Fig.1 Categories of calculation models of gas radiation
线性模型一般指逐线性积分法(Line by line,LBL)。该方法是目前最准确的气体辐射特性计算方法，可作为其他方法的基准[29]。但采用逐线性积分法时，需知道气体分子每条谱线的详细光谱特性参数，包括谱线位置、谱线强度、谱线半宽、谱线跃迁能级能量等一系列参数。该方法计算量巨大，不适合工程问题求解。谱带模型建立谱线辐射强度与谱线参数的关系式，可从理论上推出气体在一定波数范围内的总辐射强度或发射率与谱线参数、谱线分布参数的关联式[29]。但谱带模型不能计算气体的光谱辐射特性，只能计算气体某一波长范围或全波长的辐射特性。谱带模型方法分为窄谱带模型和宽谱带模型两类。总体模型方法中主要包括k-分布方法和灰气体加权模型。k-分布方法在不同波段内计算不同波数的吸收系数，进行高斯积分，使计算效率大大提高。该方法可以和任意求解辐射传递方程的方法结合[27-28]。
1.2 WSGGM及其改进模型
WSGGM模型最早由Hottle和Sarofim提出[30]，后来Smith等[21]发展并拟合了当前使用最广泛的WSGGM模型参数。WSGGM模型是利用几种假想的灰气体以及一种透明气体去模拟实际气体的非灰辐射特性，并认为每种假想灰气体的吸收系数与波数无关。利用WSGGM模型，可通过以下公式计算混合气体的发射率ε：
(1)
其中，Ng为假想的灰气体数量；αi为第i个假想灰气体的发射率权重因子；Ki为第i个假想灰气体的吸收系数；pa为吸收气体的总压；L为路径长度。α0为透明气体的权重因子，其吸收系数K0=0。
WSGGM模型避免了谱带模型的缺陷，可以与任意辐射传递方程求解方法结合，在工程上应用较广泛。Smith等[21]给出了一系列WSGGM多项式系数，利用Fletcher-Powell算法来求解多变量约束的非线性问题。基于指数宽谱带模型(Exponential wide-band mode,EWBM)，Smith使用3种灰气体模拟混合气体的吸收系数。根据CO2或H2O分压不同，选择不同的关联系数计算混合气体的总发射率。该模型广泛使用于空气燃烧，成为了Fluent中的默认模型，用于计算混合气体的吸收系数。
在富氧燃烧中，许多学者提出了改进后的WSGGM。Yin[23,31]基于EWBM模型，利用4种灰气体给出了一种适用于空气和富氧多工况的WSGGM关联系数，基于CO2和H2O分压和总压力，给出了11种工况下WSGGM模型关联系数。Johansson等[24]使用统计窄谱带模型(Statistical narrow band model,SNBM)计算CO2和H2O混合气体发射率并提出了基于4种灰气体的WSGGM关联系数。但基于富氧燃烧中干、湿循环2种工况，只给出了0.125和1两种不同H2O/CO2摩尔比工况下的拟合系数。Guo等[18]结合了全光谱k-分布模型和WSGGM的特点，从k-分布中直接拟合了改进后WSGGM模型的权重因子和吸收系数。一些学者使用HITEMP2010数据库计算出混合气体总体发射率，用于WSGGM模型的拟合。Kangwanpongpan等[25]基于HITEMP2010光谱数据库，拟合了新的WSGGM关联系数，并给出了7组适用于不同H2O/CO2摩尔比工况下的关联系数。Bordbar等[26]使用5种灰气体拟合了一组新的WSGGM关联系数，该组关联系数适用于整个H2O/CO2摩尔比范围。
本文基于HITEMP2010光谱数据库，考虑了富氧燃烧中CO对气体辐射特性的影响，重新拟合了适用于浓度0～45% CO工况下的WSGGM关联系数。在富氧燃烧中，分级燃烧技术会引起主燃区的不完全燃烧，同时烟气中大量CO2引起的气化反应也会生成大量CO。因此，考虑CO影响，改进的WSGGM格式为
(2)
(3)
(4)
(5)
(6)
其中，Tr为相对温度；T和Tref分别为气体温度和参考气体温度；Mr为H2O和CO2分压比；P(H2O)、P(CO2)分别为H2O和CO2分压；bi,j、ci,j,k和di,k为多项式系数；j和k分别为多项式项数。拟合后的关联系数见表1。
本文研究的7种WSGGM模型适用范围见表2，提出的模型命名为New-WSGGM。这些气体辐射模型均被重新编写成用户自定义函数(User defined function,UDF)，耦合入Fluent软件进行数值模拟计算。
表1 考虑CO影响后的WSGGM关联系数
Table 1 Correlation coefficients of WSGGM considering effect of CO
表2 本文研究的7种WSGGM模型
Table 2 Seven WSGGMs studied in this paper
2 炉膛结构与计算模型
2.1 IFRF 0.8 MW富氧天然气燃烧炉膛
IFRF 0.8 MW富氧天然气燃烧炉膛如图2所示。IFRF炉膛截面尺寸为1.05 m×1.05 m，长度为3.44 m。天然气从燃烧器中心管喷入炉膛，中心管直径为16 mm。中心管周围布置一圈二次风，内径28 mm，外径36 mm。纯氧通过二次风管送入炉膛。尾部连接一个直径为500 mm的烟囱用于排烟。炉内有效辐射层厚度为0.8 m。具体炉膛结构可以参考文献[31-32]。采用结构化的六面体网格进行网格划分，炉膛中心采用网格加密以适应火焰处剧烈的温度梯度和浓度梯度。整体网格数量约83万。
图2 IFRF 0.8 MW富氧天然气燃烧炉膛
Fig.2 IFRF 0.8 MW oxy-natural gas combustion furnace
天然气由甲烷、乙烷等多种碳氢燃料组成，计算时简化为一种C1.122H4.244碳氢燃料。不同轴向距离的炉膛壁温不同，壁面温度分布Tw以多项式形式给出,即
Tw(z)=1 700.6 212.59z-46.669z2。
(7)
采用离散坐标法(DO)求解辐射传输方程。湍流气相燃烧模型采用涡耗散概念模型(Eddy dissipation concept,EDC)，采用细化后的Jones & Lindstedt 4步反应机理[33]见式(8)～(11)。相应的动力学参数见表3，其中A为指前因子，(kmol/m3)1-n/s；Ea为反应活化能，J/kmol；n为反应级数。
CH4 0.5O2
CO 2H2，
(8)
CH4 H2OCO 3H2，
(9)
H2 0.5O2
H2O，
(10)
CO H2OCO2 H2。
(11)
表3 天然气燃烧使用的四步化学反应动力学参数
Table 3 four-step reactions kinetic parameters in oxy-natural gas combustion
2.2 100 kWth半工业规模炉膛
图3 100 kWth富氧燃烧炉膛结构
Fig.3 100 kWth oxy-fuel combustion furnace
该100 kWth半工业规模炉膛是一个垂直炉膛，来自德国亚琛工业大学传热传质研究所，主要用于富氧煤燃烧的相关研究[20,34]。100 kWth富氧燃烧炉膛结构如图3所示。炉膛内径0.4 m，长度2.1 m。炉内有效辐射层厚度为0.3 m。燃烧器由3个圆环喷口组成。其中一次风携带煤粉颗粒送入炉膛，风量17.6 kg/h，风温40 ℃。二次风为旋流风，风量为26.6 kg/h，旋流数设置为1.2，风温60 ℃。三次风用于扫气，风量为1.5 kg/h，风温60 ℃。在炉膛入口壁面设置了分级风，分级风风量为54.9 kg/h，风温900 ℃。
煤样采用莱茵河褐煤，煤质分析见表4。给煤量为6.5 kg/h，此次试验燃烧功率为40 kW。详细的炉膛结构和运行参数参见文献[33]。网格划分采用结构化的六面体网格，炉膛中心处加密，整体网格数量约98万。
表4 莱茵河褐煤煤质分析
Table 4 Properties of the Rhine lignite
计算采用有限速率涡耗散模型(Finite rate eddy dissipation model,FREDM)进行湍流气相燃烧的模拟。采用多表面燃烧反应进行颗粒相的燃烧与气化模拟。详细反应机理[34]见式(13)～(18)，相应的化学反应动力学参数见表5。湍流模型采用Realizable k-ε模型。采用DO模型进行辐射传输方程的求解。
(12)
CO 0.5O2
CO2，
(13)
CO2CO 0.5O2，
(14)
H2 0.5O2H2O，
(15)
Cchar 0.5O2CO，
(16)
Cchar CO22CO，
(17)
Cchar H2OCO H2。
(18)
表5 煤粉燃烧化学反应机理动力学参数
Table 5 Reaction kinetic parameters of oxy-coal combustion
2.3 1 000 MW塔式炉富氧燃烧
图4 某1 000 MW塔式锅炉结构
Fig.4 1 000 MW tower type boiler
基于某1 000 MW塔式锅炉，假想将其改造成富氧燃烧锅炉，如图4所示。锅炉宽度和深度均为23.16 m，高度为113.4 m。炉内有效辐射层厚度为16.21 m。燃烧器分为4组，3组主燃烧器和1组分离式燃尽风喷口。主燃烧器采用一、二次风相间分布。详细的锅炉结构和运行参数见文献[35]。富氧燃烧改造时，氧浓度保持21%不变，将空气中N2替换为CO2。数值模拟时，湍流模型采用标准的k-ε模型。采用DO模型求解辐射传输方程。挥发分热解采用双方程竞争模型。挥发分的气相湍流燃烧以及焦碳颗粒的氧化、气化反应与2.2节一致。采用网格分区划分，将整个炉膛分为灰斗区域、主燃区和受热面区域3部分。网格采用六面体结构化网格，主燃区网格进行加密，整体网格数量约190万。
3 结果与讨论
3.1 气体辐射模型在气体燃烧中的影响
不同气体辐射模型下炉膛截面的温度场分布如图5所示。Smith模型为Fluent软件自带的默认模型，修改后的模型采用本文提出的New-WSGGM模型。由图5可知，不同的气体辐射模型对天然气着火燃烧产生影响。Smith模型下，燃料流外侧着火较快。而在Modified气体辐射模型下，天然气气流外侧着火较慢一点。同时火焰高温区更加集中。
图5 气体辐射模型修改前后炉内温度场比较
Fig.5 Temperature distribution before and after the modification of gas radiation model
炉膛中心轴线处，气体温度和气体吸收系数随中心轴线距离的变化如图6所示。可知不同气体辐射模型对气体温度和气体吸收系数影响较大。由图6(a)可知，在高温火焰处，不同模型计算的火焰温度差别最高可达到500 K。由图6(b)可知，这些区域的吸收系数差别较大，吸收系数较高的模型导致气体温度降低。气体燃烧过程中，不同气体辐射模型计算导致的不同气体吸收系数对火焰的燃烧温度和火焰结构产生影响。当轴线距离大于1 m后，不同气体辐射模型计算的气体吸收系数有所差别，但气体温度差距不明显。从图7壁面辐射热流可以看出，辐射热流受气体吸收系数影响很大。气体燃烧过程中，与壁面之间的辐射换热完全由气体辐射特性决定。尽管气体辐射模型对气体温度的影响不大，但细小的差别对辐射换热产生了巨大影响。
图6 炉膛中心轴线处的气体温度和吸收系数
Fig.6 Gas temperature and absorption coefficient in the center line of the furnace
图7 炉膛壁面轴线处辐射热流
Fig.7 Radiation heat flux in the axial line of the furnace wall
z=0.22 m处径向距离上试验结果与模拟结果对比如图8所示。可知不同气体辐射模型在径向距离上的计算结果都与试验结果规律吻合较好。具体数值上的差别可能是入口气流速度分布、湍流模型以及化学反应机理上模拟不精确性导致。由于火焰集中在炉膛中心，模拟结果在炉膛中心处受气体辐射模型影响较大。在远离火焰至炉膛壁面处，辐射模型对温度或组分浓度的影响十分微小。
图8 z=0.22 m处径向距离模拟结果与试验结果对比
Fig.8 Comparison of simulation results and experimental results in the radial direction of z=0.22 m
3.2 气体辐射模型在煤燃烧半工业炉膛中的影响
选取另一个与IFRF燃气炉膛有效辐射层厚度类似的富氧燃煤锅炉，详细研究气体辐射模型在煤粉燃烧中的影响。气体辐射模型修改前后炉膛内的火焰情况如图9所示。可知煤燃烧过程中，气体辐射模型对火焰形状影响较小，只在高温火焰的尾迹处略有不同。在径向距离上，模拟结果与试验结果的比较如图10所示。温度与氧浓度均能较好符合在径向的变化规律。模拟精度受边界条件、湍流模型、反应机理等影响，导致结果与试验数据不够吻合。
图9 气体辐射模型修改前后炉内温度场
Fig.9 Temperature distribution before and after the modification of gas radiation model
图10 z=0.05 m处径向距离上模拟结果与试验结果比较
Fig.10 Comparison of simulation results and experimental results in the radial direction of z=0.05 m
图11 炉膛壁面轴向壁面辐射热流
Fig.11 Radiation heat flux in the axial line of the furnace wall
不同气体辐射模型下，壁面轴线处的辐射热流密度如图11所示。对比图10、11可知，不同气体辐射模型在富氧煤燃烧中对气体温度、组分以及辐射换热影响较小。不同模型的计算结果差别可以忽略不计。炉膛中心轴线处，气体吸收系数和颗粒吸收系数的变化情况如图12所示。可知气体吸收系数先降后升，在火焰高温区吸收系数较低。整体上看，气体吸收系数在0.49 m-1左右。而颗粒吸收系数则完全不同，在炉膛中心轴线处的颗粒吸收系数在0～20 m-1。不同气体辐射模型的数值模拟过程中，颗粒的发射率均设置为常数(0.9)。可以看出，富氧煤燃烧过程中，颗粒吸收系数远大于气体的吸收系数。在辐射换热中，颗粒的辐射特性起决定性作用。不同气体辐射模型计算的气体吸收系数会改变气体辐射换热特性。但由于颗粒存在，气体辐射特性参数的改变很难影响气体和颗粒与壁面之间的换热量。同时，在与颗粒耦合计算中，也很难改变颗粒的燃烧特性和辐射特性参数。因此，当有效辐射层厚度较小时，由于颗粒的高辐射特性参数，导致气体辐射模型几乎不会影响富氧煤燃烧过程中的燃烧和换热特性。
图12 炉膛中心轴线处的气体吸收系数和颗粒吸收系数
Fig.12 Gas and particle absorption coefficients in the center line of furnace
3.3 气体辐射模型在1 000 MW实炉中的影响
对一台1 000 MW塔式锅炉进行富氧燃烧改造，氧浓度保持21%不变。相比100 kW富氧煤燃烧炉膛，1 000 MW的塔式锅炉中有效辐射层厚度增大到16.21 m。不同气体辐射模型下，炉内中心截面处的温度分布以及炉膛壁面处的辐射热流分布如图13所示。可知气体辐射模型对炉内整体温度分布影响很小，对炉膛壁面辐射热流影响也较小，但燃尽风后炉膛壁面处的吸热情况略有不同。
图13 气体辐射模型修改前后的炉内温度场和壁面辐射热流分布
Fig.13 Temperature and wall radiation heat flux distribution before and after the modification of gas radiation model
典型一、二次风平面中心线处的温度和CO2浓度分布分别如图14、15所示。可知在不同的气体辐射模型下，炉膛中心处的温度分布和CO2浓度分布均未发生变化。而在靠近壁面的切圆部分，即炉内高温火焰处，不同模型对温度和组分影响产生较大变化。在燃烧最剧烈的火焰部分，温度和组分浓度变化最剧烈，气体辐射模型对温度和浓度的计算产生影响。不同模型之间，最高温度偏差在二次风界面中心线可以达到100 K，最大浓度偏差在二次风界面中心线也可以达到5%。
图14 典型温度分布
Fig.14 Typical temperature distribution
图15 典型CO2浓度分布
Fig.15 Typical CO2 concentration distribution
典型一次风平面中心线处的气体吸收系数如图16(a)所示。在大炉膛空间内，气体吸收系数很小，约0.042 m-1，而变化区间在0.004 m-1左右。不同气体辐射模型最终计算的气体吸收系数区别很小。相同位置的颗粒吸收系数如图16(b)所示，可知颗粒吸收系数约在6 m-1变化，该数值仍远高于气体吸收系数。
与3.2节半工业规模小炉膛不同的是，在大炉膛内，气体辐射模型对炉内气体辐射特性的影响很小，但会导致最终计算的高温火焰温度和组分出现较大差别。这说明，当有效辐射层厚度较大时，气体辐射模型对高温火焰区的温度、组分浓度等燃烧特性产生较大影响，这在有效辐射层厚度较小时无法体现。
图16 典型一次风截面中心线处的气体吸收系数和颗粒吸收系数
Fig.16 Gas and particle absorption coefficients in the center line of cross section of primary flow
4 结 论
本文提出了一种考虑CO影响的气体辐射模型，并将文献中其他6种改进后的气体辐射模型通过UDF方式耦合入数值模拟计算。在下行炉和实炉中，研究了气体和煤粉富氧燃烧过程中，气体辐射模型对数值模拟结果的影响。主要结论如下：
1)富氧气体燃烧中，气体辐射模型会影响气体燃料流的着火情况，改变火焰温度分布，温度差别最高达到500 K。同时影响了气体与壁面之间的辐射换热。气体辐射模型对炉膛轴线处的高温火焰影响较大，而对靠近壁面的非火焰区域几乎没有影响。
2)在下行炉的煤粉富氧燃烧过程中，颗粒吸收系数远大于气体吸收系数，在辐射传热中占主导地位。当有效辐射层厚度较小时(0.3 m)，不同气体辐射模型在燃烧数值模拟过程中，对温度、组分浓度以及换热方面的预测影响可以忽略不计。
3)在实炉中的煤粉富氧燃烧中，有效辐射层厚度较大(16.21 m)时，气体辐射模型对炉内切圆燃烧高温火焰区域影响很大，而对炉膛中心处的计算结果没有影响。应用不同气体辐射模型，火焰温度差别可到100 K，组分浓度差别可达5%。
4)在富氧气体燃烧数值模拟以及大炉膛内富氧煤粉燃烧数值模拟中，需要考虑气体辐射模型对数值模拟结果的影响。
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