移动式固体氧化物燃料电池系统集成技术研究现状与进展
0 引 言
燃料电池是一种清洁、高效的能量转化装置,可直接将燃料中的化学能转化为电能[1],有望成为继传统内燃机与电池之后的新一代动力源。与内燃机相比,燃料电池具有效率高、污染物排放低的突出优势;而与锂电池相比,燃料电池具有能量密度大的特点,在需要长续航的移动式应用领域,如辅助动力、无人机动力、远程电源等领域具有广阔的应用前景[2-4]。固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell, SOFC)是一种高温燃料电池,通常在600～1 000 ℃下运行,高温操作使其相较其他燃料电池具有燃料适应性广的优势,可使用天然气、液化石油气(Liquefied Petroleum Gas ,LPG)、甲醇、乙醇、氨以及柴油等作为燃料,从而减少与氢气纯化、运输和储存等相关的问题。
然而,SOFC工作温度高也导致其启动时间长,传统SOFC系统主要应用于无需快速启停的固定式领域。近年来,随着新型SOFC材料与构型的研发,SOFC的启动时间可望大幅缩减。如通过将电池构型由板式结构改变为微管式结构[5],通过将电极材料改为金属支撑型SOFC[6]等,均可增加电池的机械强度,提升抗热冲击能力,从而可望使SOFC的启动时间由几十小时缩短至几十甚至几分钟。
相比于固定式应用,移动式应用对于系统的紧凑性、快速启动特性以及功率密度要求更高,在上述电池构型突破的基础上研究SOFC的系统集成技术至关重要。典型的以碳氢化合物为燃料的移动式SOFC系统主要由电堆、重整器、供气装置、尾燃器、换热器和储能组件组成。碳氢燃料在重整器中转化为氢气和一氧化碳混合物,并被输入至SOFC的阳极。空气通过鼓风机提供给SOFC阴极。SOFC通过燃料的电化学氧化和氧气的电化学还原产生电能。阳极侧的剩余燃料和阴极侧的多余空气会在尾燃器中混合燃烧并将热能通过热交换器传递给进口的燃料和空气。此外,在一些系统中,当SOFC的输出功率超过功率需求时,会使用电池或超级电容器存储这部分电力并用于启动时发电。
其中,热区部分是SOFC系统的关键区域,主要包括SOFC电堆、重整器、尾燃器和换热器等处于高温下的核心部件。其决定了SOFC系统的整体输出能力。然而相较于固定式SOFC系统可较长时间维持高温,移动式应用由于其功能与特性在热平衡方面存在更多挑战。首先,电堆辅助部件(Balance of plant,BOP)的结构设计需在保证紧凑性的情况下实现热区的自维持及热量的均匀分布,以尽可能提升系统的体积/质量功率密度,从而满足移动式设备的电力需求。同时,与需连续运行的固定式应用不同,移动式SOFC系统需经历频繁的启停循环过程。这一操作可能导致电池和电堆中存在较大的温度梯度和显著的热应力,并进一步导致性能退化和寿命缩短。因此考虑移动式应用时,需采用具有更高抗热震性的SOFC类型。除去移动式SOFC系统热平衡方面存在的挑战,其相较于热机偏小的比功率也是一个亟待解决的难题。这一问题在需要减轻动力系统质量的结构中显得更加重要。因此将SOFC系统与其他储能单元或发电设备结合来达到更高的功率/效率有望充分发挥SOFC优势。
笔者主要从热特性、启动策略及高功率密度混合动力系统集成等方面综述近年来国内外针对移动式SOFC系统集成问题的研究现状与进展,为后续移动式SOFC系统集成技术的研究提供借鉴。
1 热区集成和热管理
常见的移动式SOFC系统结构如图1所示[7]。对于独立的移动式SOFC系统而言,高效集成热区内的各部件是确保系统内热量自维持和实现高紧凑度的关键。由于热交换器、热绝缘材料和其他与热管理相关的部件在系统的重量和体积中占比较大,因此热区的热管理设计对提高系统的功率/能量密度显得尤为重要。通过适当设计,可实现热量从放热部件有效转移到吸热部件,从而确保热量的自维持,并减少对额外加热/冷却部件的需求。在典型移动式SOFC系统运行过程中,主要的释放热量部件包括催化部分氧化(Catalytic Partial Oxidation,CPOx)重整器、SOFC电堆和尾燃器。从热平衡的角度来看,只有当上述部件释放的热量足以覆盖将碳氢燃料和阴极空气加热到工作温度所需的能量,并且满足系统对环境的热损失时,系统才能实现热自维持。
图1 移动式SOFC系统的典型结构[7]
Fig.1 Typical layout of a mobile SOFC system[7]
对于移动式SOFC系统,热量损失是一个关键考量因素。发电功率在2 kW的平板式SOFC电堆模块中,热损失预计为输入燃料能量的9%～10%[8]。移动式系统的桑基图如图2所示[9],功率100 W的SOFC移动式系统样机中,放热模块CPOx、SOFC电堆以及尾燃器向外界环境的热耗散达215.2 J/s,占入口总能量的47.8%。因此,为确保内部热量的有效利用和实现自维持,热区的保温至关重要。通常,热区的内/外表面会额外衬有几层低导热率(约0.1 W/(m·K))热绝缘材料以减少热量损失[10-11]。然而,对于数公斤的百瓦级移动式SOFC系统来说,可能甚至需要高达1 kg的常规隔热材料才能维持高温。为减小热区的尺寸和质量,研究者开发了一种高效的微孔隔热材料[12],该隔热材料的热导率比传统的多孔硅酸铝隔热材料低1个数量级。另外,KENDALL等[13]利用基于纳米颗粒的隔热材料,将热导率显著降至0.02 W/(m·K),并使得100 W的SOFC移动系统的隔热层质量降低了150 g。
图2 REUBER等[9]开发的移动式系统的桑基图
Fig.2 Sankey diagram of the prototype portable system developed by REUBER et al[9]
除了对周围环境的热损失,系统内的热分配也会影响系统性能。热区内部各部件之间的热流体相互作用决定了多余能量的利用。如尾燃器排气中热量会通过外部热交换器用来预热SOFC电堆入口处的空气[8]。板式电堆中热交换器通常需要与电堆紧密接触。而与板式电池相比,管式SOFC的圆形结构和易密封性使得热区设计能够更加紧凑,从而提高集成系统中的热效率。图3(a)显示了Protonex公司针对移动式SOFC系统设计的专利示意[14]。在该系统中,管式SOFC电堆与CPOx重整器以及尾燃器直接集成在一起,阴极空气从顶部进入热区,并在环形热交换器中预热,经过预热后的空气径向流入阴极,并通过管式电池的同心圆环形流道流出阴极。燃料/空气混合物从热区顶部进入位于中心的管道,并在向下流至底部CPOx重整器时进行升温。随后重整产物在燃料分配室中进行分配并流入阳极流道。阳极和阴极的尾气直接在电堆的上方出口混合并进入尾燃器,尾燃器中的气体则经过燃烧后径向向外流入热交换器的环形通道中完成换热。BRAUN等[14-15]通过高精度的CFD模型分析SOFC尾气和入口阴极空气之间的热交换过程。模型结果表明顺流式结构的换热器效率较低,约有75%的能量在尾气中损失,因此建议使用逆流式换热器提高热回收率,实现更有效的阴极空气预热。实例如图3(b)所示[16-17],其中管式SOFC下游的催化燃烧器作为热交换器将热量传递到与阴极空气逆流的通道中。此外,将CPOx直接放置在管式SOFC内可使反应放出的热量更多地用来加热电池。此时电池的运行条件如空燃比和流速等,会极大影响热量自维持和系统性能,这些参数通常可利用模拟来进行优化。除通过对流传热外,高温热管也是一种快速移出热区内局部余热以及提升部件之间有效传热的方法,如图3(c)所示[18]。这也许是一种可行的减少系统体积的方法,然而在高温热管中较常使用的大密度液体金属可能会增加系统质量。
图3 基于管式SOFC的不同热区结构和热交换系统
Fig.3 Different hotbox layouts and heat exchange regimes based on tubular SOFCs
2 启动特性
对于移动式发电装置来说,快速启动也是重要因素。然而由于SOFC发电系统需要相对较高的工作温度,快速启动仍是一大挑战。在初始启动阶段,需利用外部能量加热整个热区确保系统全面运行。通常情况下,系统刚启动时,储能电池会被用于初始供电[19],同时利用燃料燃烧产生的热量来加热热区内的部件。移动式SOFC系统的启动特性通常取决于燃料类型、SOFC构型及系统设计与功率规模。本节概述移动式SOFC系统的启动特性和启动策略。在表1中列出了典型移动式SOFC系统的冷启动特性。
表1 典型移动式SOFC系统的冷启动特性
Table 1 Cold start-up characteristics for typical mobile SOFC systems
在以丙烷、丁烷或液化石油气为燃料的移动式系统中,由于环境条件下燃料为气态,故可通过直接点燃燃料来启动系统。启动燃烧器的应用可确保快速释放燃料燃烧的热量,且将高温气供给SOFC阴极空气,这种直接加热电堆的方式可大大缩短启动时间。此外,整个系统启动所需的时间在很大程度上取决于SOFC的结构(几何形状)。如板式SOFC[23]需要16 min才能达到400 ℃,而微管式SOFC[24]仅需2 min即可达到400 ℃。由于使用额外的启动燃烧器会增加系统体积,因此最好将放热过程集成于热区的内部组件中,如使用CPOx重整器和/或尾燃器。通过点燃CPOx重整器中的丙烷,可为CPOx重整器的升温提供初始热量[3]。一旦重整器达到工作温度,即可关闭点火器,仅依靠催化反应产生的热量和尾气燃烧产生的热量来提升和维持系统工作温度。虽然利用CPOx重整器释放的热量来加热SOFC电堆能够简化系统结构。但对于移动式应用来说,也会使整个系统启动所需时间相对较长。有研究表明,将重整器加热至500 ℃所需时间不到10 min,但电堆达到700 ℃操作温度的时间约为40 min[21]。在类似的150 W级移动式SOFC系统中,也是利用尾燃器中丙烷燃烧产生的热量启动CPOx重整器和SOFC电堆[10]。当CPOx重整器的温度达到450 ℃时停止燃烧,之后通过CPOx重整器释放的热量对整个系统进行加热。CPOx重整器的温度在试验中可达800 ℃,电堆温度在20 min内可达500 ℃以上。
为进一步确保系统的紧凑性并实现CPOx重整器的启动功能,有研究者设计了一种混合式CPOx重整器作为丙烷SOFC移动式系统的启动燃烧器[11],如图4所示。混合式重整器由燃烧室、多孔金属过滤器和含有CPOx催化剂的蜂窝介质组成。在启动期间,贫燃料的丙烷空气混合物被电火花点燃并在燃烧室中完全氧化,同时尾燃器的点火器也被打开,接着CPOx重整燃烧器和尾燃器中燃料氧化释放的热量用来加热整个热区。当CPOx重整器的入口温度足够高,可确保燃烧自维持时,关闭CPOx重整器的点火器。当CPOx重整器的温度达800 ℃后,控制入口混合气变为富燃料状态,利用产生的合成气在尾燃器中燃烧并释放热量。一旦尾燃器温度足够高,关闭尾燃器的点火器,随后继续通过CPOx重整器和尾燃器释放的热量加热系统。该过程可在50 min内将管式电堆加热至800 ℃。
图4 韩国能源研究所设计的移动式SOFC系统的热区,带有专门设计的混合式CPOx重整器[11]
Fig.4 Hot box of a portable SOFC system with a specially designed hybrid CPOx reformer by the Korea Institute of Energy Research[11]
当在移动式SOFC系统中使用大分子碳氢化合物(如煤油和柴油)作为燃料时,启动过程会变得更加复杂。由于这些燃料在常态下为液体,启动过程的第1阶段需要先蒸发燃料。因此需使用额外的加热元件提供初始热量以蒸发燃料[12],蒸发产生的燃料蒸汽会在催化燃烧器中燃烧来给系统提供热量。同时,通入的干空气会通过燃料箱并被输送到尾燃器,进一步燃烧产生热量。系统启动所需时间为45～55 min。当重整催化剂温度达到180～250 ℃时,CPOx重整会开始生成热重整产物,这些产物也有助于加热电堆。电堆会在30 min内开始输出电力并实现自维持,无需额外的外部加热器。对于较大的移动式SOFC系统,如卡车的辅助动力单元(Auxiliary Power Unit,APU),最好在较高的温度下启动加热过程。因为在冷启动的情况下,燃烧器可能需要大约3 h才能使电堆达到800 ℃[22],这种冷启动耗时耗能,因此,REISSIG等建议系统在关闭时保持一定的热量,以便第2天从约400 ℃启动。
3 基于SOFC的混合动力系统
尽管目前研究者提出了多种提高SOFC电堆功率密度的手段,但与现代发动机的质量功率密度(约为数千W/kg)相比,当前SOFC技术的比功率(约为数百W/kg)仍相对较低[25],这也是SOFC移动式应用中的一个重大不足。因为增加的系统重量可能会抵消移动应用中SOFC高效率所带来的优势,这对于重量至关重要的飞机或无人机动力系统更甚[26]。
一种解决方法是将SOFC与另一电源(如电池、超级电容器以及发动机等)组合,通过将SOFC与电池或超级电容器等储能设备相结合构建混合动力系统,可以增加续航里程和燃料灵活性(由于SOFC的存在),并实现高功率输出和快速响应时间(由于电池或超级电容器的存在)[27-28]。典型用于车辆的SOFC-电池混合动力系统构型如图5所示。当SOFC与储能单元混合时,各种能量单元之间的功率分配是重点之一[29]。通常情况下,SOFC能够提供恒定的平均功率输出以满足平均功率需求,而能量存储单元则用于提供峰值功率[30]。在低功率需求期间,SOFC将对能量存储单元进行再充电。通过这种策略,SOFC相对较慢的响应和较长的启动时间也可以利用能量存储单元中的能量来弥补[30]。已有SOFC-电池混合系统被设计并进行了无人机(Unmanned Aerial Vehicle, UAV)和无人水下航行器(Unmanned Underwater Vehicle, UUV)测试,以实现长续航和高能量密度[31-32]目标。如在Stalker XE无人机[33]中,SOFC-电池混合系统的能量密度达1 200 kWh/kg,续航时间超8 h。
图5 典型的SOFC混合动力载具系统示意[7]
Fig.5 Illustration of a typical SOFC-hybrid vehicle[7]
对于需要更高功率(大于50 kW)的应用场景,如卡车和飞机的主动力或APU,SOFC与热机的混合是利用两种技术各自优势的一种较有前景的方法。SOFC余热可用于热机发电,同时提供高循环效率[34]。系统模拟预测显示,SOFC-ICE(Internal Combustion Engine)混合系统的热效率几乎是传统ICE的2倍[35]。且热机可确保系统的高功率密度,SOFC-GT(Gas Turbine)混合系统的最大功率密度可能是纯SOFC系统的3.24倍[36]。研究者们已经考虑将SOFC与各种类型的热机结合形成混合动力系统作为APU或主动力源,如斯特林发动机[37-38]、燃气轮机[39]等。其中,SOFC-GT混合动力系统被认为是未来移动应用和固定应用的关键技术。比较具有代表性的SOFC-GT混合系统分别有西门子西屋公司开发以及三菱重工(MHI)公司开发的200 kW级系统。但其均为以天然气为燃料的固定式发电应用,用于移动应用的SOFC/GT混合系统的研究目前仍主要处于数值模拟阶段[40-47]。
典型的用于飞机中的SOFC-GT混合动力系统结构如图6所示。喷气燃料在进入SOFC电堆前进行脱硫和重整,产气在SOFC中被利用并进行发电。随后电堆的排气进入尾燃室,经过燃烧后产生的高温尾气进入涡轮进行发电[34]。然而SOFC系统所需的BOP部件往往会增加混合系统的复杂性和成本。通过将CPOx反应器和SOFC集成到燃气轮机的流动路径[25]中,可利用发动机为CPOx/SOFC提供热压缩空气和燃料,进而优化掉外部BOP部件减小体积,如图7(a)所示。此前研究发现,与传统基于机械式发电机的系统相比,SOFC-GT混合系统在无人机应用中不仅在适度的比功率成本(5%～8%)下显著降低了燃料消耗(>5%),还提高了电力输出潜力(>500%)[25]。
图6 SOFC-GT混合动力系统的典型结构[7]
Fig.6 Typical architecture of a SOFC-GT hybrid system[7]
图7 各式SOFC混合动力系统[26,49-50]
Fig.7 Schematic of various SOFC hybrid systems[26,49-50]
除基于传统SOFC的混合系统外,GHOTKAR和MILCAREK还提出并研究了一种将火焰辅助燃料电池与APU的燃气轮机集成在一起的混合系统[48],结构如图7(b)所示。与传统的燃气轮机系统相比,所提出的混合动力系统使用火焰辅助燃料电池代替燃烧器,将单级燃烧改为三级转化过程,将富燃燃烧的尾气通入SOFC中,并在SOFC后端的尾燃器中将未利用的燃料进一步燃烧。热力学分析表明,新的混合动力系统比传统的GT系统效率更高(在海平面和巡航高度分别高出约30%和16%)。由于其整体效率高于燃气轮机系统,且结构比传统SOFC-GT系统更简单,因此该技术具有未来应用于APU的潜力。
尽管研究者们针对提高移动式SOFC-GT混合系统的紧凑性和效率已经设计了多种结构,但现有的系统性能评估主要集中在系统效率方面,对功率密度的考量相对较少。笔者团队提出了一种基于火焰燃料电池(Flame Fuel Cell, FFC)的FFC-GT混合动力系统,并对该系统的效率以及功率密度进行计算评估。火焰燃料电池是一种新型SOFC,将富燃燃烧与燃料电池阳极直接耦合,将传统的燃烧过程分为贫燃燃烧-电化学转化以及富燃燃烧3部分。该系统可利用SOFC的电化学转化达到高效率,系统发电效率可达50.04%,并通过向贫燃燃烧室中额外添加燃料来提高功率密度[49],如图7(c)所示。此外,团队还提出了超高温(1 473 K)SOFC的概念,论证了利用FFC-GT系统实现高达2.67 kW/kg的功率密度的可能性。这一数值远超过传统SOFC-GT系统的性能水平。
同时,增加SOFC的操作压力也可提高系统的效率和功率密度[25],但同时这一操作也会给系统稳定性带来挑战,因此,对于在高压操作条件下的SOFC电堆稳定性进行评估和改进尤为必要。为此,研究者提出了一种分层建模的方法,以协助在高压操作条件下开发电堆。这种方法能够将电池材料、结构形态与电堆和系统性能关联起来[50]。
4 结 论
1)通过解决热平衡相关问题来确保系统的紧凑性和良好的瞬态特性非常必要。热区所用材料对性能有重要影响,因此可以研究新型热障涂层、隔热材料等,以提高热区的热稳定性和耐久性。同时通过优化热区设计,包括组件布局、气流路径和换热方式等,可提高热区的效率和响应速度。其中CFD仿真模拟有助于系统热管理设计,且随着近几年机器学习发展,通过神经网络等辅助SOFC模拟优化的方法也使得系统优化变得更加高效。
2)快速启动是移动式SOFC系统的一大难题,为减少系统复杂度,往往采用热区内部放热组件对系统直接进行加热的方式。为提升启动时的稳定性,未来也需开展对新型电极材料和电池构型的研究,包括改进电极结构、减小电池内部电阻等,以促进较低温度下的快速反应。由于启动过程与燃料息息相关,研究高效的燃料预处理技术也很有必要。该技术可以帮助降低催化剂中毒现象,减少反应速率限制。且在启动过程中可以考虑使用催化燃烧和快速燃烧反应器等技术提高启动速率。
3)通过将SOFC与其他储能技术或能源转换技术(如电池、热机等)相结合,利用各自特点相互弥补,辅以优化控制策略,可以平衡能源供需,且减少系统的体积与质量,进一步实现高性能、轻量化的目标。同时,随着超高温SOFC概念的提出,将SOFC与涡轮等技术结合,不仅可以利用余热发电,提升系统热效率,还可以借助高温环境提高SOFC的功率密度,因此SOFC混合动力系统技术具有广阔的发展前景。
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Research status and advances of mobile solid oxide fuel cell system integration technology
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