煤粉着火燃烧过程光学诊断研究发展
摘 要:煤炭储量丰富，尽管新能源和可再生能源快速发展，煤炭资源在未来几十年仍将作为我国一次能源重要组成部分。同时煤炭利用带来很多环境污染问题，因此未来煤炭资源的利用逐渐向高效、低碳、低污染物排放利用方式转变。随着光学技术的不断发展，涌现出多种适用于煤粉燃烧诊断的原位非接触式光学诊断技术，极大地促进了燃烧学的发展，为煤炭清洁高效利用提供了更多试验手段。介绍了国内外煤粉着火、不同方式下燃烧特性的光学诊断研究进展，对煤粉单颗粒和煤粉颗粒流的着火燃烧过程的光学诊断研究进行总结。目前常用的煤粉燃烧光学诊断技术主要包括全光谱成像
化学发光成像、平面激光诱导荧光(PLIF)、双色/三色高温计、米氏散射、激光诱导白炽光、相干反斯托克斯-拉曼光谱、激光诱导击穿光谱等多种先进的光学诊断技术，可对煤粉单颗粒、颗粒流的着火延迟、脱挥发分、挥发分燃烧、着火模式、环境因素(环境温度、氧浓度、气氛)、富氧燃烧、水-氧燃烧、煤中碱金属释放等多方面关键问题进行光学诊断研究，为煤炭清洁高效利用提供了理论和试验基础。采用OH-PLIF和三色高温计对热解半焦和神华烟煤混合燃料共燃的着火和燃烧特性进行研究。综合考虑着火延迟和混合物的燃尽率，热解半焦的最佳掺混比为20%，为热解半焦的实际工业应用提供了参考。同时采用500 Hz、5 kHz高时间、空间分辨率的OH-PLIF技术探究煤粉颗粒流中单颗粒挥发分燃烧的发展过程和挥发分着火的时序演变过程，通过二者的结合获得煤粉颗粒流从着火到挥发分燃烧的时间特性。采用OH-PLIF技术对烟煤和褐煤煤粉颗粒流燃烧火焰的脱挥发分和挥发分燃烧行为进行探究，提出采用OH信号径向分布的相对标准偏差探究火焰稳定性的方法。相同燃烧条件下，烟煤煤粉颗粒流燃烧的稳定性高于褐煤。基于OH-PLIF和CH*化学发光诊断技术，提出一种用于探究煤粉颗粒流中颗粒挥发分燃烧振荡特性分析方法——动态模态分解方法(DMD)。随着氧浓度的增加，挥发分火焰振荡增强。颗粒的聚集可能导致煤粉挥发分燃烧的低频振荡。相反，单独或分离的颗粒燃烧会产生较大的振荡频率。但目前取得的成果还不够完善，需要继续深入开展煤粉燃烧的光学诊断试验研究，对污染物NOx的生成及排放、新型水氧燃烧技术中水蒸气作用机理等方面深入探索，开发出新型清洁煤燃烧技术，为我国煤炭资源清洁高效利用做出贡献。
0 引 言
煤炭储量丰富，是一种重要的化石燃料，尽管新能源和可再生能源快速发展，在未来几十年煤炭仍将作为一次能源的重要组成部分。我国“富煤、贫油、少气”的能源分布特点决定了煤炭的重要作用。煤炭资源为电力行业多种发电方式的共同发展、为国家能源安全提供了坚实保障。然而，煤炭利用也带来了严重环境污染问题，与我国可持续发展目标不符，如何实现煤炭清洁、高效、低碳、低污染利用已成为目前研究焦点。随着光学诊断技术不断发展，涌现出了多种非接触式光学诊断技术，极大促进了燃烧学发展，为煤炭清洁高效利用提供了更多的理论试验手段及方法，对煤炭清洁利用做出了巨大贡献。煤粉着火、燃烧过程至关重要，影响燃烧火焰稳定性、污染物NOx排放、焦炭燃尽率[1]。国内外研究者采用光学诊断技术对煤粉单颗粒、颗粒流着火燃烧过程进行了大量研究，取得了众多研究成果，极大地促进了煤炭清洁高效利用发展。
1 煤粉单颗粒着火燃烧过程诊断
煤粉燃烧主要包括脱挥发分、着火、挥发分燃烧、焦炭燃烧等过程。煤粉的燃烧涉及气固两相反应，是一个极其复杂的物理化学变化过程。煤粉颗粒着火可能经历挥发分气相均相着火、焦炭固相的异相着火或均相异相联合着火模式。Jüntgen等[2]将煤粉颗粒置于金属丝网上加热，探究煤粉颗粒在不同加热速率和不同粒径下的着火模式，获得了典型烟煤的着火模式的图谱(图1)。对于小粒径的煤粉颗粒(
图1 典型烟煤在不同粒径和不同加热速率下的着火方式图谱[2]
Fig.1 Ignition mode map of typical bituminous coal under different particle size and heating rate[2]
单颗粒的着火燃烧过程不同于颗粒流中煤粉颗粒，对于煤粉单颗粒的研究更倾向于理论研究，随着光学诊断技术不断发展，涌现出很多新型的具有时间、空间高分辨率的光学诊断技术，能够深入探究煤粉单颗粒的着火燃烧过程。国内外研究者针对能实现碳捕集、分离、减少CO2排放的煤粉富氧燃烧技术进行大量研究。美国东北大学Levendis团队结合光学诊断技术，在富氧煤粉燃烧条件下利用电加热的滴管炉对煤粉单颗粒的脱挥发分、着火、挥发分燃烧过程进行试验研究，并取得了丰硕成果[3-9]。试验原理和诊断设备如图2所示。采用时间、空间高分辨率的高速相机对煤粉单颗粒演变过程进行捕捉，采用三色高温计对煤粉颗粒燃烧火焰温度进行测量，研究煤阶、温度、氧浓度、气氛等参数对煤粉颗粒着火燃烧过程的影响。利用透明的层流滴管炉(1 400 K)，在O2/N2和O2/CO2气氛下对无烟煤、半无烟煤、中挥发分烟煤和高挥发分烟煤单颗粒着火燃烧行为进行试验[3]。通过三色高温计获得温度-时间曲线和高速相机观察到的演变图像，高阶煤(无烟煤和半无烟煤)在颗粒表面发生异相着火，烟煤发生气相均相着火。随着煤阶升高，着火温度升高；随着氧浓度升高，着火温度降低。烟煤的点火燃烧分为2个阶段，首先脱挥发分，气相挥发分着火形成发光的包围颗粒气相火焰，火焰熄灭后焦炭残渣发生着火和燃烧(图3)。相反，高阶煤在颗粒表面发生异相着火燃烧。当背景气氛空气中的N2用CO2替换时，燃烧强度和燃烧温度降低，延长了颗粒的燃尽时间。在O2/N2和O2/CO2气氛下，挥发分火焰燃尽时间随着挥发分含量线性增长。焦炭燃尽时间随煤中含碳量增加呈线性或二次递增，取决于背景烟气中的氧浓度。在O2/N2和O2/CO2气氛下，对烟煤、次烟煤、褐煤着火特性进行研究[4]，发现相比于快速加热的O2/N2，O2/CO2气氛下煤粉颗粒着火延迟明显延长。褐煤颗粒在着火前常发生破碎，增加了褐煤在O2/N2和O2/CO2气氛下异相着火可能性。在O2/N2和O2/CO2气氛下，评价氧气摩尔分数(20%～100%)对单颗粒煤粉颗粒燃烧行为影响[8]。增加空气气氛中氧气摩尔分数时，火焰和焦炭表面温度增加，燃尽时间缩短，颗粒燃烧更加剧烈，颗粒周围挥发分火焰更加靠近煤粉颗粒。增加O2/CO2气氛中氧气摩尔分数时，增加了燃烧的可能性和燃烧强度。Shaddix等[10]采用单颗粒成像技术，分析了烟煤和次烟煤在1 700 K、12%～36%氧气浓度、O2/N2和O2/CO2气氛下着火和脱挥发分特性。烟煤颗粒图像呈现大的、热的碳烟云辐射，其大小和形状随氧浓度而变化，几乎不随O2/N2和O2/CO2气氛变化。次烟煤颗粒脱挥发分时呈现出冷的、小的辐射信号，和颗粒引入时具有相同大小。CO2稀释剂减缓了着火开始以及增加脱挥发分持续时间，氧浓度升高时，着火延迟和脱挥发分时间减小。CO2稀释剂对煤粉颗粒着火影响主要是由于较高的摩尔比热和倾向于减少局部自由基的作用。在CO2混合物中，挥发分质量扩散率较低，因此CO2气氛降低脱挥发率。氧气对煤粉颗粒着火影响主要是由于氧气对局部混合物反应性的作用。氧气浓度升高时，增加氧气到挥发分火焰质量通量，因此增加了脱挥发率。
图2 试验原理和诊断设备[3]
Fig.2 Experimental schematic and diagnostic equipments[3]
图3 中挥发分烟煤单颗粒的高速高分辨率图像[3]
Fig.3 High speed and high resolution images of single medium-volatile bituminous coal particle[3]
图4 流动反应器原理和典型的10 kHz单颗粒OH-PLIF图像[11]
Fig.4 Schematic diagram of flow reactor and typical 10 kHz single particle OH-PLIF images[11]
随着光学技术的发展，涌现出多种燃烧诊断技术。平面激光诱导荧光(PLIF)诊断技术是一种原位非接触式测量手段，对火焰没有任何干扰，具有高时间、空间分辨率。高速相机和自发辐射诊断方法只能从外部获得煤粉颗粒燃烧特征，无法获得内部演变规律和机理，而平面激光诱导荧光诊断技术可获得火焰内部中间自由基OH、CH等分布规律，进而获得煤粉颗粒周围挥发分燃烧过程，从而深入解析煤粉颗粒着火和挥发分燃烧过程。Köser等[11-12]首次采用10 kHz高速平面激光诱导荧光技术测量单颗粒煤粉边界层内的OH自由基，如图4所示。通过OH分布识别火焰位置，区分挥发分和焦炭燃烧。在层流反应器中对煤粉单颗粒脱挥发分、着火和燃烧过程进行试验研究，采用反斯托克斯-拉曼光谱测量气相火焰温度，通过捕集10 kHz高速OH-PLIF图像，可分辨出煤粉颗粒燃烧的反应区和后反应区，获得煤粉颗粒燃烧连续时间演变序列图像。挥发分燃烧时，可以通过OH信号观察到颗粒周围距颗粒表面一定距离的同轴扩散火焰，焦炭燃烧时，扩散火焰距离颗粒距离减小，最高OH信号出现位置距离颗粒表面较近。颗粒周围挥发分反应区主要受氧浓度影响，随着氧浓度增加，混合物反应性增加，反应率和挥发分脱气之间的平衡转向距离颗粒表面更小的距离。由于较低的激光脉冲能量，视场有限，无法获得挥发分燃烧过程。因此，Köser等[13]采用OH-PLIF技术确定挥发分着火，采用化学发光图像确定挥发分燃烧结束，通过2种技术结合获得单颗粒周围挥发分火焰燃烧过程。建立立体高分辨率背光照明系统来测量煤粉颗粒尺寸和形状。通过3种光学诊断技术的结合，记录单个颗粒着火和挥发分燃烧过程，同时测量挥发分燃烧时间、颗粒大小、形状和速度等多个参数。随着颗粒直径增加，挥发分燃烧平均持续时间增大，并表现出明显的离散性。着火延迟时间和挥发分燃烧时间依赖于颗粒大小和形状的结论可以用来改善数值仿真的结果。骆发胜等[14]采用CO2激光点火和火焰自发辐射光谱，研究单颗粒生物质和煤燃料燃烧过程碱金属(K 和Na)的时空分布特性，分析不同气氛对不同燃料燃烧过程碱金属释放的影响。
2 煤粉颗粒流的着火燃烧过程诊断
2.1 空气和富氧气氛下煤粉着火燃烧诊断
煤粉颗粒流着火燃烧过程与单颗粒煤粉着火燃烧过程具有本质区别，单颗粒煤粉着火燃烧并不存在颗粒间传热传质以及颗粒碰撞等相互作用，只能作为基础理论研究，与实际电站锅炉煤粉燃烧有很大差异，而颗粒流的燃烧更接近于实际煤粉燃烧过程，在接近实际工业加热速率以及反应气氛的条件下所获得的试验数据，对于实际电站锅炉运行和设计具有重要指导意义和参考价值。
近年来，光学诊断技术不断发展，涌现出多种新型非接触式光学诊断技术，如采用全光谱成像
化学发光成像、OH-PLIF、双色/三色高温计、米氏散射、阴影多普勒粒子分析仪(SDPA)、激光多普勒测速(LDV)等先进光学诊断技术对煤粉颗粒流火焰特征进行捕捉获取，提供了更加丰富的信息，更深入探究煤粉颗粒流火焰燃烧机理。美国Sandia实验室对煤粉颗粒流燃烧进行大量研究，获得很多有价值的研究成果。在传统和氧富集气氛下，在光学携带流反应器上采用一种颗粒粒径-温度测量光学诊断方法(图5)，测量煤焦颗粒流燃烧的温度、粒径和燃烧速率[15]。氧富集燃烧气氛下明显增加了焦炭燃烧温度并减少了焦炭燃尽时间。富氧燃烧技术作为一种新型的燃烧技术受到关注。Molina等[16]采用CH*化学发光技术分别探究氧含量高和富氧燃烧气氛对煤粉颗粒流着火和挥发分燃烧的影响。试验在层流光学携带流反应器中进行，给粉速率约0.02 g/min。CO2气氛和较低氧浓度气氛都会延长点火延迟时间，但对挥发分燃烧时间并没有明显影响。主要是由于CO2较高的摩尔比热和氧浓度对局部混合物反应性的影响。在30% O2/CO2气氛下颗粒的着火和脱挥发分特性与空气中的特性相似。煤粉颗粒流的着火对于燃烧性能有重要作用，尤其是富氧燃烧这种新型燃烧技术。Liu等[1]在层流携带流反应器中N2和CO2稀释气氛下采用CH*化学发光技术探究煤粉给粉速率、粒径等对煤粉颗粒流着火延迟的影响。随着给粉速率增加，煤粉颗粒流着火延迟下降，直到达到一个最小值，然后随着给粉速率的增加着火延迟增加。着火延迟对气相温度和颗粒粒径比较敏感。相比于N2气氛，CO2气氛下煤粉颗粒流的着火延迟略有增加。不同给粉速率下3种高挥发分烟煤展现出近乎一致的着火延迟，而次烟煤展现出稍长的着火延迟。
图5 光学携带流反应器和粒径、温度光学测量系统[15]
Fig.5 Optical entrained-flow reactor and particle size, temperature optical measurement system[15]
李水清团队在亨肯型平焰燃烧器上采用先进光学诊断技术对煤粉颗粒流层流火焰着火、挥发分燃烧、温度测量开展大量试验研究，并取得了丰硕成果。Yuan等[17]对环境温度1 200～1 800 K、氧气摩尔分数10%～30%下分散的煤粉颗粒流群燃火焰着火行为进行研究，给粉速率为0.07 g/min，采用高速相机拍摄煤粉火焰全光谱信号，通过归一化信号曲线判断着火延迟。随着环境温度从1 200 K增加到1 500 K和1 800 K，群燃火焰从异相着火向均相-异相联合着火转变。在异相和均相-异相联合着火模式下，相比于褐煤，烟煤具有良好的碳反应性，因此具有较低的着火延迟时间。低灰烟煤普遍比高灰烟煤着火延迟时间短。高温1 800 K、低氧10% O2下高挥发分煤发生均相着火。最后建立瞬态模型，用于预测异相着火时间随氧摩尔分数的变化。Yuan等[18]采用2种新型原位光学测量技术CH*化学发光和基于数码单反相机的三色高温计探究煤粉颗粒流脱挥发分和均相异相着火过程，如图6所示。CH*化学发光信号通常会含有来自碳烟和焦炭等的热辐射，参照用于气相火焰中消除炽热的碳烟颗粒干扰信号的方法[19]，采用CH*辐射带附近中心波长420、430、440 nm多个滤光片来消除干扰的颗粒和碳烟辐射信号，获得纯净CH*辐射信号来表征煤粉颗粒流脱挥发分过程。采用三色高温计测量煤粉颗粒表面温度，通过温度曲线确定异相着火延迟时间。高温1 500和1 800 K下，通过明显的CH*辐射信号可以观测到脱挥发分和均相着火过程，而1 200 K下在初始阶段很难探测到CH*辐射信号，表明主要发生异相着火。在较高环境温度下，脱挥发分过程开始更早，脱挥发分时间更短。氧摩尔分数增加对1 200 K温度下异相着火有所改善，减少了着火延迟时间。在常规和富氧燃烧条件下，Yuan等[20]采用可见光探测技术和三色高温计对煤粉颗粒流燃烧进行试验和理论探究。在CO2环境下，无论是在异相着火模式还是异相为主的联合模式下，着火延迟时间延长。在O2/CO2环境下焦炭燃烧表面温度要比O2/N2环境下低，随着环境温度升高，2种气氛下焦炭燃烧温度差异增大。CO2气氛下较低的O2扩散率、与CO2之间加强的吸热碳反应、较高的热容共同导致了较低的焦炭表面温度。在较高环境温度下，这些因素协同促进了焦炭表面温差增大。激光诱导荧光技术以优越的特性和时间、空间分辨率在燃烧领域受到广泛关注。激光诱导荧光技术为探测不稳定的中间产物OH、CH、NO等提供了可能，可得到纯净不受干扰的信号。Xu等[21]沿用亨肯型平面燃烧器，采用OH-PLIF诊断技术探究煤粉颗粒流着火和挥发分燃烧。通过OH信号分布表征不同环境条件下煤粉燃烧不同阶段以及不同着火模式，定量测定了着火延迟时间和挥发分燃烧时间。着火模式从1 200 K下异相着火转变为1 500/1 800 K高温下均相-异相联合着火，进一步到高温低氧(1 800 K、0.1 O2)下均相着火。为建立一个可以成功预测环境对着火模式、着火延迟时间、挥发分燃烧时间影响的瞬态模型，Balusamy等[22]在21 kW实验室规模的煤粉燃烧器上采用多种先进光学诊断技术研究旋流、湍流、富氧煤粉火焰的结构，给粉速率为0.15、0.31、0.46 g/s，同时采用Mie散射和OH-PLIF诊断技术对颗粒群煤粉浓度分布和着火特性进行测量，研究氧化剂浓度、稀释剂浓度和煤装载率的影响，试验装置如图7所示。Mie散射测量技术揭示了煤粉颗粒的二维空间分布，如图8所示(r为颗粒流中心为起始点的半径)。煤颗粒穿过火焰界面时立即脱挥发分，因此Mie散射信号几乎消失。碳烟空间分布采用激光诱导白炽光LII方法捕获。为了提供合适边界条件和数据与CFD模型进行比较，采用二维激光多普勒测速技术LDV定量测量流场中速度分布，试验设备如图9所示(u、v、w为速度)。通过OH-PLIF图像可以获得各种O2/CO2组分下的反应区和煤粉火焰结构的变化。增加煤粉装载率可以提高反应速率，缩短燃烧时间。激光诱导白炽光测量结果表明，碳烟主要是在产物区残留的煤颗粒尾迹中形成。针对湍流煤粉颗粒流着火及燃烧过程，日本大阪大学、京都大学、CRIEPI等机构研究人员合作开展了大量光学诊断研究工作[23-26]，利用OH-PLIF、Mie scattering、PAHs-PLIF、LII、SDPA、LDV、Two-color pyrometry等多种光学测试技术，对煤粉射流火焰燃烧结构、颗粒速度、碳烟生成过程等进行了系统研究。煤粉颗粒米氏散射、PAHs-LIF、碳烟的激光诱导白炽光多种测量的原理如图10所示，在煤粉给粉率1.49×10-4 kg/s、当量比6.09下，Hayashi等[23,27]采用米氏散射测量煤颗粒、激光诱导荧光技术测量PAHs、激光诱导白炽光测量碳烟，通过对煤颗粒、PAHs、碳烟的同时测量探究碳烟瞬态生成过程。结果发现从2～3环多环芳烃通过较大多环芳烃形成煤烟需要很长时间。利用激光诱导白炽光和Mie散射成像技术同时测量了碳烟体积分数和煤粉颗粒空间分布。Hwang等[24-26]利用阴影多普勒粒子分析仪(SDPA)、专门设计的接收光学(多色集成接收光学，MICRO)、双色辐射高温计、OH-PLIF和Mie散射分别测量了非球形煤粉颗粒速度和形状、局部点的辐射、火焰温度和火焰结构。
图6 亨肯型燃烧器上原位光学诊断装置原理[18]
Fig.6 Schematic diagram of in situ optical diagnostic apparatus based on Henken burner[18]
图7 米氏散射和OH-PLIF诊断技术结合的试验装置[22]
Fig.7 Experimental device for combined Mie scatter and OH-PLIF diagnostic techniques[22]
图8 煤粉颗粒的米氏散射图像[22]
Fig.8 Mie scatter images of pulverized coal particles[22]
图9 激光多普勒测速设备[22]
Fig.9 Laser Doppler velocimetry(LDV)setup[22]
图10 煤粉颗粒米氏散射、PAHs-LIF、碳烟的激光诱导白炽光多种测量的原理[27]
Fig.10 schematic for Mie scattering of pulverized coal, LIF of PAHs and LII from soot particles[27]
在煤粉锅炉近燃烧器区，煤粉颗粒经历从还原到氧化环境的转变。Adeosun等[28]首次对从还原到氧化环境下煤粉颗粒流着火进行基础研究。采用高速摄像光学诊断技术探究颗粒粒径和还原-氧化环境对颗粒流着火的影响。与单颗粒在高温下异相着火研究不同的是，煤粉颗粒流在氧化环境下与粒径无关，都为均相着火。气体温度从1 300 K升高到1 800 K时，着火延迟时间下降。1 300 K和1 800 K下，着火延迟并不是随着颗粒粒径单调变化。1 800 K气体温度环境下，还原-氧化环境下着火延迟并不受粒径影响，着火延迟平均是氧化环境下的2倍。在1 300 K气体温度下，煤粉颗粒流的均相着火90 μm粒径以下主要依赖于氧浓度，90 μm粒径以上主要依赖于温度。着火延迟主要由挥发分释放率和局部氧浓度决定。在还原-氧化环境中的着火和焦炭燃尽时间要比氧化环境下长。
祁胜等[29]采用OH平面激光诱导荧光技术研究了不同湍流强度下煤粉颗粒群的着火及燃烧特性。随着一次风湍流强度增强，射流中煤粉颗粒扩散运动变得剧烈，火焰形态发生变化，着火距离显著缩短。高琦等[30]采用激光诱导白炽光(LII)方法对煤粉燃烧初期碳烟生成过程进行诊断，揭示了煤粉燃烧初期煤粉点火、挥发分燃烧和碳烟生成过程的内在联系，研究发现富氧燃烧条件对煤粉燃烧初期碳烟生成有抑制作用。孔庆恩等[31]基于彩色相机r、g波段利用双色法测量燃煤颗粒温度，燃煤颗粒温度随颗粒到喷嘴出口距离变化整体先升后降。
2.2 碱金属和碱土金属(AAEM)释放迁移规律
在生物质和低阶煤燃烧中，碱金属和碱土金属(AAEM)的释放导致炉膛和换热面积灰、结焦以及腐蚀等严重问题，挥发性钠释放后在换热面形成最初的黏性位，通过与气相氯化物或硫化物反应，在对流换热表面形成最初的黏性沉积物，对表面造成严重损害[32]。此外，钠和其他碱金属、碱土金属物种的释放对煤燃烧过程中亚微米细颗粒的形成有重要作用，亚微米细颗粒是我国PM2.5严重污染的主要来源之一。目前，新疆准东地区已探明低阶煤储量是中国最丰富的煤矿之一，但煤中钠含量非常高，制约其工业应用。根据在线和离线测量结果，发现煤燃烧和气化过程中碱金属释放的机理和动力学遵循Arrhennius释放曲线[33-35]，但钠的释放动力学释放在燃烧中依然未知。随着技术进步，激光诱导击穿光谱(LIBS)技术被大范围应用到煤质检测及煤燃烧领域，为AAEM的燃烧释放测量提供了可能。Yuan等[36]利用气相和颗粒相的激发能量不同，开发出一种新的低强度激光诱导击穿光谱(LIBS)技术，用于区分燃烧过程中颗粒相或气相中钠的释放行为。Wang等[37-39]提出一种多点激光诱导击穿光谱(LIBS)定量测定准东煤颗粒燃烧过程中气相中的钠浓度、表面温度和颗粒直径方法，如图11所示(r′为径向距离)。建立两步动力学模型预测钠在3个煤燃烧阶段的释放特征，与实际的钠释放曲线吻合较好。LIBS技术可完成短时间内多元素同步测量，实现煤质成分元素的快速定量预测，可应用到煤质成分的在线监测，为锅炉燃烧智能调控提供煤质成分数据；同时煤燃烧中AAEM元素的迁移通过LIBS技术可实现在线测量，有利于研究AAEM元素燃烧迁移及细微颗粒物的生成。
图11 多点激光诱导击穿光谱试验设备[39]
Fig.11 Multi-point LIBS experiment setup[39]
2.3 水蒸气对煤粉着火燃烧的诊断
在未来几十年，煤炭资源仍将作为我国主要的一次能源。随着人们对煤炭利用引起的全球变暖的关注，开发新型燃烧技术减少传统燃煤电站CO2排放是未来发展方向。作为最有发展前景的富氧燃烧技术受到关注。然而富氧燃烧模式下水蒸气含量明显高于传统空气燃烧模式，因此对于高水蒸气含量O2/CO2环境下的着火燃烧特征需要进行基础研究。Xu等[40]在光学平焰燃烧器上采用增强型高速相机探究O2/N2和O2/CO2条件下水蒸气对煤粉颗粒流着火的影响。原煤中水分由于吸热气化延长了煤粉颗粒流着火延迟，高温环境下对着火延迟影响减弱。将环境水蒸气含量对着火的影响分为3类：① OH自由基对挥发性碳氢化合物氧化的促进作用；② 气态H2O分子对烃类氧化平衡的抑制作用；③ 吸热的表面气化反应(C-H2O/C-CO2)的负面作用。在O2/N2环境下(1 500 K和1 800 K)，水蒸气含量由0增至5%时，由于OH自由基的积极作用使着火延迟迅速减少，水蒸气含量继续增加到13%时，由于水蒸气抑制和吸热气化反应的共同作用着火延迟略微降低。在水蒸气含量5%～18%的O2/CO2环境下，随着水蒸气增加，着火延迟变长，主要是由于高温(1 500 K和1 800 K)下C-H2O和C-CO2反应的协同作用。氧-水蒸气燃烧技术被认为是下一代富氧燃烧技术，煤粉在氧-水燃烧中的着火特性与传统燃烧或O2/CO2循环燃烧不同。Zou等[41]对O2/N2和O2/H2O气氛不同氧摩尔分数(21%、30%、35%、40%和50%)环境下煤粉的着火行为进行研究。采用高速相机记录着火行为，煤粉发生均相着火。相同氧浓度下，煤粉在O2/H2O气氛下的着火比O2/N2气氛下发生更快。高浓度的水蒸气加强水蒸气气化反应(C H2O
CO H2)和水蒸气转移反应(CO H2OCO2 H2)，在煤粉颗粒周围的气相混合物中形成大量的H2和CO，有利于减少挥发分混合物在O2/H2O气氛下的着火延迟时间。Prationo等[42]在O2/N2/H2O 和 O2/CO2/H2O气氛下采用光学诊断技术探究维多利亚褐煤的着火行为。水蒸气的加入有利于促进空气和富氧燃烧模式下(21% O2)维多利亚褐煤的着火。通过瞬态模拟证实均相的水气转变反应(CO H2O
CO2 H2)是加速着火的主要原因，在颗粒周围产生高浓度CO和H2可燃气体混合物，进而加速挥发分均相着火。这种促进作用在褐煤中最明显，因为褐煤挥发分中含有丰富的轻质烃类，包括气态CO，很容易通过水气转换反应与外部加入的水蒸气发生反应。此外，外部加入的水蒸气触发褐煤的异相炭-水蒸气气化反应，进一步提高了焦炭整体燃尽率。目前，水蒸气对水氧燃烧的作用机制还不明确，需采用OH-PLIF等诊断技术进一步探究，明确主要的作用机制。
3 光学测量在煤粉燃烧和半焦混燃的应用
哈尔滨工业大学燃烧工程研究所一直致力于煤粉燃烧火焰的光学诊断研究，开发出响应频率500～106 Hz以上的高速OH-PLIF激光诊断系统，将多种光学测量手段应用于层流煤粉燃烧和半焦混烧研究中，在煤粉单颗粒燃烧、煤粉与半焦混燃、火焰稳定性、挥发分燃烧的振荡特性等方面取得了突出成果。
在平焰携带流反应器上采用500 Hz高速OH-PLIF捕捉单颗粒热解半焦和神华烟煤的着火和挥发分演变过程的时序图像[43]，给粉速率为1.9 g/h，获得不同氧浓度下挥发分火焰持续时间、挥发分火焰长度，随着氧浓度增加，挥发分火焰持续时间和长度缩短。
在光学平焰携带流反应器上，结合OH-PLIF、CH*化学发光、可见光、三色高温计等多种光学诊断技术探究热解半焦颗粒流的着火和燃烧特性、火焰结构、颗粒温度[43]。当环境温度从1 600 K升高到1 800 K或环境氧浓度从5%升高到30%时，热解半焦颗粒流着火延迟缩短。当氧浓度从20%升高到30%时，热解半焦燃烧强度明显增强，煤焦火焰中出现大量拖尾小碎片。氧浓度富集环境下，热解半焦颗粒温度和燃烧强度明显提高。基于对热解半焦的研究基础，Qi等[44]在光学平焰携带流反应器上(图12)采用OH-PLIF和三色高温计对热解半焦和神华烟煤混合燃料共燃的着火和燃烧特性进行研究。发现混合燃料着火的协同作用主要是由于混合物的高挥发分含量和碱金属、碱土金属的催化作用，较高的火焰温度和碱金属、过渡金属的催化作用促进混合物的燃尽。综合考虑着火延迟和混合物的燃尽率，热解半焦的最佳掺混比为20%。
图12 光学携带流反应器和OH-PLIF系统[44]
Fig.12 Optical entrained-flow reactor and OH-PLIF system[44]
高速PLIF技术在研究煤粉火焰中具有优势。采用500 Hz高时间、空间分辨率的OH-PLIF技术探究煤粉颗粒流中同一颗粒的挥发分燃烧的发展过程，采用5 kHz高速、高分辨率的OH-PLIF技术探究同一颗粒的挥发分着火的时序演变过程，如图13所示，通过二者的结合获得煤粉颗粒流从着火到挥发分燃烧的时间特性[45]。通过对煤粉颗粒流中单颗粒的挥发分燃烧统计分析，剧烈燃烧大概率发生在10～15 ms，概率分布与煤粉颗粒的粒径分布一致。从烟煤颗粒的着火时序图像发现发生均相着火。
图13 煤粉单颗粒5 kHz高速OH-PLIF的着火图像[45]
Fig.13 5 kHz OH-PLIF images of single coal particle ignition process[45]
采用OH-PLIF技术对烟煤和褐煤煤粉颗粒流燃烧火焰的脱挥发分和挥发分燃烧行为进行探究[46]。从捕获的图像可以看出高挥发分的烟煤和褐煤的着火主要是挥发分的燃烧。将挥发分的燃烧过程分为着火、加速燃烧、稳定燃烧、微弱燃烧研究燃烧的相关性。提出采用OH信号径向分布的相对标准偏差探究火焰稳定性的方法，相同燃烧条件下，烟煤煤粉颗粒流燃烧的稳定性要高于褐煤。褐煤的挥发分燃烧对温度和氧浓度更加敏感，褐煤的挥发分释放率高于烟煤。
基于OH-PLIF和CH*化学发光诊断技术，提出一种用于探究煤粉颗粒流中颗粒挥发分燃烧振荡特性的方法-动态模态分解方法(DMD)[47]。获得挥发分火焰的形态以及动态演化和煤粉火焰的振荡频率特性，如图14所示。随着氧浓度的增加，发生主频谱的红移现象。随着氧浓度的增加，热释放增强，挥发分火焰振荡增强。颗粒的聚集可能导致煤粉挥发分燃烧的低频振荡。相反，单独或分离的颗粒燃烧会产生较大的振荡频率。
图14 OH-PLIF图像的瞬时、平均和DMD主要模式[47]
Fig.14 Instantaneous,mean and DMD dominant modes of OH-PLIF images[47]
高速PLIF技术在研究煤粉火焰中具有很大优势。但由于激光脉冲能量低，视场通常会受到限制。当研究煤粉颗粒流燃烧需要更大的视场时，可以适当降低信噪比和空间分辨率或通过降低帧频来实现。目前，PLIF技术很难实现定量测量，如何通过荧光信号和物种的量的关系实现定量测量将是未来研究趋势。未来将引入多物种(CH/NO/CH2O/OH-PLIF)的高速PLIF测量技术，深入探索煤粉燃烧火焰的关键性科学问题。煤燃烧是一个复杂的气固两相流反应过程，AAEM的释放在空间范围内进行，然而LIBS技术是单点测试技术，在线分析中需要额外设计移动装置，限制了其技术的应用范围；另一方面LIBS激发的等离子体属于极不稳定的物质，试验误差较大，涉及LIBS技术的定量计算需要考虑较多参数，未来LIBS技术发展需要更稳定的激发源，更精密的测量设备，以获取更精准的试验结果。
对本文中所提及的被测信息、激光波长、光学滤波片型号、光谱收集仪器等测量系统关键信息进行总结，具体见表1。
表1 多种光学测量技术参数
Table 1 Parameters of optical measurement techniques
4 结语及展望
1)随着光学诊断技术的快速发展，高速成像、激光多普勒测速(LDV)、米氏散射(Mie)、OH平面激光诱导荧光(OH-PLIF)、双色/三色高温计、激光诱导白炽光(LII)等多种技术被应用于煤粉单颗粒及颗粒群火焰的结构、温度、速度、着火、挥发分燃烧、浓度等重要参数测量中，获得定性和一部分定量的试验结果，为数值模拟及模型验证等提供了重要的试验数据，极大促进了煤炭燃烧机理的深入探究。
2)哈尔滨工业大学燃烧工程研究所将高速OH-PLIF激光诊断、CH*自发辐射、三色高温计等多种光学测量手段应用于层流煤粉燃烧和半焦混烧研究中，在煤粉单颗粒燃烧、煤粉与半焦混燃、火焰稳定性、挥发分燃烧的振荡特性等方面取得了突出成果：① 采用OH-PLIF和三色高温计对热解半焦和神华烟煤混合燃料共燃的着火和燃烧特性进行研究。综合考虑着火延迟和混合物的燃尽率，热解半焦的最佳掺混比为20%，为热解半焦的实际工业应用提供了参考。② 同时采用500 Hz、5 kHz高时间、空间分辨率的OH-PLIF技术探究煤粉颗粒流中同一颗粒的挥发分燃烧的发展过程和挥发分着火的时序演变过程，通过二者的结合获得煤粉颗粒流从着火到挥发分燃烧的时间特性。③ 采用OH-PLIF技术研究烟煤和褐煤煤粉颗粒流燃烧火焰的脱挥发分和挥发分燃烧行为。提出采用OH信号径向分布的相对标准偏差探究火焰稳定性的方法。相同燃烧条件下，烟煤煤粉颗粒流燃烧的稳定性要高于褐煤。④ 基于OH-PLIF和CH*化学发光诊断技术，提出一种用于探究煤粉颗粒流中颗粒挥发分燃烧振荡特性的方法——动态模态分解方法(DMD)，获得挥发分火焰的形态以及动态演化和煤粉火焰的振荡频率特性。随氧浓度增加，挥发分火焰振荡增强。颗粒聚集可能导致煤粉挥发分燃烧的低频振荡。相反，单独或分离的颗粒燃烧会产生较大振荡频率。
3)高速PLIF技术在研究煤粉火焰中有很大优势。但由于激光脉冲能量低，视场通常会受到限制。大能量、高帧频的激光诊断技术是目前的发展方向，可实现更高时间、空间分辨率的光学测量。目前，PLIF技术很难实现定量测量，如何通过荧光信号和物种的量的关系实现定量测量是未来研究趋势。
4)煤燃烧是一个复杂的气固两相流反应过程，AAEM的释放在空间范围内进行，然而LIBS技术是单点测试技术，限制了LIBS技术的应用范围；另一方面LIBS激发的等离子体属于极不稳定的物质，试验误差较大。未来LIBS技术发展需要更稳定的激发源，更精密的测量设备，以实现AAEM释放空间范围内的在线定量测量。
5)尽管学者采用多种光学诊断测量技术对煤粉燃烧火焰进行了大量的基础和应用性试验研究，但煤炭清洁燃烧中很多关键问题还未得到全面剖析。因此，未来将开发出更加多元有效的光学诊断技术，实现多种诊断技术的结合和定量测量，应用于煤炭清洁燃烧领域，对煤炭燃烧的着火燃烧特性、污染物排放、富氧和高水蒸气燃烧、碱金属的释放等多类型燃烧问题深入探究，实现煤炭的清洁高效利用。
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Research progress on the optical diagnostics of pulverized coal ignition and combustion process
Abstract:Coal,as an important fossil fuel,has abundant reserves. Despite the rapid development of new and renewable energy,coal resources will continue to be an important part of China's primary energy in the coming decades. However,the utilization of coal brings a lot of environmental pollution problems. As a result,the utilization of China's coal resources gradually transforms to the high efficiency,low carbon,and low NOx technology. With the rapid development of optical diagnostics technology,a variety of in situ non-invasive optical diagnostic techniques that is suitable for pulverized coal combustion diagnosis have emerged,which greatly promotes the development of the combustion science and provides more experimental methods for the clean and efficient utilization of coal. In this paper,the research progress of optical diagnosis on ignition and combustion characteristics of pulverized coal in different ways at home and abroad was introduced. The optical diagnostics research progress on ignition and combustion process of pulverized coal for both single particle and particle streams was summarized. At present,the optical diagnostic techniques used for pulverized coal combustion includes:full spectrum 
chemiluminescence imaging,planar laser induced fluorescence(PLIF),double color/three-color pyrometer,Mie scattering,laser induced incandescence(LII),coherent anti stokes Raman spectroscopy(CARS),laser-induced breakdown spectroscopy(LIBS)and so on. The optical diagnosis research on ignition delay,devolatilization,volatile combustion,ignition mode,environmental factors(ambient temperature,oxygen concentration,atmosphere),oxy-fuel combustion,oxy-steam combustion,the release of alkali metals for both single particle and particle streams was analyzed to provide theoretical and experimental foundation for clean and efficient utilization of coal. The ignition and combustion characteristics of pyrolyzed char and Shenhua bituminous coal blended fuel were studied by using OH-PLIF and three-color pyrometer. Considering the ignition delay and the burnout ratio of the blending,the optimal blending ratio of pyrolyzed char is 20%,which provides a reference for actual industrial application of pyrolyzed char. OH-PLIF diagnostic technology with high temporal and spatial resolution of 500 Hz and 5 kHz were used to investigate the development process of volatiles combustion and the evolution process of volatiles ignition of single particle in pulverized coal particle stream. The time characteristics from ignition to volatiles combustion of pulverized coal particle stream were obtained through the combination of the two. The devolatilization and volatile combustion behavior of pulverized bituminous coal and lignite were investigated with OH-PLIF technology. The relative standard deviation of radial OH signal distribution was used to describe the flame stability. The stability of bituminous coal particle stream combustion is higher than that of lignite under the same combustion conditions. Based on OH-PLIF and CH* chemiluminescence diagnostic techniques,a dynamic mode decomposition method(DMD)was proposed to investigate the combustion oscillation characteristics of volatiles in pulverized coal particle stream. With increase of oxygen concentration,the oscillation of volatile flame is enhanced. The agglomeration of particles may lead to lower frequency oscillation for pulverized coal volatiles combustion. On the contrary,higher oscillation frequency will be produced by individual or separate particle combustion. However,the current achievements are not sufficient. So it is necessary to continue to carry out in-depth research on the optical diagnosis test of pulverized coal combustion,explore the generation and emission of NOx and the mechanism of water vapor in new water-oxygen combustion technology,and develop new clean coal combustion technology,so as to make further contribution to the clean and efficient utilization of Chinese coal resources.
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QI Hongliang,SUN Rui,PENG Jiangbo，et al.Research progress on the optical diagnostics of pulverized coal ignition and combustion process[J].Clean Coal Technology，2021,27(1):95-107.
