基于动态自适应反应的煤粉无焰燃烧燃料氮转化机理研究
0 引 言
高效低污染燃烧技术作为从源头控制NOx等污染物生成的方法，近年来受到广泛关注。我国已于“十三五”期间基本完成了现有电站锅炉的超低排放改造。目前，部分地区对污染物排放要求更加严格，如京津冀地区新建锅炉NOx排放限值为30 mg/m3[1]。愈加严格的NOx排放标准对NOx调控机理和低氮燃烧技术的研究提出了新要求。
无焰燃烧是20世纪90年代提出的新型高效清洁燃烧技术[2]，其实现条件主要包括3方面：① 高速射流的烟气强卷吸作用；② 强烈的烟气内循环使反应物被充分稀释并弥散至整个燃烧区，形成局部低氧氛围；③ 反应混合物被再循环烟气加热至超过自燃点。无焰燃烧整体表现为容积式燃烧，燃烧稳定性好，无明显火焰锋面，峰值温度低，温度场、组分浓度场均匀，热力性能好，噪音小，NOx等污染物生成大幅降低[3-4]。
提高NOx生成预测的准确性是无焰燃烧数值模拟的关键[5-6]。煤挥发分氮和焦炭氮具有不同的NOx生成路径[7-9]，由于氮转化机理尤其是燃料氮生成路径较为复杂，目前绝大部分研究者在煤粉燃烧模拟中采用简化的半经验NOx后处理模型。该模型将燃烧氧化反应与NOx生成过程解耦计算，无法考虑初始NO对着火的加速作用及湍流-燃烧-NO生成之间的相互影响，通常只能用于NO生成的趋势性预测，未经详细验证时无法精确定量预测含氮组分转化[10]。无焰燃烧具有容积式低反应速率燃烧区，具备典型中低温燃烧特性，因此有限速率化学反应对燃烧过程的影响不可忽略，燃烧模拟过程需采用耦合含氮详细机理的有限速率模拟方法，考虑湍流-化学-氮转化反应交互作用，以提高NO预测精度。然而受计算资源限制，大型含氮详细反应机理的组分数和反应数过多，如Glarborg等[11]开发的最新版本的PG2018含氮详细反应机理，含有151种组分和1 397步反应，难以直接应用于三维有限速率反应的计算流体力学(CFD)模拟。须在不显著降低计算精度的条件下进行机理简化并耦合计算加速算法，以提高计算效率。
燃烧过程的组分分布在不同反应区域差别很大，因此无需在模拟全程使用相同的化学反应机理。动态自适应机理简化算法可将详细机理在反应区当地实时简化为精确子机理，以此在每个反应局部位置只需耦合适合该反应区的最小组分与反应数的简化机理进行有限速率反应积分运算，以此实现计算加速。当前已有耦合动态自适应机理简化算法的气体及液体燃料燃烧数值模拟研究[12-14]，而基于动态自适应反应的煤粉燃烧数值模拟鲜有报道。
为了提高煤粉无焰燃烧的模拟精度和计算效率，研究煤粉无焰燃烧燃料氮转化机理，本文首先介绍动态自适应机理简化算法的原理，而后耦合自主发展的含氮骨架机理并采用动态自适应机理简化算法，进行煤粉无焰燃烧燃料氮转化有限速率模拟，经过模拟结果系统验证后，进行煤粉无焰燃烧燃料氮转化动力学分析。
1 基于动态自适应反应的数值模拟方法
1.1 动态自适应机理简化算法
化学反应流模拟需要求解偏微分方程组。大多数反应流求解器基于算子分裂法求解组分和能量输运方程，化学反应源项和输运项(对流和扩散)使用流体力学时间步长Δt迭代求解。假设一个反应机理含有k个组分，其化学反应源项可表示为一组刚性常微分方程(ODE)：
(1)
其中，T、P、y分别为温度、压力和组分质量分数。给定一个特定的热化学状态Φ，动态自适应机理简化可在该条件下消除反应机理中对放热速率和目标产物生成速率影响极小的组分及反应。ODE方程组中相应组分的方程式被消除，从而可求解简化后的低维方程组。动态自适应机理简化算法能在特定时间内基于每组当地瞬时热化学状态参数进行快速响应并计算简化。动态自适应机理简化算法连续响应的时间间隔为反应流计算中流体动力时间步长。
本研究采用的动态自适应机理简化通过直接关系图法(DRG)实现[15]，该方法可较好地评估复杂机理中不同组分之间的耦合关系。简化前首先需要确定目标组分和简化阈值，目标组分通常确定为燃料主要成分及燃烧过程中的关键组分，简化阈值需综合考虑简化效果和计算误差。然后通过直接关系图方法在每个网格内量化非目标组分B对目标组分A总生成量的贡献rAB，即
(2)
其中，ωi为基元反应i的化学反应速率；vA,i为反应i中A组分的化学计量数。当rAB>λ(λ为简化阈值)时，B组分被保留在机理中。对每个非目标组分，均需通过计算该组分对目标组分总生成量的贡献来确定其对目标组分的直接影响。
采用相同方法确定目标组分的间接贡献组分，当B组分包含于对目标组分直接贡献较大的组分集合中，其余组分K需计算出其对组分B的贡献rBK，且当rBK>λ时保留该组分。对所有组分执行上述操作，可确定最终保留在简化机理中的组分。
最后将所有与保留组分无关的反应从机理中去除，即可得到最终简化机理。通过求解简化后的低维常微分方程组，可显著缩短计算时间。因此，当λ值较大时，保留的组分及反应数减少，计算效率提高，但可能增大模拟误差。
在当地自适应建表法(ISAT)的基础上结合动态自适应机理简化(DAC)算法(即ISAT-DAC)，可进一步提高基于详细机理有限速率模拟的计算效率[16]。DAC算法在模拟过程中根据当地温度、组分浓度等条件进行实时机理简化，因此ISAT-DAC方法可充分发挥2种方法优势。ISAT-DAC方法中设置ISAT简化阈值为10-4，DAC简化阈值为10-2，计算精度不会显著降低。DAC算法的目标组分选用CH4、CO、NO和HO2和NO，其中CH4为燃料挥发分析出的主要组分，CO和NO为燃烧过程中需要精确预测的关键组分，HO2为着火过程的关键组分。ISAT-DAC方法的计算流程如图1所示。
图1 ISAT-DAC计算流程
Fig.1 ISAT-DAC calculation flow chart
ISAT在检索某时刻的热化学状态Φq时，若Φq需要直接积分计算，将先采用DAC方法基于当地热化学状态和目标组分集合对机理进行简化，然后再进行积分计算。ODE求解器将求解一个简化集合
且ISAT基于ODE求解结果可建立一个空间映射R(Φq)。与DAC结合的ISAT需要在可变维度的成分空间(可变活跃组分)中操作和存储化学点，当检索后需要增长新的存储点时，ISAT将存储基于活跃组分集合计算得出的映射，并扩展到整个空间，因此当活跃组分数量发生变化时，可能不需要在二叉树中添加新的点。
1.2 CFD模拟对象
煤粉无焰燃烧模拟研究对象为国际火焰研究基金会(IFRF)燃烧炉[17]。以高挥发分Guasare煤为燃料，其元素分析、工业分析及热值结果见表1。炉膛几何结构如图2所示，燃烧器中心射流为二次风，直径为125 mm。煤粉管直径为27.3 mm，距中心二次风280 mm对称分布。燃烧炉测点分布于7个截面，沿x轴方向距离分别为0.150、0.440、0.735、1.320、2.050、3.220和4.970 m。炉内试验测量数据为轴向速度、温度、组分及炉膛出口烟气组成，其中速度采用激光多普勒测速(LDV)探针测量，温度采用B型热电偶(Pt 6%Rh/Pt 30%Rh)测量，组分浓度通过烟气取样枪取样结合气体分析仪测量。
图2 IFRF炉膛几何结构[17]
Fig.2 IFRF furnace geometry structure [17]
表1 Guasare煤燃料分析[17]
Table 1 Fuel analysis of Guasare coal[17]
炉膛燃烧功率为0.58 MW，试验工况参数见表2。一次风速为26 m/s，风温为313 K。二次风速为65 m/s，预热温度为1 623 K。二次风O2含量为22%，NO含量为89×10-6。本文研究对象IFRF煤粉无焰燃烧试验采用高速直喷一、二次风射流，高动量射流存在强烈的射流扩散和卷吸作用，在整个燃烧区内引起了大尺度烟气内循环，反应混合物被再循环烟气稀释并加热至超过自燃点，实现了无焰燃烧。
表2 IFRF试验工况[17]
Table 2 IFRF experimental conditions[17]
由于试验炉具有对称性，为节约模拟消耗，仅对1/4燃烧炉进行模拟。采用三维六面体结构化网格，经网格独立性分析，选用网格总数约60万。
1.3 煤粉无焰燃烧CFD模型
本计算采用含氮详细反应机理并将燃烧氧化过程与氮转化过程耦合，以模拟煤粉无焰燃烧NOx生成。Glarborg等[11]基于近几十年来含氮化学机理的研究成果和最新进展开发了PG2018机理，该机理更新了含氮组分的相关热力学参数，主要包括热力型NO、快速型NO、燃料型NO、N2O中间路径、NNH路径以及NO再燃还原，PG2018原始反应机理包含151种组分和1 397步基元反应。笔者对多种广泛使用的含氮详细反应机理进行了机理评估、发展与简化，发现PG2018机理相较于其他含氮详细机理在氮转化模拟精度方面具有显著优越性[10]。笔者在保证模拟精度的条件下，基于PG2018机理发展和简化得到仅含35种组分和259步反应的骨架反应机理[10]。本研究数值模拟中，使用该高精度骨架反应机理，并耦合DAC算法以实现计算加速，以应用于煤粉无焰燃烧模拟。
数值模拟基于Fluent平台。湍流模型采用标准k-ε模型，并将模型系数Cε1由1.44修正为1.60以提升圆管射流的预测精度。采用化学渗透脱挥发分(CPD)模型模拟挥发分析出[18-19]。采用离散坐标法(DO)求解辐射传递方程，同时引入灰气体加权和(WSGG)气体辐射模型[20]，WSGG模型中总发射率的空间变化是气体成分和温度的函数。采用涡耗散概念模型(EDC)耦合笔者团队自主发展的PG2018含氮骨架机理(35种组分和259步反应)模拟均相燃烧和燃料氮转化，采用ISAT算法，结合DAC算法实现计算加速。速度-压力耦合采用SIMPLE算法，方程离散采用高阶QUICK格式。
不同于传统半经验后处理方法对燃料型NOx生成的近似模拟，本文考虑挥发分与焦炭燃料氮析出并结合燃料氮转化机理(即PG2018含氮骨架机理)，进行耦合燃烧氧化反应和燃料氮转化的有限速率详细反应机理模拟。煤粉挥发分组成采用CPD模型计算，并考虑为CH4、H2、CO2、CO、NO和HCN六种组分。挥发分氮均考虑以HCN形式释放[17]，焦炭氮以NO形式释放[21]。CPD模型计算结果表明：该煤粉干燥无灰基焦炭质量分数为42.6%，挥发分为57.4%。由煤粉元素分析可知，挥发分中氮元素质量分数为1.3%，焦炭中为1.7%。综合以上信息计算可得：挥发分组成为CH4∶H2∶CO2∶CO∶NO∶HCN= 52.22%∶2.25%∶29.22%∶11.24%∶2.63%∶2.44%。焦炭燃尽模型采用动力学/扩散控制模型，该模型假设焦炭表面反应速率由动力学或扩散速率影响，燃烧过程中颗粒尺寸不变，密度变化。
2 模拟结果与讨论
2.1 基于动态自适应反应的煤粉无焰燃烧模拟与试验验证
通过将耦合ISAT-DAC算法的模拟结果与试验数据进行对比，可验证ISAT-DAC算法在煤粉无焰燃烧数值模拟中的准确性和适用性。本模拟与试验进行了基于炉内轴向速度、炉内温度、O2浓度、CO2浓度、CO浓度和NO浓度及烟气排放数据的对比验证。
炉内轴向速度和温度的试验和预测结果对比如图3所示。总体而言，速度与温度场模拟结果与试验吻合较好。速度模拟偏差主要出现在0<z<0.1 m处，在燃料喷嘴出口附近的射流核心区(x/d=1.2)，轴向速度应保持为射流初始速度(约为65 m/s)，因此该试验测量值明显偏低[17]，Mei等[22-23]、Vascellari等[24]和Wang等[25]的模拟均发现了类似问题，获得了相似的速度场模拟结果，并将误差归因于激光多普勒测速仪在射流核心区处的测量误差。
图3 炉内轴向速度与温度的预测结果与试验数据对比
Fig.3 Comparisons between the predicted and experimental axial velocityand temperature inside the furnace
O2、CO2和CO组分试验与预测结果如图4所示。O2、CO2和CO组分浓度预测结果与试验值总体吻合较好。
图4 炉内O2、CO2、CO浓度的预测结果与试验数据对比
Fig.4 Comparisons between the predicted and experimental concentrations of O2，CO2 and CO inside the furnace
基于ISAT-DAC算法的动态自适应反应NO模拟结果，与常规后处理模拟及试验数据的对比结果如图5所示。可知基于后处理方法得到的NO预测结果精度不高，在截面3且z≈0.3 m处对NO生成模拟偏高，而在截面4、5和6且0<z<0.4 m位置对NO生成预测偏低。相较而言，与基于含氮骨架机理耦合ISAT-DAC算法的NO预测结果与试验值吻合更好，可以更好地预测炉内各截面的NO生成情况。基于含氮骨架机理耦合ISAT-DAC算法的NO预测结果相比于后处理模拟精度更高，可从3方面解释：① 相比于常规总包反应机理，骨架反应机理可对煤粉燃料燃烧过程提供更精细地描述，可获得精度更高的温度和组分分布场；② 该含氮反应机理已经过详细验证，精度较高，而后处理模拟方法仅基于半经验模型，其精度有限；③ 相比于常规基于快速化学反应的EDM涡耗散燃烧模型，本模拟采用EDC涡耗散概念燃烧模型，可考虑湍流与反应交互过程进行有限速率反应模拟，可针对无焰燃烧的有限速率反应获得预测效果更好的结果。因此，ISAT-DAC算法相比于后处理方案可提升炉内NO模拟精度。
图5 炉内NO浓度的预测结果与试验数据对比
Fig.5 Comparisons between the numerical results and
experimental data of NO concentration inside the furnace
最后对比炉膛烟气出口试验数据与预测结果，具体见表3(dry)。可知排烟温度、烟气CO2、O2、CO和NO预测结果与试验值相对误差均在5%以内。
表3 炉膛出口预测结果与试验数据对比
Table 3 Comparison between the simulation results
and experimental data of furnace export
综合上述结果，本模拟炉内各监测面及炉膛出口的预测结果与试验数据吻合较好，模拟采用PG2018骨架机理及耦合的ISAT-DAC算法适用于煤粉无焰燃烧模拟，且相比常规NO后处理模拟方法提升了对燃料氮转化的模拟精度。
2.2 煤粉无焰燃烧燃料氮转化分析
基于已经过试验验证的模拟结果，进一步分析煤粉无焰燃烧燃料氮转化机理。
温度与燃料氮转化过程密切相关，炉内温度分布云图如图6所示。可见煤粉无焰燃烧过程具备较均匀的炉内温度分布。进一步观察发现，炉内存在2个主反应区，一处是由于燃料向下游喷射并与氧气混合、反应形成，另一处位于煤粉喷管处并由高温烟气回流产生。
图6 炉内温度分布
Fig.6 Temperature distribution in the furnace
含氮详细(骨架)机理模拟方法可精确预测炉内NO分布，基于含氮骨架机理ISAT-DAC模拟和总包机理后处理模拟的NO分布云图如图7所示。图7(a)中，高浓度NO分布在给粉管四周的高温区，炉膛下游虽存在高温区，但NO与碳氢燃料发生的强烈还原反应使NO浓度降低。图7(b)中，高浓度NO分布在给粉管出口位置，炉膛下游NO浓度预估偏低，与实际NO分布有偏差，不适于精确定量分析。
图7 炉内NO分布
Fig.7 NO distributions inside the furnace
基于含氮骨架机理ISAT-DAC算法的有限速率模拟，可得到机理中所包含的典型含氮中间组分在煤粉无焰燃烧过程的炉内分布情况。HCN、NH3和N2O中间组分的炉内分布云图如图8所示。炉内HCN含量较高，HCN转化为NH3的量较少，NH3含量较低且峰值仅有约15×10-6，N2O生成量更低。HCN和NH3主要分布在给粉管出口处，均由煤粉脱挥发分而来，N2O分布在高温区周围并参与NO的生成与还原。
图8 炉内HCN、NH3和N2O中间组分分布
Fig.8 Distributions of HCN，NH3 and N2O
intermediates inside the furnace
基于含氮骨架机理ISAT-DAC算法的有限速率模拟不仅可预测不同含氮组分的生成量和炉内分布，还可分析煤粉无焰燃烧过程中的燃料氮转化路径。煤粉无焰燃烧燃料氮转化路径如图9所示，图中箭头颜色与数字表示各反应在整个计算域内体积加权平均后的反应速率。由图9可知，热力型NO生成受到显著抑制，燃料型NO生成主要取决于HCN、NH3和N2O中间体，且NCO和HNO是较关键的中间组分。HCN中间体主要通过HNCO/CN和NCO路径生成NO；NH3中间体由HNCO生成，并进一步转化为NH2、HNO，最终生成NO；N2O路径主要参与NO还原，对NO生成贡献较低。反应路径分析表明，CH3CN也是生成NO的重要中间组分，可通过NCO路径生成。因此，NO生成的关键反应有
图9 煤粉无焰燃烧燃料氮转化路径
Fig.9 Fuel nitrogen conversion path of the flameless combustion of pulverized coal
HCN O
NCO H，
(3)
NCO ONO CO，
(4)
NH3 OHNH2 H2O，
(5)
NH2 OHNO H，
(6)
HNO OHNO H2O。
(7)
由于模拟过程中耦合动态自适应机理简化法(DAC)和当地自适应建表法(ISAT)来实现计算加速，可得到经动态自适应机理简化后的炉内活跃组分分布云图，如图10所示。即采用ISAT-DAC简化法，可以在模拟过程中准确识别炉内的主要反应区，简化后的主反应区最多仅保留32种组分，其他区域组分数为0(无反应区域)，从而节约计算成本。图10中主反应区位于给粉管下游，煤粉经给粉管射出后与高温二次风相遇并发生燃烧反应，主反应区与图6中的高温区对应。炉膛上方处的活跃组分主要是由于高温烟气回流所致。
图10 炉内活跃组分分布
Fig.10 Distribution of active species in the furnace
动态自适应机理简化法在去除对目标组分贡献较小的其余组分时，也去除了包含该组分的相关反应，从而得到图11的炉内活跃反应分布云图。活跃反应较多的区域与活跃组分较多的区域对应，主反应区内最多保留了240步反应，弱反应区依次递减至80步反应，烟气区域反应数为0(即无反应发生)。
图11 炉内活跃反应分布
Fig.11 Distribution of active reactions in the furnace
统计计算时间发现，相比于基于骨架反应机理(35种组分和259步反应)耦合ISAT算法的燃烧模拟，本模拟进一步结合DAC算法后，可获得约3倍的计算加速。因该骨架反应机理(35种组分和259步反应)相比于原PG2018详细反应机理(151种组分和1 397步反应)可获得约18.6倍加速效果。即采用骨架反应机理耦合ISAT-DAC算法，相比于原PG2018详细反应机理可实现近55倍的计算加速，且未牺牲计算精度。
3 结 论
1)本文基于IFRF 0.58 MW燃烧炉进行了煤粉无焰燃烧的含氮骨架机理有限速率模拟，考虑了燃烧过程中的湍流-化学-氮转化反应交互，并进一步耦合动态自适应反应机理简化法来实现计算加速。炉内监测面及炉膛出口的温度、速度、O2浓度、CO2浓度、NO浓度预测结果与试验数据吻合较好，验证了PG2018骨架机理及ISAT-DAC算法在煤粉无焰燃烧模拟中的准确性和适用性。且耦合DAC算法相较采用骨架机理模拟可实现近3倍的计算加速，相较采用详细反应机理可实现近55倍加速效果。
2)对煤粉无焰燃烧燃料氮转化特性和含氮关键中间组分的研究表明，NO生成主要取决于HCN、NH3和N2O中间体，且NCO和HNO是较为关键的中间组分。HCN中间体主要通过HNCO/CN和NCO路径生成NO；NH3中间体由HNCO生成，并进一步转化为NH2、HNO，最终生成NO；N2O路径主要参与NO还原，对NO生成贡献较低。反应路径分析还表明，CH3CN也是生成NO的重要中间组分，可通过NCO路径生成NO。
3)基于经试验验证的煤粉无焰燃烧燃料氮转化模拟结果，本研究首次获得了炉内燃料氮迁移转化的含氮关键中间组分(HCN与NH3)分布及活跃组分与活跃反应分布，可为NO减排技术的发展提供参考，如根据炉内温度与组分分布，针对性地提高炉内NO再燃与选择性非催化还原(SNCR)效果等。
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Study on fuel nitrogen conversion mechanism in flameless combustion of pulverized coal based on dynamic adaptive chemistry
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LIU Lu，LI Pengfei，CHENG Pengfei，et al.Study on fuel nitrogen conversion mechanism in flameless combustion of pulverized coal based on dynamic adaptive chemistry[J].Clean Coal Technology，2021,27(4):123-131.
