研究论文
LIBS直接测量输送带上原煤煤质可行性研究
HE Yongchao，YU Ziyu，SHI Libao,et al.Feasibility study of direct measurement of raw coal property on conveyor belt by LIBS[J].Clean Coal Technology，2021,27(5):124-130.
Feasibility study of direct measurement of raw coal property on conveyor belt by LIBS
0 引 言
2019年我国煤炭消费比重为57.7%，火力发电量占比69.6%[1]。煤炭为我国主体能源，以燃煤电厂发电为主的能源结构在未来一段时期内不会发生较大变化。根据我国节能减排及可持续发展政策的要求，燃煤电厂需进一步降低供电标准煤耗，减少污染物排放量。然而我国大部分燃煤电厂存在来煤多变、不同煤种掺烧、入炉煤质特性复杂多样的实际情况，导致锅炉燃烧效率偏低、热损失增加等诸多问题，直接影响锅炉安全、高效、经济运行。面对当前电厂实际运行情况，发展快速响应、精准控制的运行优化技术是保障安全生产，实现节能减排目标的重要举措。入炉煤质特性作为锅炉运行的关键参考指标之一，实现其在线测量对推进锅炉燃烧优化闭环控制和智能电站发展具有重要意义。
近年来以光谱学为理论基础的测量技术不断发展，且广泛涉及煤质特性测量领域[2]，包括近红外光谱技术(NIRS)[3]、X射线荧光光谱分析技术(XRF)[4]和激光诱导击穿光谱技术(LIBS)[5]。此外应用于煤质特性测量的还有瞬发γ射线中子活化分析技术(PGNAA)[6]和微波分析法[7]等非光谱类测量技术。其中LIBS技术因其系统简单、快速原位检测、多元素同步分析等突出优势，被认为是实现入炉煤质在线分析的可行技术之一。目前LIBS在煤质特性方面的研究仍主要在实验室开展，测量模式以煤压片[8]和煤粉颗粒流[9-10]为主。WANG等[11-12]提出了基于主导因子的偏最小二乘方法，实现了LIBS对煤中含碳量、灰分、挥发分和发热量的准确测量，表明LIBS在煤质检测领域具备良好的应用前景。ZHANG等[13]设计了基于煤压片测量模式的LIBS煤质分析仪并将其应用于电厂的煤质检测，采用支持向量机回归方法结合主成分分析建立了灰分、挥发分和发热量的定量分析模型，测量的平均相对误差分别为5.48%、4.42%和3.68%。YAO等[14]研发了基于煤粉颗粒流测量的快速煤质分析仪，结合聚类分析，采用神经网络和遗传算法分析等离子体光谱和煤质之间的关系，得到煤中灰分、挥发分、固定碳和发热量测量的平均绝对误差分别为0.82%、0.85%、0.96%和0.48 MJ/kg，可以对煤质进行连续、可靠和准确的分析。然而由电厂实际运行情况可知，输送带上的原煤经除铁、多级破碎和研磨等工序，最终送入锅炉。考虑到电厂输煤系统实际运行情况和入炉煤质特性在线检测的基本要求，输送带上原煤直接测量的模式比煤压片和煤粉颗粒流测量模式更具现场适用性。
因此笔者提出一种直接在输送带上开展LIBS在线测量原煤煤质特性的新型测量模式。在输送带上方安装LIBS系统，输送带上的原煤块被激光直接击穿形成等离子体，等离子体发射的光谱被LIBS系统采集并实时处理得到煤质特性。该测量模式在现场应用中面临以下问题：① 来煤流量不均匀，煤层厚度经常变化；② 原煤块表面不均匀；③ 输送带送料中含有非煤物料；④ 输煤系统现场粉尘浓度高。同时为LIBS测量带来如下挑战：① 测量周期内激光焦点深度不固定，光谱信号强度波动大；② 采集的LIBS光谱包含部分非煤物料和非正常激发在内的无效光谱；③ 现场测点粉尘大，影响LIBS光机器件长期使用的可靠性。为了验证直接测量输送带上原煤煤质的可行性，采用长焦聚焦光路和封闭式光机结构设计，搭建了一套适用于直接在输送带上测量的LIBS系统。同时设计加工了一套电厂入炉煤输送带模拟平台，以电厂采集的实际原煤为测量对象，开展可行性应用研究。
1 试验系统
为充分模拟电厂中的实际测量工况，设计加工了一套电厂入炉煤输送带的模拟平台，并在此基础上安装了LIBS测量系统进行试验。输送带模拟平台示意如图1所示，主要由振动式给料机、输送带式传输装置和控制模块组成。原煤不间断地通过振动式给料机落在输送带式传输装置上，然后由输送带输送至LIBS测量系统下方进行LIBS测量，收集光谱数据。控制模块负责调节振动式给料机的出煤量和输送带式传输装置的运行速度。试验中通过控制模块不断调整给料机出煤量，因此整条输送带上煤层厚度在一定程度上变化，从而模拟出实际工况下变化的煤层厚度。模拟平台的输送带运行线速度为2.5 m/s，与实际测量工况一致。
图1 输送带模拟平台
Fig.1 Simulation platform of coal-conveyor belt
LIBS测量系统固定安装在输送带式传输装置上方，其内部结构如图2所示，实物如图3所示。其内部主要包括Nd:YAG激光器(DPS-1064-BS-D，长春新产业)、四通道光谱仪(AvaSpec-2048-4，Avantes)、光机结构、电源及控制模块和工控机。激光器垂直于水平面安装，脉冲激光经过扩束镜扩束后穿过二向色镜M1(DMLP805R，Thorlabs，截止波长805 nm)，由聚焦透镜L1(LA4158-UV，Thorlabs，焦距250 mm)垂直聚焦至煤层表面。激光诱导等离子体的发射光谱经过同向收光结构聚焦至光纤耦合器，光谱信号由光纤传输到四通道光谱仪中分析，激光器直接触发光谱仪收光，延时为1 μs。
图2 LIBS测量系统示意
Fig.2 Schematic diagram of LIBS system
为减小煤层厚度波动对光谱测量的影响，一方面采用长焦距的聚焦镜片L1，减小焦深变化对激光烧蚀量的影响，另一方面以二向色镜M1代替传统同向收光结构中的穿孔反射镜，弥补长光程条件下光谱强度弱的问题。此外实际工况中粉尘浓度高，易损坏光机结构。因此设计了图3(a)的封闭式光机结构，将重要光机部件密封并外接气体，始终保持封闭部分气压略高于外部气压，防止大量粉尘进入。试验中激光器能量设为60 mJ，脉冲频率为1 Hz，每个煤样持续测量30 min以获取足够的有效光谱数据。
图3 LIBS系统实物
Fig.3 Picture of real LIBS system
为尽可能模拟实际测量工况，试验煤样由河北华电鹿华电厂提供，煤样通过采煤设施直接从输煤系统输送带上采集，试验前未对煤样进行干燥和破碎处理。本文选择煤炭的灰分、挥发分和发热量作为煤质特性指标。由于煤样为收到基煤样，因此根据GB/T 211—2017《煤中全水分的测定方法》、GB/T 212—2008《煤的工业分析方法》、GB/T 213—2008《煤的发热量测定方法》测量煤样的全水分、工业分析和发热量，并统一转算为收到基数值。
试验所用34个煤样的灰分、挥发分和发热量见表1，基本覆盖常见煤种煤质特性。其中煤样C1～C30为定标集，用于建立定量分析模型；煤样V1～V4作为预测集，用于评估定量分析模型的预测效果。
表1 煤样灰分、挥发分和发热量化验值
Table1 Quantitative results of ash，volatiles and
calorific value of coal samples
2 试验方法与结果
光谱数据处理是LIBS技术测量的关键环节，其目的是构建LIBS光谱与煤质特性指标之间的关联。煤的成分十分复杂，含有碳、氢、氧、氮、硫、铝、硅、铁、钙等元素。煤的灰分主要为矿物元素和金属元素的氧化物，故灰分含量与矿物元素和金属元素特征谱线强度相关[15]。挥发分主要为水分、氢气、氮氧化合物和碳氢化合物[16]，而发热量主要与煤中有机物和矿物含量有关[17]。煤的LIBS光谱中包含了上述元素的多条特征谱线，因此通常结合多元回归分析方法，以LIBS光谱为输入变量，建立良好的煤质特性分析模型。此外在输送带上直接测量的LIBS光谱信号波动较大，且存在部分异常光谱数据。因此在建立煤质特性分析模型前还需对光谱数据进行预处理，以提升煤质特性分析效果。数据处理流程如图4所示。
图4 数据处理流程
Fig.4 Data processing flowchart
2.1 光谱筛选
获取的大量原始光谱中存在部分无法准确反映煤样元素信息的无效光谱。若无效光谱用于建立定量分析模型，会严重影响模型的准确性，因此需采用合适的光谱筛选方法剔除无效光谱。在输送带上直接测量煤块产生的无效光谱主要有2类：第1类是由于激光焦点高于煤层表面导致空气而非煤样被击穿，光谱中缺少煤的特征谱线；第2类是由于激光焦深过大导致特征谱线信噪比远低于正常值。
基于无效光谱的特点，提出以CN 388.176 nm特征峰信号噪声比(Signal to Noise Ratio，SNR)为指标的光谱筛选方法：以365～370 nm波段为背景信号，计算单个光谱CN 388.176 nm的SNR值，若光谱的SNR值小于2.5则判定为无效光谱并剔除。以待测样品主量元素特征峰SNR作为指标是一种常用的光谱筛选方法[18]，通过这种光谱筛选方法，不仅可以剔除第1类和第2类无效光谱，还可以有效识别非煤杂物(金属碎屑、编织袋、草甸等)受激发产生的光谱，从而减小其对煤质特性测量结果产生的偏差。
2.2 有效光谱平均
在剔除无效光谱后，对有效光谱进行平均。平均大量光谱是LIBS技术常用的光谱数据预处理方法，目的在于减小测量误差。直接在输送带上测量原煤块具有以下2个特点：首先输送带上的煤层厚度在一定范围内变化，导致LIBS光谱中各条特征谱线的信号强度在一定范围内波动；其次输送带运行速度快，且以原煤块为主要测量对象，试验测量的煤量远大于煤压片或煤粉颗粒流。平均大量的有效光谱，一方面是为了减小煤层厚度变化对光谱信号强度的影响，另一方面是为了能充分表征单批煤样的总体煤质特性指标。试验中每个煤样平均1 000个有效光谱，得到1个平均光谱用于后续光谱的处理。
2.3 内标方法
由于试验所用34个煤样的灰分、挥发分及发热量差异较大，各煤样平均光谱的光谱信号强度相差较大。直接采用未处理的平均光谱建立定量分析模型将影响模型对未知样品的预测效果。为此，LIBS技术通常采用内标法进一步处理平均光谱[19-20]。首先选择合适的特征谱线作为内标谱线，计算内标谱线的强度，然后将平均光谱各波长的强度除以内标谱线的强度，最后得到内标处理后的光谱。具体计算为
(1)
其中，Iin为内标处理后的光谱强度；Ij为初始光谱强度；IN为内标强度。根据内标谱线的选择方法，应该选择煤中主要元素的特征谱线，且该特征谱线在所有煤样光谱中具有明显的特征峰。据此选择CN 388.176 nm 特征谱线作为内标谱线，将其特征峰所在波段387.413～389.105 nm的信号强度之和作为内标强度。
2.4 PLS模型建立
偏最小二乘法(Partial Least Square，PLS)作为常用的多元回归分析方法之一，已广泛应用于光谱技术分析测量之中[15，21-22]。本文采用PLS方法，以内标处理后的平均光谱数据为模型输入变量。通过优化模型的输入变量，选择最优的PLS因子数量，分别建立具有良好预测性能的煤炭灰分、挥发分和发热量定量分析模型。
试验中获取的每个光谱包含了7 912个波长点，波长在220～860 nm。光谱不仅含有煤中元素的多条特征谱线，还包含了背景与噪声波段。若以全谱作为模型的输入变量，不仅会降低模型的分析效果，还会增加模型的计算量。优化输入变量一方面是将与煤质特性无关的背景及噪声波段剔除，另一方面是确定与煤质特性指标密切相关的光谱波段，从而提升PLS模型对未知样品预测能力。首先以全波段光谱数据作为输入变量，分别以灰分、挥发分、发热量为因变量，建立以全谱为输入变量的PLS模型。然后根据模型结果中各输入变量的得分因子系数，剔除得分因子系数低的波段，保留得分因子系数高的波段，得到优化后的模型输入变量波段。
经优化后输入模型中的主要光谱波段为250～840 nm，在该波段内包含了煤中主要元素的特征谱线、CN分子波段和C2分子波段。从煤化学理论分析，该波段反映出的元素信息与煤炭灰分、挥发分及发热量密切相关。
在确定优化的输入变量后采用留一交叉验证的方法，选择最优的PLS因子数。以定标集样品交叉验证的均方根误差(Root Mean Square Error of Cross Validation，RMSECV)为指标，选择RMSECV最小的PLS因子数为最优[20]。
最终不同煤质特性指标PLS模型的输入变量个数和最优PLS因子数见表2。
表2 不同煤质特性指标PLS模型的输入变量个数
Table 2 Number of input variables of PLS models
for different coal property
2.5 PLS模型结果
为分析模型的定量分析效果，采用定标集的回归系数R2、均方根误差(Root Mean Square Error of Calibration，nRMSEC)和预测集的均方根误差(Root Mean Square Error of Prediction，nRMSEP)、平均绝对误差(Mean Absolute Error，nMAE)作为验证指标，可分别由式(2)～(5)计算得到。
(2)
(3)
(4)
(5)
式中，
分别为煤质特性指标的参考值、预测值；
为所有参考值的平均值；n、m分别为定标集样品数量和预测集样品数量。
R2表征参考值与预测值之间线性关系，R2越接近1，两者间的线性关系越强。nRMSEP用于衡量参考值和预测值之间的偏差，nMAE表示预测值与参考值之间绝对误差的平均值，nRMSEP值和nMAE值越小说明模型的预测效果越好。
煤质特性定量分析模型结果如图5所示，可知灰分、挥发分和发热量模型的R2分别达到了0.98、0.97和0.97，而nRMSEC分别为0.70%、0.77%和0.48 MJ/kg。
图5 定标集煤质特性分析结果
Fig.5 Quantitative analysis of coal properties for calibration collection
表3总结了模型的预测效果，其中煤的灰分、挥发分和发热量的预测集nMAE分别为1.24%、0.97%和0.88 MJ/kg，而nRMSEP分别为1.33%、1.03%和1.11 MJ/kg。上述结果表明模型涵盖的煤质特性范围广且定量分析效果良好，初步验证了LIBS在输送带上直接测量原煤的灰分、挥发分和发热量具有可行性。
表3 模型预测指标结果
Table 3 Results of model prediction performance
从nMAE和nRMSEP结果来看，当前方法对煤质特性的分析效果与其他在线检测方法处于同一水平[23-25]，可以满足电厂对输煤系统进煤煤种识别的基本需求。
3 结 论
1)提出了一种LIBS在线检测电厂输送带上入炉煤质特性的新型测量方案。通过有效光谱筛选、光谱平均、内标处理的光谱预处理过程，结合PLS方法测量煤炭的灰分、挥发分和发热量。
2)煤炭灰分、挥发分和发热量定量分析结果良好，模型的回归系数分别为0.98、0.97和0.97，定标均方根误差分别为0.70%、0.77%和0.48 MJ/kg，预测集均方根误差分别为1.33%、1.03%和1.11 MJ/kg，平均绝对误差分别为1.24%、0.97%和0.88 MJ/kg。
3)定量分析结果可满足电厂对入炉煤种及煤质特性在线测量的基本需求，验证了LIBS直接测量入炉煤输送带上原煤煤质的可行性，为电厂提供了可行的煤质特性在线分析方案，为锅炉优化运行提供关键参数，具备较好的实用价值。
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