粉煤灰在水处理领域的应用进展

肖 翠 微1,2,3

(1.煤炭科学技术研究院有限公司节能工程技术研究分院,北京 100013;2.国家能源煤炭高效利用与节能减排技术装备重点试验室,北京 100013;3.煤炭资源高效开采与洁净利用国家重点试验室,北京 100013)

摘 要:为了实现燃煤电厂粉煤灰资源化再利用于废水污水治理、为粉煤灰在污水治理方面的应用研究提供参考,结合粉煤灰的物理性质、化学组成及在水处理过程中的作用原理,分析了粉煤灰在处理生活污水、印染废水、重金属离子废水、含氟废水、造纸废水以及其他废水中的应用进展,结果表明:在适当条件下,粉煤灰对于废水中各种污染物的去除率均可达到57%以上,表明其用于水处理领域是可行的。提出了未来需解决的主要问题是通过改性提高粉煤灰的活性及二次污染的处理,这对于煤炭燃烧固体废物短流程资源化技术的进一步发展具有一定的指导意义。

关键词:多孔材料;粉煤灰;废水;水处理

0 引 言

粉煤灰是燃煤电厂煤炭燃烧产生的大宗固体废物之一。据统计,每年我国火力发电产生的粉煤灰量超过5亿t[1]。由于粉煤灰中富含CaO、MgO等碱性氧化物及微量的重金属元素,遇水会逐渐溶解在水中造成不同程度的水资源污染[2]。粉煤灰是具有一定活性的细小颗粒,由于具有丰富的孔结构使其具有的比表面积较大,而且表面存在不饱和化学键,因此,物理吸附和化学吸附能力较高,这些性质决定了粉煤灰能够在水处理中起到较好的作用。国内外大量研究证明,粉煤灰能够广泛应用于各类污水和废水的处理,对水中的磷、氟、重金属离子、染料、表面活性剂、酚、油类等都可以较好的去除[3-4]。目前,粉煤灰在废水处理中的应用包括直接利用、改性利用和联合利用3种方式。然而对于粉煤灰在污水处理过程中的具体应用情况,则主要是由粉煤灰的理化性质所决定。

1 粉煤灰的物理化学特性

粉煤灰的物理化学性质决定其活性。粉煤灰是一种高分散的固溶体,其组成中既有非晶质的玻璃体,又有经燃烧过程新生成的矿物结晶以及部分残留矿物,还有未燃烬的碳,因此,其性质和特征取决于各种化学组成及组合的关系。

1.1 粉煤灰的物理性质

从粉煤灰的生成过程可以看出,煤质条件、燃烧工况、炉膛内温度、排灰方式等对粉煤灰的物理性质影响较大[5]。因此,不同国家、地区产生的粉煤灰物理性质存在较大差异,其用途也存在差异。粉煤灰的活性与烧失量有关(因未燃的炭为多孔结构),烧失量越大,其活性越高。由于粉煤灰颗粒小,比表面积相对较大,可达800～3 500 cm2/g(氮吸附法)[6-7]。我国部分低钙粉煤灰的主要基础物理性质参数见表1[5]。

粉煤灰的物理性质参数中,粒度和孔隙率是比较重要的参数。它们直接影响着粉煤灰的其他性质。粉煤灰粒度越小,其活性也越大,粉煤灰的粒度影响早期水化反应,而化学成分影响后期的反应;粉煤灰的粒度越小、孔隙率越大,其比表面积越大,吸附性能越强,则污水处理能力越强。

1.2 粉煤灰的化学组成

粉煤灰主要由硅、铝、铁氧化物以及一定量的钙、镁、硫等氧化物组成,其中硅、铝、铁、钙、镁等元素所占比例最高,钛、钠、硫等化合物含量相对较低,还有一些利于作物生长的微量磷、钾、钼等元素以及一些痕量元素如铜、铬、铅等[8],此外还有未燃烬的碳粒。

粉煤灰的化学组成决定其化学性质,我国部分低钙粉煤灰主要的化学组成见表2[9]。

粉煤灰的化学组成与煤种、产地有关,化学组分不同直接影响粉煤灰的物理性质和晶相组成,进一步影响粉煤灰的水处理能力。

1.3 粉煤灰的物相组成

粉煤灰中的矿物一般以非晶质玻璃体(通常是铝硅酸盐玻璃体)为主,晶质矿物含量也较高[10],晶质矿物常见组成包括石英、莫来石、赤铁矿、方解石、磁铁矿、长石等,我国部分地区代表性低钙粉煤灰的矿物组成见表3[11]。

由粉煤灰的晶相矿物组成可以看出,在粉煤灰晶质矿物组成中,莫来石(Al6Si2O13)占有很大比例,玻璃态物质组成中SiO2及Al2O3占很大比例。

粉煤灰的水处理活性(吸附活性)主要是由非晶态的玻璃体成分及其结构和性质决定的。晶态物质中钾、钠、镁和钙等的盐类多为水溶性盐,溶于水后呈碱性,可用于中和酸性废水。因此,上述元素的含量直接影响粉煤灰处理酸性废水的能力。

2 粉煤灰用于水处理过程中的作用机理

粉煤灰在水处理过程中的主要作用机理是吸附,此外还包括接触絮凝、沉淀、过滤等方面及其相互间的协同作用[12]。

2.1 吸附

由于粉煤灰是多孔玻璃体、多孔晶质矿物、多孔炭粒的高分散混合体,具有丰富的孔结构和较大的比表面积,同时拥有较多的不饱和化学键,具有良好的物理和化学吸附活性,因此粉煤灰用于废水处理的主要作用机理是吸附。粉煤灰的吸附作用既有物理吸附又有化学吸附。物理吸附是由粉煤灰与吸附质(污染物)分子之间的引力(范德华力)产生的吸附,因此,物理吸附量主要受粉煤灰的比表面积和孔结构影响,比表面积越大,吸附量越大,未燃烬的碳粒对物理吸附量也有较大的影响。由于物理吸附不具有选择性,因此对水中各类污染物都有一定的处理能力。产生化学吸附的主要原因是由于粉煤灰中存在大量硅氧化学键、铝氧化学键,上述化学键与具有一定极性的吸附质分子相遇时,分子间将产生偶极-偶极键的作用形成化学吸附[13]。化学吸附具有极强的选择性、且通常为不可逆吸附。

通常情况下,物理吸附和化学吸附2种作用并存,但在处理条件(如pH值、温度)发生变化时,2种作用表现出的优势会有所变化,则粉煤灰表现出来的吸附能力也有所改变。

2.2 接触絮凝

絮凝剂主要是带有正(负)电性的基团中和一些水中带有负(正)电性难于分离的一些粒子,降低其电势,使其处于不稳定状态,并利用其聚合性质使得这些颗粒集中,并通过物理或者化学方法分离出来。粉煤灰中含有Al2O3和Fe2O3,可在酸性的条件下生成Al3+和Fe3+(典型的无机盐絮凝剂),可作为絮凝剂使用。当粉煤灰与废水混合时,Al3+和Fe3+将废水中悬浮的污染物离子絮凝产生絮凝沉淀,吸附在粉煤灰上。

2.3 沉淀

当粉煤灰加入污水中充分混合后,在重力的作用下,粉煤灰及吸附在粉煤灰上的污染物粒子迅速沉降,使绝大部分污染物与水分离,实现污水净化。

2.4 过滤

由于粉煤灰具有典型的多孔结构,拥有60% ～75%的孔隙率,当含有悬浮物的废水通过粉煤灰时,一部分悬浮物将被粉煤灰过滤截留,实现污水净化。

上述粉煤灰在污水中产生的接触絮凝、沉淀及过滤等作用只能对吸附起到补充作用,水处理过程中起主导作用的仍是吸附[14]。

此外,废水的处理温度、pH值和处理时间、吸附质(污染物)性质、吸附质的初始浓度、粉煤灰的粒径和比表面积、粉煤灰的改性及活化程度、灰水比等因素也会对废水处理效果产生重要影响[15-17]。

3 粉煤灰在污水处理中的应用

3.1 生活污水处理

生活污水处理技术的研究重点一般集于在新型污水处理剂的研究和高效处理工艺的开发,粉煤灰作为价格低廉、来源广泛的活性材料,在水处理中的应用也成为研究热点。

董树军等[18]以火电厂贮灰场粉煤灰为吸咐剂,利用2种典型处理方法(直接投入法、静态间歇吸附法)进行了用粉煤灰处理生活污水的试验研究,考察了粉煤灰对生活污水中化学耗氧物质(COD)的处理效果。研究结果表明,粉煤灰对生活污水中有机物的吸附作用较强。当水灰比为10时,污水中COD去除率为86.0%。低pH值、高灰水比、粗粒径粉煤灰有利于COD的去除。从经济方面考虑,以不调节pH值、直接投入法操作为宜;含碳量高、颗粒较粗的粉煤灰对COD的去除效果好;粉煤灰对COD的吸附行为符合氟兰德利希等温方程式。易剑锋[19]对城市污泥中掺入粉煤灰处理生活污水进行了研究,考察了不同试验条件下(配比、吸附时间和pH值)生活污水中BOD5(5日生化耗氧量)、CODCr(重铬酸钾作为氧化剂测定出的化学耗氧量)和SS(固体悬浮物)的去除效果,结果表明粉煤灰与污泥以质量比3∶6混合、pH值为7、反应时间为15～20 min时,生活污水中 BOD5、COD、SS达到了比较理想的去除效果。刘安涟[20]研究了粉煤灰对生活污水中有机物的去除能力。研究结果表明,粉煤灰对低浓度有机物的污水处理效果较好,最佳水灰比为15。白云起[21]探讨了粉煤灰用于处理洗衣污水时的最佳条件:粉煤灰投料量为0.18 g/mL,粉煤灰粒径为80 μm,处理时间为75 min,最佳条件下水中COD的去除率可达到95%以上。李荣喜等[22]、周建飞等[23]采用粉煤灰作为吸附混凝剂处理阴离子表面活性剂十二烷基磺酸钠(SDS)废水,并对机理进行了研究。通过粉煤灰投加量、吸附时间、pH值对废水中SDS去除率影响的分析,探讨了最佳条件下废水中SDS去除率,研究了粉煤灰动力学特征。结果表明,在 200 mL浓度 50 mg/L的SDS,pH值为13,粉煤灰加入量为70 g,吸附时间为20 min时,SDS的去除率为 83.3%。粉煤灰对SDS的吸附符合Freundlich吸附等温式。

粉煤灰直接用于生活污水处理存在用量多、污泥量大、浪费灰中的有用元素等问题。因此,通过化学方法(酸、碱处理)或物理的方法对粉煤灰进行改性以增大比表面积以及合成沸石、提高吸附能力[24-26]成为研究热点。罗惠莉等[27]运用物理手段对粉煤灰进行改性,通过测定改性粉煤灰对生活污水中COD的去除率,分析了物理改性对粉煤灰吸附性的影响。结果表明,经过粉磨和低温加热的粉煤灰能够较好地去除生活污水中的COD。罗惠莉[28]测定了经酸、碱改性前后粉煤灰对生活污水COD的去除率,确定化学改性对粉煤灰活性的改善程度。试验结果表明,经过1∶20硫酸处理后粉煤灰吸附性能有所提高,可去除水中75%左右的COD,而采用碱改性的效果不显著,酸、碱联合对粉煤灰改性的效果较好,并有利于改善出水pH值。李亚强等[29]以粉煤灰和H2SO4为原料制备一种复合混凝剂,考查了酸种类、酸浓度、酸灰比、搅拌时间等因素对生活污水混凝效果的影响。结果表明,酸灰比5 mL/g、浓度2 mol/L的 H2SO4溶液与粉煤灰搅拌4 h并静置30 min后制得的混凝剂,对生活污水的COD去除率70.4%,SS去除率91.9%。以粉煤灰为原料制备的沸石对生活污水中氮磷有良好的去除作用。Chen等[30]以14种不同的粉煤灰为原料合成了沸石并将其用于污水中的去磷研究,结果表明,合成沸石的比表面积比粉煤灰提高了26.0～89.4倍,磷酸固定系数增加了1.2～7.6倍,且粉煤灰沸石中的Ca和Fe元素的含量与粉煤灰沸石的磷酸固定系数密切相关。Wu等[31]的研究表明,以粉煤灰制备的沸石具有较强的脱氮、除磷能力。

3.2 印染废水处理

因粉煤灰比表面积大、孔隙率高、孔径分布窄的物理特性,使其在工业废水处理上表现出很大价值。大量研究表明,粉煤灰对印染、染料废水具有较好的脱色作用,脱色率为90% ～99%[32]。

陆海燕[33]利用粉煤灰对印染废水和洗涤废水进行脱色研究。结果表明,处理后的废水中,色度、ABS(丙烯四聚物型烷基苯磺酸盐)、COD去除效果良好。肖羽堂等[34]利用电厂粉煤灰采用直接投入法和滤柱法处理含染料中间体二硝基氯化苯的工业废水。通过试验确定直接投入法的最佳处理条件为:当粉煤灰用量为8%、pH值为2、吸附时间为10 min的条件下,废水中CODCr去除率达79.8% ～82.7%,脱色率达87% ～89%。滤柱法试验结果表明,废水低流速,长吸附反应时间,有利于提高CODCr的去除率。当废水流量控制在30 mL/min以下时,水中CODCr去除率可达90%以上。2种处理方法中滤柱法处理效果优于直接投入法。阎存仙等[35]利用粉煤灰对9种染料进行了脱色试验,并分析了粉煤灰用量、脱色时间、pH值、污染物浓度等因素对试验的影响。结果表明,当粉煤灰用量为0.04 ～0.08 mg/g、振荡时间为3 h,pH 值为 2 ～10,污染物浓度为 10～600 mg/L时,脱色率可达91%～99%。李晓颖[36]用酸改性粉煤灰对印染废水进行处理,试验结果表明:粒径为120～150 μm的改性粉煤灰在使用量2.4 g、pH为10、温度30℃的条件下,印染废水的脱色率可达89%以上,使废水达到二级标准排放。韩晓晶等[37]研究了粉煤灰对水中亚甲基蓝(MB)的吸附行为,研究结果表明,在40 mL亚甲基蓝溶液中,当pH值为6.35,粉煤灰的投加量为50 mg,温度为35℃时,亚甲基蓝的去除率最大。

3.3 含重金属污水处理

污水中重金属离子可利用粉煤灰的絮凝作用有效去除,粉煤灰对重金属离子的去除率达40% ～90%。薛建军等[38-39]以粉煤灰为原料,经活化后制得的水处理剂,对含Cu2+、Cr3+废水进行处理,分析了水处理剂用量、pH值及温度等因素对去除废水中Cu2+、Cr3+的影响。 用粒径小于150 μm、比表面积为10 m2/g的粉煤灰处理含Cu2+污水,当污水pH为4,污水中Cu2+不超过40.5 mg/L时,处理后的污水达到排放标准以下;当污水中Cr3+浓度为63.2 mg/L、pH值为4.04时,水处理剂用量为2.5 g/L,搅拌时间为1 h,去除率达97.5%,Cr3+浓度降到1.6 mg/L。可见粉煤灰对Cr3+有良好的去除能力。朱利霞等[40-41]以粉煤灰和铁屑作为处理剂来处理高Cr6+含量的地下水,探讨了粉煤灰联合铁屑去除Cr6+的反应机理。研究结果表明:粉煤灰中不完全燃烧的碳与铁屑发生原电池反应,将Cr6+还原成Cr3+,并在碱性条件下形成 Cr(OH)3沉淀;铁屑加粉煤灰对Cr6+有很好的去除效果,去除率可达97%以上。黄彪等[42]以粉煤灰的浮选炭为原料制得颗粒活性炭,用其处理含有Cr6+的污水,结果表明,以粉煤灰制得的活性炭对水中 Cr6+有较好的去除作用。Cho等[43]研究了粉煤灰在室温条件下对水体中Zn、Cd、Pb、Cu的去除能力,研究结果表明:粉煤灰在非强酸条件下,对水中重金属离子有较好的去除能力,pH值对去除率有较大影响,pH值越大,去除率越大。

3.4 含氟废水处理

由于粉煤灰具有比表面积大、富含Al2O3、CaO等活性组分等优点,能与水中的氟发生络合沉降,或者生成胶体粒子通过絮凝除去,因此,粉煤灰对处理含氟废水有较好的效果。黄继国等[44]研究了试验条件(pH、灰水比、氟浓度、振荡平衡时间 )对粉煤灰处理含氟废水的影响,结果表明,最佳处理条件是pH 值 为 2.5、 灰 水 比 大 于 0.05、 氟 浓 度 小于500 mg/L、振荡平衡时间大于2.5 h,水中氟的去除率可达到95%以上。马艳然等[45]以粉煤灰和粉煤灰-生石灰体系为研究对象,考察了2种处理剂处理含氟废水的效果和影响因素。结果表明,以粉煤灰为处理剂可使含氟废水中氟的去除率达50%以上;以粉煤灰-生石灰体系为处理剂可使水中含氟量降至10 mg/L以下。近年来,粉煤灰与其他水处理剂连用进行含氟废水处理也取得了较好的应用效果。周红星等[46]采用改性海泡石-粉煤灰协同处理含氟废水,探讨了温度、处理时间、pH值等因素对含氟水处理效果的影响。结果表明,复合体系对含氟废水处理的最佳条件为:温度20℃、处理时间25 min、pH 值为 5.6 ～5.8,该条件下水中氟的去除氟率达96%,水中含氟量远低于国家标准,处理效果良好。周珊等[47]以粉煤灰-生石灰体系为研究对象,对冶金含氟废水进行了处理,研究了粉煤灰粒径、用量、pH值、处理时间、处理温度及生石灰用量等因素对含氟废水处理效果的影响。试验结果表明,在室温(20℃)条件下,每升废水中加入60 g粒径为74 μm的粉煤灰,水中F-浓度由220 mg/L降至15.4 mg/L。再向每升处理后的水样中加入5 g生石灰,则F-浓度由15.4 mg/L降至2 mg/L以下,且该工艺不产生二次污染。

3.5 造纸污水处理

利用粉煤灰吸附特性处理造纸污水,COD、色度、SS等都有较高的去除率[48]。李长春等[49]利用粉煤灰的混凝吸附特性处理碱法造纸中段水和非制浆造纸污水。结果表明,在处理过程中,粉煤灰与造纸污水相混合,经吸附、絮凝、沉淀等一系列作用后,造纸污水可得到有效净化,污水中SS去除率可达96.7%,CODCr去除率达 71.2% ～ 80.4%。 于衍真等[50]以经酸改性后的粉煤灰为处理剂对造纸废水进行处理,对粉煤灰颗粒尺寸、投入量、处理时间等影响因素进行了试验研究。试验结果表明,粉煤灰的吸附能力与其粒度有关,颗粒越小,对废水中杂质吸附能力越强;粉煤灰用量越大,处理效果越好,为了减少沉淀物,粉煤灰用量宜控制在20 g/L。

3.6 其他污水处理

由于富含CaO、Na2O、MgO等碱性组成,因此,粉煤灰也可用来作为中和剂处理酸性废水,用酸性废水直接冲灰[51-52]是常采用的处理方法。粉煤灰也可用来处理含酚废水,如焦化废水中含有大量挥发酚,山西焦化厂利用粉煤灰处理焦化含酚废水,试验结果表明,水中的挥发酚、氰化物、油、COD、BOD5、氨氮、硫化物、色度的平均去除率可达57.41%,达到排放允许浓度[53]。此外,粉煤灰还可用于处理含油污、制革以及制药废水等,用粉煤灰代替砂子和无烟煤净化采油污水。

4 结 语

粉煤灰作为一种多孔材料,对水中的磷、氟、重金属离子、染料、表面活性剂、酚、油类等都有较好的去除作用,加之粉煤灰具有来源广、价格低等优点,作为一种应用于水处理领域的新材料是可行的,可实现以废治废,前景十分广阔。但由于吸附能力的限制使其在实际应用中存在处理后产生大量的污泥、有害元素产生的二次污染等问题。粉煤灰改性的研究和利用,使粉煤灰在水处理领域中的地位有所提升,但关于提高粉煤灰吸附能力的研究仍有待深入,且由微量有害重金属离子浸出会造成的二次污染仍然存在。因此,未来关于粉煤灰的主要研究方向将集中在通过改性提高其活性以及二次污染的处理问题等方面。

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Application of fly ash in wastewater treatment

XIAO Cuiwei1,2,3
(1.Coal Science and Technology Research Institute,Beijing 100013,China;2.National Energy Technology and Equipment Laboratory of Coal Utilization and Emission Control,Beijing 100013,China;3.State Key Laboratory of High Efficient Mining and Clean Utilization of Coal Resources,Beijing 100013,China)

Abstract:In order to make full use of fly ash in coal-fired power plant to dispose wastewater,the chemical and physical properties of fly ash and working principle of wastewater treatment were introduced.The application of fly ash in the treatment of domestic wastewater,printing and dyeing wastewater,heavy metal ion wastewater,fluoride wastewater,papermaking wastewater and other wastewater were analyzed.The results showed that the removal efficiency of all kinds of pollutants in wastewater could reach more than 57%under appropriate condition,which indicated that it was feasible to treat wastewater using fly ash.The modification of fly ash and secondary pollution treatment were the focus of further research.

Key words:porous material;fly ash;wastewater;wastewater treatment

中图分类号:X703;O647

文献标志码:A

文章编号:1006-6772(2016)04-0045-07

收稿日期:2016-05-10;责任编辑:孙淑君

DOI:10.13226/j.issn.1006-6772.2016.04.011

基金项目:国家国际科技合作专项资助项目(2015DFR60630)

作者简介:肖翠微(1973—),女,黑龙江海伦人,副研究员,博士,从事煤炭洁净燃烧、烟气净化等研究工作。E-mail:xcwei_2001@163.com

引用格式:肖翠微.粉煤灰在水处理领域的应用进展[J].洁净煤技术,2016,22(4):45-51,67.XIAO Cuiwei.Application of fly ash in wastewater treatment[J].Clean Coal Technology,2016,22(4):45-51,67.