循环流化床锅炉烟气中多环芳烃的赋存及排放特征
0 引 言
我国2020年煤炭消费总量为28.3亿t标准煤,占能源消费总量的56.8%[1-2]。而发电又是煤炭消耗的重要行业之一,2020年中国燃煤发电占中国发电量63.2%[3-4]。煤炭作为中国能源生产中十分重要的一部分,其燃烧后对大气环境的影响严重。作为大气污染治理的重要行业,燃煤电厂已经历数次升级改造。目前火力发电在大气污染控制方面针对烟尘、SO2、NOx已制定了相对严格的排放标准[5]。同时多数学者已开展了可凝结颗粒物(CPM)、汞(Hg)、三氧化硫(SO3)、多环芳烃(PAHs)等非常规污染物的排放特性及脱除方法研究[6-8]。PAHs作为有机污染物中重要组分之一,生物毒性极强,对生物和人体具有严重的致癌和致畸变性,是目前环境领域研究最多的半挥发性有机物,属于燃烧和热解过程中产生的持久性有机污染物[9-10],煤炭中PAHs排放量占PAHs排放总量的25%以上[11]。
我国燃煤电厂的主要锅炉类型包括粉煤(PC)锅炉和循环流化床(CFB)锅炉,CFB锅炉在利用劣质煤、褐煤和替代燃料(如生物质,城市垃圾)发电方面发挥至关重要的作用[12]。另外,CFB锅炉有NOx排放低、SO2排放低、燃烧温度低、燃烧稳定性强等优点[13]。截至2018年底,我国已投产100 MW以上等级CFB锅炉440台、总装机容量超82.3 GW[14]。为应对各种因燃煤电厂带来的污染物排放问题,近年来,我国正逐步用300 MW及以上级别的燃煤循环流化床锅炉装置代替低燃烧效率的小型机组[15],是燃煤发电有效补充炉型之一。
目前针对火力发电厂PAHs排放相关研究主要集中在燃煤锅炉方面。倪秀峰等[16]探讨了燃煤电厂和垃圾电厂焚烧产物中卤代多环芳烃的赋存特征和毒性评估风险。林焙隆[17]对燃煤电厂脱硝装置内PAHs的演化机制进行了测试和分析。张周红等[18]分析了燃煤电厂湿法脱硫对PAHs排放特征的影响。袁晶晶等[19]针对燃煤电厂烟气中颗粒相和气相中PAHs的赋存特征进行研究。CFB锅炉作为大规模火力发电的一种重要形式,在锅炉形式、燃用煤质、燃烧温度等方面均与燃煤锅炉有重大差异,相应的PAHs排放情况也与燃煤锅炉存在差异。因此全面了解CFB锅炉排放烟气中PAHs 的分布和赋存特征不仅对研究火力发电行业PAHs排放提供重要数据支撑,同时对于准确评价相应区域内人体健康、大气环境质量等信息非常重要。
因此,在前人研究基础上,以某台410 t/h CFB锅炉为研究对象,采集锅炉排放的气态和颗粒态样品,研究PAHs在烟气中气相和固相的分布特征。并对电厂中燃煤、飞灰和炉渣3种固体样品中PAHs含量进行检测,掌握CFB锅炉机组PAHs的排放特征。
1 试 验
1.1 电厂概况
测试CFB锅炉为东方锅炉生产的蒸发量为410 t/h(DG410/9.81-9型)锅炉。炉内进行一级脱硫,每台炉后配尿素法选择性非催化还原(SNCR) 选择性非催化还原(SCR)脱硝、石灰石-石膏湿法脱硫系统(WFGD)、袋式除尘器(FF)以及湿式电除尘器(WESP)。机组燃用煤工业分析结果见表1。
表1 测试阶段入炉煤检验结果
Table 1 Test results of incoming coal in the test stage
1.2 样品采集
在机组满负荷条件下对烟气样品进行采集,取样位置分别选取在CFB锅炉机组FF入口、WFGD入口、WFGD出口和WESP出口等4个位置。WESP出口位置直连烟囱入口,可视为烟气直排大气的总排口,采样位置如图1所示。参照 HJ 646—2013《环境空气和废气 气相和颗粒物中 多环芳烃的测定 气相色谱-质谱法》相关规定,对烟气中16种PAHs进行测定[20]。利用自动等速采样系统收集烟道气样品。在采样枪头位置装玻璃纤维滤膜对烟气中颗粒物进行过滤收集,后续采用聚氨基甲酸乙酯泡沫(PuF)收集气相样品[21]。采样过程中,采样枪头正对烟气流动方向,采样装置如图2所示。采用氧量测试仪对烟气中含氧量(O2)同步测试。为便于计算,烟气中PAHs浓度均按6% O2折算。为避免烟气中水蒸气冷凝对测试结果造成影响,采样过程中使用加热套对取样枪及连接管道进行保温加热,维持恒温130 ℃。采样结束后,用塑料镊子取出玻璃滤膜,并置于密封袋内保存,PuF放入棕色瓶中。所有样品均需冷冻保存。
图1 CFB锅炉机组和取样位置示意
Fig.1 Sampling location diagram of CFB boiler unit
图2 烟气颗粒物和气相 PAHs 采样装置
Fig.2 Flue gas particulate matter and gas PAHs sampling device
1.3 样品分析
1.3.1 仪器与试剂
安捷伦7890B-5977B MSD气相色谱-质谱联用仪(GC-MS),超声波萃取仪,旋转蒸发仪及其配套的100 mL浓缩瓶,冷却水循环机(AS1600),固相萃取装置,离心机,马弗炉,烘箱,温度可控制在(105±5)℃;硅酸镁净化小柱,填料为硅酸镁,1 000 mg,柱体积为6 mL(CNW Technologies),50 mL玻璃小瓶。
16种PAHs混标为萘(Nap)、苊烯(Acy)、苊(AC)、芴(FLu)、菲(Phe)、蒽(Ant)、荧蒽(Flo)、芘(Pyr)、苯并(a)蒽(BaA)、(Chr)、苯并(b)荧蒽(BbF)、苯并(k)荧蒽(BkF)、苯并(a)芘(BaP)、二苯并(a,h)蒽(DBA)、苯并(g,h,i)苝(BghiP)、茚并(1,2,3-c,d)芘(Inp),溶剂为二氯甲烷(ρ=1 000 mg/L),溶剂为苯∶二氯甲烷(体积比1∶1);5种氘代PAHs内标(产品编号80663QM)为萘-d8、苊烯-d10、菲-d10、
-d12、苝-d12,混标溶液密度ρ=4 000 mg/L,溶剂为二氯甲烷;2种PAHs替代物混标(产品编号80020KDB)为2-氟联苯(2-Fluoro-1)和4,4’-三联苯-d14(P-Terphenyl-d14),溶剂为丙酮∶正己烷(体积比1∶1)。本试验选用标准物质均购自北京坛墨质检标准物质中心。
1.3.2 样品前处理方法
颗粒物及气态样品预处理:将5种氘代PAHs内标和2种PAHs替代物混标到PuF和过滤器中,然后加入约200 mL的二氯甲烷∶丙酮(体积比1∶1)萃取剂,采用超声萃取方式萃取,然后经旋转蒸发浓缩至1 mL左右,用SPE小柱净化后采用GC-MS分析[20]。
固体样品预处理:称取适量固体样品于50 mL玻璃小瓶中,准确加入2 000 mg/L的PAHs替代物10 μL和2mg/L的四氯间二甲苯25 μL,然后加入约20 mL的正己烷∶丙酮(体积比1∶1)萃取剂,保证加入的萃取剂液面高出固体试样表面约2 cm。同样采用超声萃取方式进行萃取,经旋转蒸发浓缩至1 mL左右,用SPE小柱净化,待采用GC-MS分析。
1.3.3 气相色谱条件
温升设置:柱温80 ℃维持2 min,以20 ℃/min速率升至180 ℃,保持5 min,再以10 ℃/min速率升至290 ℃,保持10 min。毛细管色谱柱(DB-5MS型)为30.00 m×0.25 mm,膜厚度为0.25 mm。质谱条件:离子源温度230 ℃,电子轰击源,离子化能量70 eV,接口温度280 ℃,四级杆温度150 ℃。质量扫描范围50~500,溶剂延迟时间5 min,扫描模式为全扫描和选择离子模式。
1.3.4 质量控制
为保证试验可靠性,试验过程中每个采样点均进行3次采样,分别进行检测分析,并求其平均值。分析测试过程中利用空白试验、加标回收和平行样等方法控制检测样品质量。用标准样品代替实际样品进行方法精密度、准确度试验。内标和替代物回收率为72.6%~113.5%和68.9%~108.5%,检测限为0.27~0.49 μg/kg。
2 结果与讨论
2.1 CFB机组烟气中PAHs排放特征
对CFB锅炉机组FF入口、FF出口、WFGD出口和WESP出口处测得烟气中PAHs浓度,结果见表2。可知FF入口处烟气中气相、固相PAHs质量浓度分别为134.48 和49.86 μg/m3,FF出口处烟气中气相、固相PAHs质量浓度分别为24.38和15.15 μg/m3,WFGD处烟气中气相、固相PAHs质量浓度分别为10.17和9.61 μg/m3,WESP出口(总排口)处烟气中气相、固相PAHs质量浓度分别为2.25 和1.78 μg/m3。锅炉排放烟气中气相PAHs含量明显高于固相,这主要是由于PAHs沸点、熔点较高,锅炉排放尾部烟气温度较高,在到达FF入口时仍有150 ℃以上,此时PAHs大部分以气态形式存在。随着烟气流动降温以及后续环保设施净化,气相中PAHs逐渐向固相中迁移。
此外,CFB锅炉机组最终PAHs排放质量浓度为4.03 μg/m3。排放值较袁晶晶等[19]研究中PC锅炉燃煤机组PAHs排放值(8.9~22.6 μg/m3)低,与柴小康等[22]研究中超低排放PC锅炉燃煤机组PAHs排放值(2.5 μg/m3)相比略高一些。这种情况主要是因为CFB锅炉燃烧温度仅800~900 ℃左右,低于PC锅炉1 000~1 200 ℃的燃烧温度,因此燃煤温度低、燃烧条件差的循环流化床锅炉中会产生更多PAHs[21]。此外,烟气中PAHs的排放与后续环保设施处理效果有直接关系。袁晶晶研究的燃煤机组只有常规污染控制设施,而本文和柴小康[22]研究中机组均采取了超低排放控制设施,这也是本研究烟气中PAHs排放质量浓度较低主要原因。
目前,针对PAHs排放限值,火电厂大气污染物排放标准中无明确规定。但《大气污染物综合排放标准》中规定了环境空气中PAHs含量限值。在铝、炼焦、石油炼制、石油化学等多环芳烃主要产生行业的污染物排放标准中,规定了毒性最大的苯并(a)芘(BaP)排放限值。GB 16171—2012《炼焦化学工业污染物排放标准》规定了苯并(a)芘(BaP)的直接排放限值为0.3 μg/m3。GB 31570—2015《石油炼制工业污染物排放标准》和GB 31571—2015《石油化学工业污染物排放标准》规定了车间或生产设施排气筒BaP的排放限值同样为0.3 μg/m3(3% O2)。由表2可知,CFB机组经烟囱排向环境中的BaP质量浓度为0.14 μg/m3(折算至3% O2下,BaP质量浓度为0.17 μg/m3),低于该标准要求。
2.2 CFB机组烟气中PAHs赋存特征
将16种PAHs根据苯环环数不同分为2~6环PAHs,具体划分方法见表2。各组分含量及其比例如图3所示,由图3(a)可知,不同测点位置处不同环数PAHs组分有明显差异,排放初始烟气中PAHs主要以气相态存在,而气相PAHs中以2~5环为主,固相PAHs中以3~5环为主。经一系列环保设施处理后,烟气中气相PAHs含量大幅降低,在总排口处测得的排放烟气中PAHs中以3环和5环为主。由图3(b)可知,不同测点处各组分占比差异较大,经一系列环保设施处理后,气相PAHs主要以2~3环低分子量PAHs为主,分别占PAHs排放总值的38.22%和31.56%,而4~6环PAHs含量则大幅降低。这主要是由于2~3环小分子PAHs易受热分解,而4~6环PAHs分子挥发、分解温度相对较高[23],因此在燃烧过程中温度越高PAHs分解越彻底。另外在高蒸汽压力下悬浮微粒表面的小分子PAHs易发生解吸而进入气相中[24-25]。而固相则以5环PAHs为主,占总固相PAHs的59.55%,这是由于小分子PAHs发生解吸,而高分子PAHs结构性质相对稳定,更易吸附在颗粒物表面。
图3 不同测点位置PAHs组分及其占比
Fig.3 PAHs components and their proportions at different measuring points
2.3 固体样品中CH4和NMHCs质量浓度
对CFB锅炉机组入炉煤、炉渣和飞灰3种样品中PAHs质量浓度进行分析,结果如图4所示。可知煤样中PAHs总量为26.20 μg/g,其中以3~5环含量为主,达22.44 μg/g。经炉膛燃烧后,剩余炉渣中PAHs总量仅为3.12 μg/g,且以3~4环为主。这主要是由于燃烧温度是影响煤中PAHs分解、释放的重要因素,炉膛内高温燃烧使得煤中95%以上PAHs燃烧分解为CO2和H2O。未分解的PAHs部分随烟气向外排放,部分吸附在炉渣中。另一方面,CFB锅炉较普通PC锅炉燃烧温度较低,可能导致部分难分解的5、6环PAHs组分化学键并未完全断裂,因而形成少量低环数PAHs,造成排放的烟气和炉渣中3~4环PAHs含量较高[26]。此外,随烟气向外排放的PAHs,经除尘器捕集。飞灰中PAHs总质量分数为3.85 μg/g,以3~4环为主,达2.67 μg/g。由此可知,除尘器对3~4环PAHs处理效果较好。这与李敬伟研究中颗粒物对2~4环PAHs的吸附能力较强,对5~6环PAHs的吸附能力相对偏弱结果较一致。
图4 固体样品中PAHs组分及其含量
Fig.4 PAHs components and content in solid samples
2.4 环保设施对PAHs的脱除效果
不同环保设施对烟气中PAHs脱除效率如图5所示。
图5 PAHs 脱除效率
Fig.5 PAHs removal efficiency
由图5(a)可知,除尘器对不同组分PAHs脱除效率在65.45%~81.31%,气相脱除率略高于固相,分别为79.65%、63.29%;气相中随环数增加,脱除率逐渐提高,固相中3~4环PAHs脱除率相对较高。这主要是由于烟气除尘过程中,烟气经过滤袋时气相和颗粒相的分配处在非平衡状态,气相PAHs会随烟气温度,下降冷却凝结为颗粒相并吸附在其他颗粒物晶核表面[27],随颗粒物被滤袋阻挡脱除,从而被除尘器去除。由图5(b)可知,WFGD系统对不同组分PAHs脱除效率在27.51%~61.08%,气相脱除率明显高于固相,分别为60.14%、32.87%,气、固两相均体现为随环数增加,脱除率逐渐提高。这可能是因为脱硫浆液中含大量固体石灰石及石膏颗粒,具有较大表面积,对PAHs有一定吸附效应[28]。由图5(c)可知,WESP系统不同组分PAHs脱除效率在56.12%~99.03%,气、固两相PAHs的脱除效率分别为70.11%、79.58%。由于烟气已经除尘器和WFGD两次过滤,烟气中绝大部分颗粒物和气态污染物均已脱除。烟气中仅含少量可溶性和可过滤性颗粒物,烟气中气相和颗粒相PAHs处在相对平衡状态,因此WESP系统对气、固2项PAHs的脱除效率大致相同。全部超低排放控制设施对PAHs的脱除率如图5(d)所示,其中气相PAHs脱除率为97.79%,固相脱除率为96.00%。总之,烟气经全部污染物处理设施后,通过烟囱排放的总PAHs质量浓度为4.03 μg/m3,整体协同脱除效率可达97.46%,因此,现有超低排放控制设施具有良好的协同处理效果。
3 结 论
1)CFB锅炉机组FF入口处烟气中PAHs质量浓度为184.35 μg/m3,其中气相、固相PAHs质量浓度分别为134.49和49.86 μg/m3,锅炉排放烟气中气相PAHs含量明显高于固相。经一系列超低排放控制设施处理后CFB锅炉机组最终PAHs排放质量浓度为4.03 μg/m3,其中气相、固相PAHs质量浓度分别为1.88和1.66 μg/m3。
2)锅炉排放初始,烟气中气相PAHs中以2~5环为主,固相PAHs以4环和5环为主。经一系列超低排放控制设施处理后,气相PAHs以2环和3环为主,分别占总PAHs总量的38.22%和31.56%。而固相PAHs以5环为主,占总固相PAHs的59.55%。机组燃煤中PAHs总量为26.20 μg/g,其中以3~5环为主,达22.44 μg/g。经炉膛燃烧后,剩余炉渣和飞灰中PAHs总量分别为3.12和3.85 μg/g,均以3~4环为主。
3)FF对不同组分PAHs脱除效率在65.45%~81.31%,3~4环PAHs脱除率相对较高。WFGD系统对不同组分PAHs脱除效率在27.51%~61.08%,气相脱除率明显高于固相。全部超低排放控制设施对PAHs整体协同脱除效率可达97.46%,其中气相PAHs脱除率在97.79%,固相在96.00%。
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