混燃石油焦循环流化床锅炉Pb排放特性
邓雨生1，崔 健2,3，黄郑贤1，王 佩1，段元强2，段伦博2
(1.中国石化集团茂名石油化工有限公司 热电分部，广东 茂名 525000;2.东南大学 能源与环境学院 能源热转换及其过程测控 教育部重点实验室，江苏 南京 210096;3.江苏省节能工程设计研究院有限公司，江苏 南京 211100)
摘 要:燃煤电厂释放的Pb具有长距离迁移性、生物累积性和持久危害性等特点，尽管Pb在煤中含量较低，但由于我国煤炭消耗量巨大，每年因燃煤发电排放到环境中的Pb十分巨大，其造成的环境污染问题不容小觑。由于现场取样的复杂性，目前关于燃煤电厂Pb迁移排放特性的研究较少。选取某额定蒸发量为410 t/h的混燃石油焦循环流化床(CFB)锅炉为研究对象，采用EPA Method 29法对电厂布袋除尘器(FF)和石灰石-石膏湿法脱硫塔(WFGD)前后烟气中不同形态的Pb进行了平行取样，同时对入炉燃料、石灰石、底渣、飞灰、脱硫石膏和脱硫废水等物流进行取样分析，通过Pb的质量平衡核算得到Pb在燃煤副产物中的分配比例以及Pb的迁移排放特性。结果表明:Pb的质量平衡率为105.1%～106.4%，说明本次Pb排放测试结果的准确性和可信度较高。燃烧过程中，燃料中Pb元素主要以气态单质铅Pb0或PbO形式释放到烟气中，少量残留在底渣中，本次测试底渣中Pb占总入炉Pb量的13.7%。随着烟气流动和温度的降低，烟气中大部分Pb化合物会发生均相成核、异相凝结和颗粒表面沉积吸附等过程，形成颗粒态Pb，因此本次测试在空预器出口(布袋除尘器前)烟气中Pb主要以颗粒态形式存在，占比超过99%，而最终排放到大气中的Pb仅为0.4%。布袋除尘器对烟气中Pb的脱除效率高达99%，主要是体现在对颗粒态Pb的脱除上。而湿法脱硫塔对水溶性较好的气态Pb和颗粒态Pb均有一定的脱除作用，脱除效率可达67%。经污染物控制装置脱除，最终排放到大气中的Pb浓度较低，仅为2.99 μg/m3，Pb的大气排放因子为0.90×10-12 g/J。
关键词:循环流化床;铅;煤焦混燃;排放特性
中图分类号:X773
文献标志码:A
文章编号:1006-6772(2019)02-0108-06
收稿日期:2018-11-22
责任编辑:白娅娜
DOI:10.13226/j.issn.1006-6772.18112201
基金项目:国家自然科学基金资助项目(51661125011)
作者简介:邓雨生(1972—)，男，广东茂名人，教授级高级工程师，从事流化床燃烧技术方面的科研工作。E-mail:mmdys@163.com。
通讯作者:段伦博(1982—)，男，山东莱芜人，教授，博士生导师，从事洁净煤技术方面的科研工作。E-mail:duanlunbo@seu.edu.cn
引用格式:邓雨生，崔健，黄郑贤，等.混燃石油焦循环流化床锅炉Pb排放特性[J].洁净煤技术，2019，25(2):108-113.
DENG Yusheng,CUI Jian,HUANG Zhengxian,et al.Emission characteristic of lead from circulating fluidized bed boiler co-firing coal and petroleum coke[J].Clean Coal Technology，2019，25(2):108-113.
Emission characteristic of lead from circulating fluidized bed boiler co-firing coal and petroleum coke
DENG Yusheng1,CUI Jian2,3,HUANG Zhengxian1,WANG Pei1,DUAN Yuanqiang2,DUAN Lunbo2
(1.Thermal Power Branch,SINOPEC Maoming Petrochemical Company,Maoming 525000,China;2.Key Laboratory of Energy ThermalConversion and Control,Ministry of Education,School of Energy and Environment,Southeast University,Nanjing 210096,China; 3.Jiangsu Design and Research Institute of Energy Conservation Engineering,Nanjing 211100,China)
Abstract:Pb released from coal-fired power plants is characterized by long-distance migration,bioaccumulation and persistent hazards.Although the content of Pb in coal is quite low,the amount of released Pb from the coal-fired power plant could cause serious environmental pollution due to the tremendous coal consumption.Due to the complexity of on-site sampling,the studies on the migration and emission characteristics of Pb in coal-fired power plants are very scarce.In this study,a 410 t/h circulating fluidized bed (CFB) boiler burning mixed fuel of coal and petroleum was selected as the research object,and the EPA Method 29 was used to simultaneously sample flue gas before and after fabric filter (FF) and wet flue gas desulfurization (WFGD).Meanwhile,the flue gas sampling,feed fuel,limestone,bottom ash,fly ash,gypsum,effluent water,limestone slurry and flush water were also sampled and analyzed.The distribution of Pb in combustion byproducts and the migration and emission characteristic of Pb were obtained based on Pb balance calculation.The results show that the mass balance ratio of Pb is in the range of 105.1%-106.4%,which indicates the high accuracy and reliability of the test.During the combustion process,the Pb released into the gas phase is mainly in the gaseous forms,such as Pb0 and PbO,only a small part remains in the bottom ash.In this study,Pb in bottom ash accounts for 13.7% of the total Pb in the whole system.With the flue gas flow and temperature decrease,most of the Pb compounds in the flue gas will undergo the processes of homogeneous nucleation,heterogeneous condensation,deposition and adsorption on the particle surface to form particulate Pb.Therefore,at the outlet of air-preheater,particulate-bound Pb is the dominant species in the flue gas,accounting for over 99%;while the content of Pb released into the atmosphere is only 0.4%.The removal efficiency of Pb in the flue gas by the fabric filter is as high as 99%,which is mainly reflected in the removal of particulate Pb.The wet desulfurization tower has a certain removal effect on the water-soluble gaseous Pb and particulate Pb,and the removal efficiency can reach to 67%.After the removal by these pollutant control devices,the final concentration of Pb emitted into the atmosphere is extremely low (about 2.99 μg/m3);and the emission factor of Pb is 0.90×10-12 g/J.
Key words:circulating fluidized bed boiler;plumbum;co-firing petroleum coke and coal;emission characteristics
0 引 言
煤炭是我国重要的基础能源。我国每年电力生产消耗的煤炭约占煤炭消耗总量的50%[1]。煤炭燃烧利用过程会释放多种有害污染物如烟尘、SOx、NOx、烟尘、重金属元素等。其中，燃煤电厂释放的铅(Pb)、汞(Hg)等重金属元素具有长距离迁移性、生物累积性和持久危害性等特点，近年来成为国内外学者研究的热点[2-4]。燃煤排放的Pb主要通过呼吸系统和消化系统进入人体，进入人体的Pb很快被血液吸收并随血液运输到各个器官[5]。血液中Pb浓度过高会影响人体神经系统、心脑血管、免疫系统和内分泌系统等[6]。虽然Pb在煤中含量较低，但由于我国煤炭消耗量巨大，每年因燃煤发电而排放到环境中的Pb十分巨大。据统计，2016年我国电力行业耗煤17.0亿t[7]，按照我国煤中Pb平均含量23.32 μg/g测算[4]，2016年我国燃煤电厂排放到环境中的Pb高达8.3万t。因此，燃煤电厂Pb排放引起的环境污染问题不容小觑。
石油焦是石油炼制工艺的副产物，其热值和碳、氮、硫等含量较高，挥发分和灰分含量较低，钒、镍等金属元素较高，属于劣质、准难燃燃料[8-9]。循环流化床燃烧技术具有燃料适应性好、污染物排放少和燃料效率高等特点，将煤与石油焦混合作为燃料在循环流化床锅炉中燃烧被视为一种经济高效的石油焦利用方式，已得到商业化应用[10]。目前，由于现场取样的复杂性，国内燃煤电厂Pb的迁移排放特性研究较少。邓双等[11]通过现场测试燃煤电厂Pb的释放率、污染物控制设备对Pb的去除率以及Pb在燃煤副产物中的分布特性。李兵等[12]研究了燃烧电厂湿法脱硫设施对烟气中Pb的减排特性。
2011年2月，国务院正式批复的《重金属污染综合防治“十二五”规划》中明确提出对排放重点污染物Pb、Hg、Cd、Cr和As等的重点区域和重点行业需制定严格的整治措施，因此，加强燃煤电厂烟气Pb污染物排放研究具有重要意义。本文选取某额定蒸发量为410 t/h的循环流化床(CFB)锅炉为研究对象，采用美国环保部推荐的EPA Method 29法对电厂布袋除尘器(FF)和石灰石-石膏湿法脱硫塔(WFGD)前后烟气中不同形态的Pb进行了平行取样，同时对入炉燃料、石灰石、底渣、飞灰、脱硫石膏和脱硫废水等物流进行取样分析，绘制了Pb在该CFB锅炉机组多物流中的赋存迁移全景图，为制定CFB锅炉Pb的排放控制策略提供了理论依据。
1 试 验
1.1 研究对象
本次测试选取美国福斯特-惠勒公司设计的第3代紧凑型、额定蒸发量为410 t/h的CFB锅炉，该机组配备了选择性非催化还原装置(SNCR)、FF和炉内脱硫+WFGD作为其污染物控制设备分别控制NOx、颗粒物和SO2等污染物排放。
测试机组燃用煤和石油焦的混合燃料，煤/焦质量比均为2∶1，燃料的工业分析和元素分析见表1。可知，石油焦燃料含碳量、含硫量较高，灰分较低。石油焦和煤中Pb含量均低于我国煤中Pb含量的加权平均值(13.0 mg/kg)[13]。经折算，入炉煤的Vdaf=31.10%，对比GB/T 7562—2010《发电煤粉锅炉用煤技术条件》，测试用煤属于烟煤。
1.2 样品采集
CFB锅炉的取样点如图1所示，其中烟气侧取样点有3个，分别为FF前后和WFGD后;固/液侧取样点有5个，分别为入炉燃料、石灰石、炉膛底渣、除尘器灰斗处灰、新鲜脱硫浆液、除雾器冲洗水、脱硫石膏及废水。取样均在系统连续正常运行条件下进行，期间锅炉负荷偏差不超过±5%。
表1 入炉燃料工业分析和元素分析
Table 1 Proximate and ultimate analysis of fuel
图1 取样点分布
Fig.1 Diagram of sample collection sites
为正面评价烟气中Pb的浓度和分布，采用US EPA(美国国家环境保护局)推荐的EPA Method 29[14]对烟气中气态Pb和颗粒态Pb进行平行取样，取样装置如图2所示。可知，EPA Method 29采样系统主要由内置石英管的钢制加热取样枪、加热装置、玻璃过滤器、冲击式吸收瓶组、冰浴箱、真空管线、真空泵和流量控制台等组成。取样过程中，采样系统从烟道中等速取样烟气流，颗粒态Pb被加热的石英纤维滤筒捕获，取样枪及石英纤维滤筒保持在120 ℃以上，尽可能减少气态Pb在过滤层上的冷凝损耗;过滤后的烟气依次经过置于冰浴箱中的吸收瓶组。第1号空瓶起缓冲作用，第2和3号冲击式吸收瓶分别放置100 mL体积分数5% HNO3+10% H2O2溶液，用于收集气态Pb;第4号冲击式吸收瓶放置变色硅胶，用于干燥采样烟气，保证后续气体流量测量设备正常运行。
图2 EPA Method 29 取样装置
Fig.2 Diagram of sampling device of EPA Method 29
取样过程中，同时采集入炉燃料、石灰石、底渣、飞灰、脱硫浆液、工艺水、脱硫废水和石膏等固体和液体样品，每个取样点取3次，取样后将样品放入稀硝酸和去离子水清洗过的瓶子中密封保存。
1.3 样品分析
按照EPA Method 6020a法使用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)对现场采集的烟气中Pb吸收液进行Pb含量测定。固体样品(如入炉燃料、石灰石、灰渣和石膏等)经空气干燥后将样品粉碎过0.75 mm筛，采用盐酸-硝酸-氢氟酸-高氯酸微波消解后测定Pb含量;液态样品如(石灰石浆液、清洗水和脱硫废水等)直接采用ICP-MS测定Pb含量。每批次测定均设置3个平行样品，平行样品测定结果的相对标准偏差均小于10%。
1.4 分析方法
1)质量平衡
元素的质量平衡率通常用来评价燃煤电厂痕量元素测试结果的可靠性和准确性，一般定义为单位时间内排出系统各物流的元素总量与输入系统各物流元素总量的比值[15]。该电厂全流程下输入系统的主要组分有入炉燃料、石灰石、石灰石浆液和工艺水，排出系统的主要组分有底渣、飞灰、脱硫石膏、脱硫废水和烟气。计算公式为
Woutput=FbaCba+FfaCfa+
FgyCgy+FwsCws+FgsCgs(1)
Winput=FfuCfu+FlmClm+FlsCls+FpwCpw(2)
(3)
式中，Woutput、Winput分别为单位时间全厂排出和输入的目标元素质量流量，mg/h;Fba、Ffa、Fgy、Fws、Fgs、Ffu、Flm、Fls、Fpw分别为单位时间底渣、飞灰、石膏、脱硫废水、烟气、入炉燃料、石灰石、石灰石浆液和工艺水的质量流量，kg/h;Cba、Cfa、Cgy、Cws、Cgs、Cfu、Clm、Cls、Cpw分别为元素在以上各物流中的浓度，mg/kg;R为质量平衡率，%。
2)污染物控制设备(APCDs)对Pb的脱除效率
定义APCDs对烟气中Pb的脱除效率为
(4)
式中，ρ为脱除效率，%;Iin为APCDs入口烟气中Pb质量浓度，μg/m3;Iout为APCDs出口烟气中Pb质量浓度，μg/m3。
2 结果与讨论
2.1 Pb的质量平衡和分布
对空气预热器后(FF前)、FF后和WFGD后3个烟道处的取样断面位置分别进行Pb平衡计算，得到Pb质量流率和平衡数据见表2。
表2 Pb质量平衡率
Table 2 Mass balance ratio of Pb
由表2可知，3处取样断面的质量平衡率为105.1%～106.4%，由于现场测试期间锅炉运行参数波动，以及现场取样和样品分析测试过程中存在不可忽略的因素，重金属测试存在一定误差，一般认为重金属元素的质量平衡率在70%～130%可以接受[15]，因此认为本次测试具有较高准确度和可信度，可作为CFB锅炉Pb排放数据参考。Pb在底渣、飞灰、脱硫产物和烟气中的相对占比分别为13.7%、85.2%、0.6%、0.1%和0.4%。在煤和石油焦燃烧过程中，绝大多数Pb迁移至飞灰和底渣中，分别占85.2%和13.7%。排放到大气中的Pb只占0.4%，这与Yi[16]和Sandelin[17]等研究结果一致。
根据煤中痕量元素热力学行为的不同，可分为3类:易挥发元素，包括汞、硒和砷;中等挥发性元素，包括铅和镉;低挥发元素，包括锌、镍和铬等。Pb元素具有较强的亲硫性，在煤中主要以方铅矿(PbS)等硫化物形式存在，部分以硅铝酸盐结合态或有机质结合态的形式存在。徐杰英[18]利用FACT对Pb在不同气氛下的挥发特性进行热力学模拟，表明还原性气氛有利于Pb气化，氧化性气氛会提高Pb的气化温度。在循环流化床中，尤其在密相区存在较强的还原性气氛，易发生以下反应:
PbS(s)
PbS(g)
PbS(g)+H2(g)Pb(g)+H2S(g)
PbS(g)+CO(g)Pb(g)+COS(g)
PbS(g)+H2O(g)PbO(g)+H2S(g)
燃烧过程中，原煤中Pb元素主要以气态单质铅Pb0或PbO形式释放到烟气中，少量残留在底渣中。本次测试底渣中Pb比例为13.7%，显著高于煤粉炉底渣中Pb排放比例(0.86%～4.43%)[11]。一方面，流化床密相区较强的还原性气氛有利于Pb气化，但另一方面，Pb属于中等挥发性元素，其挥发特性受温度影响较大，而流化床由于相对较低的燃烧温度，使原煤中Pb释放率也较低。
随着烟气流动和温度的降低，烟气中大部分Pb化合物会发生均相成核、异相凝结和颗粒表面沉积吸附等过程，形成颗粒态Pb，还有一部分Pb0会与烟气中气态成分发生反应生成可溶性Pb化合物和非可溶性Pb，合称为气态Pb[19]。最终停留在底渣中的Pb会排出炉膛，而绝大多数颗粒态Pb会被布袋除尘器捕获脱除。最终排放到石膏和废水中的Pb很少，比例分别为0.6%和0.1%，排放到大气中的Pb也只有0.4%。底渣和飞灰中较高的Pb分布比例说明电厂飞灰和底渣综合利用中可能引起的Pb污染问题不容忽视。
2.2 烟气中Pb的浓度和分布
CFB锅炉3个取样断面烟气中不同形态Pb的浓度和分布见表3。由表3可知，在空预器出口(布袋除尘器前)烟气中Pb主要以颗粒态形式存在，占比超过99%，以气态形式存在的Pb比例极低。
表3 烟气中Pb形态分布(6%O2)
Table 3 Speciation of Pb in the flue gas at 6% O2
原煤中Pb在流化床燃烧过程中先在炉膛内由固相向气相的气化挥发，再在尾部烟道中完成由气相向固相的迁移过程。根据Pb的物理化学性质及前人研究，Pb由气相向固相的迁移过程为
1)均相成核。原煤中Pb在流化床密相区以气态单质铅Pb0或PbO的形式释放到烟气中。在稀相区及尾部烟道高温段中，Pb0、PbO与烟气中O2、SO2以及HCl反应生成PbO、PbCl2和PbSO4，生成的PbSO4均相凝结成核，是主要的Pb固态产物。
元素Pb在尾部烟道中的存在形式受温度及气氛的影响较大。Furimsky[20]分析了流化床典型燃烧温度下Pb在固相及气相中的可能存在形式，认为对于高氯煤，PbCl2为主要的气态产物;而对于低氯煤，在900 K时仍存在部分Pb0和PbO。本测试所用燃料中的Cl含量较低，推断在炉膛稀相区及尾部烟道高温段的Pb气相产物应以Pb0和PbO为主。
2)异相凝结。随烟气的流动，温度降低，烟气中气态单质铅Pb0逐步凝结在已生成的PbSO4颗粒表面，进一步降低烟气中气态Pb的浓度。Pb从气态向固态迁移过程中，SO2和H2O的存在会提高转化的起始温度，并促进Pb蒸汽在较大粒径颗粒物上凝结[21]。本测试采用石油焦作为混燃燃料，其SO2生成量较高，在一定程度上有利于气态Pb的凝结。
3)颗粒表面沉积吸附。烟气中的气态Pb在降温过程中还会吸附在飞灰等颗粒物表面，尤其在拥有较大表面积的亚微米颗粒上产生富集现象。Pb与飞灰还会发生化学吸附[22]，进一步降低烟气中气态Pb浓度，主要反应为
PbO(g)+SiO2(s)
PbSiO4(s)
PbCl2(g)+Al2O3·2SiO2(s)+H2O(g)
PbO·Al2O3·2SiO2(s)+HCl(g)
当烟气流经布袋除尘器，烟气中颗粒态Pb的浓度下降幅度明显。按式(4)计算，布袋除尘器对烟气中总Pb的脱除效率达99%，与Zhao等[23]研究结果一致，说明布袋除尘器对烟气中Pb的影响主要体现在飞灰对Pb的吸附和除尘器对颗粒态Pb的脱除上。布袋除尘器对气态Pb也有一定的脱除效果，脱除效率达12%，这主要是由于除尘过程中部分气态Pb吸附在飞灰颗粒上而被脱除。当烟气流经WFGD后，烟气中气态Pb下降，WFGD对气态Pb的脱除效率达42%，这主要是由于烟气中部分气态铅可溶于水。WFGD对烟气中颗粒态Pb也有进一步的脱除作用，脱除效率达68%。这主要是由于未被除尘设备捕获的颗粒态Pb在进入WFGD后可部分被石灰石浆液的喷淋洗涤作用捕获。WFGD对烟气中总Pb的脱除效率达67%，与邓双等[11]研究结果处于同一范围。FF+WFGD对烟气中总Pb的脱除效率达99%，说明依靠现有的污染物控制装置，借助一些技术手段促进Pb等重金属元素向飞灰颗粒物的富集和可溶性化合物的转化可成为现阶段燃煤电厂重金属排放控制的重要手段。
2.3 烟囱Pb的排放特性
由表3可知，最终排放到大气环境中的Pb浓度为2.99 μg/m3，远低于GB 16297—1996《大气污染物综合排放标准》中规定的限值(700 μg/m3)，但高于GB 3095—2012《环境空气质量标准》中规定的限值(0.5 μg/m3)。为评估Pb对大气环境的影响程度，引入大气Pb排放因子MEF，即
(5)
式中，MS为燃煤电厂中Pb向大气环境排放的质量流率，mg/h;F为燃煤电厂入炉燃料的质量流率，t/h;LHV为入炉燃料的低位发热量，MJ/kg。
经计算，被测CFB锅炉Pb的大气排放因子为0.90×10-12 g/J，高于文献[23]研究的中国燃煤电厂Pb排放因子值(0.11×10-12 g/J)。造成这种差异的原因较多，包括燃料类型、燃料中Pb含量、锅炉类型、污染物控制装置的脱除效率等。由于目前关于大型CFB电厂Pb排放的数据较少，未来可开展更多研究，以更好地预测CFB锅炉Pb元素的排放。
3 结 论
1)烟气不同取样断面处Pb的质量平衡率为105.1%～106.4%，均在可接受范围内，说明本测试中Pb排放结果的准确性和可信度较高，可作为CFB锅炉Pb排放的参考。由燃煤产物中Pb分布可知，多数Pb迁移至飞灰和底渣中，分别占85.2%和13.7%。最终排放到大气中的Pb仅占0.4%。
2)布袋除尘器和湿法脱硫塔对烟气中总Pb的脱除效率分别达99%和67%。布袋除尘器对烟气中Pb的影响主要体现在对颗粒态Pb的脱除上。WFGD对水溶性较好的气态Pb和颗粒态Pb均有一定的脱除作用。
3)最终排放到大气中的Pb浓度为2.99 μg/m3。被测CFB锅炉Pb的大气排放因子为0.90×10-12 g/J。
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