整体煤气化燃料电池联合发电(IGFC)技术研究进展
0 引 言
国家统计局发布的2021国家能源统计年鉴表明，2010—2019年，我国每年火电发电量占总发电量的比值在69.7%～79.5%不等，由于我国一次能源供给中煤炭超过能源总量的60%，因此以煤炭为基础能源的火电发电格局短期内无法改变。传统的燃煤直接发电方式，不仅能源利用率低，且产生大量CO2气体，带来能源浪费、环境污染及温室效应等危害[1-2]。未来还需要考虑通过煤电灵活调峰来平衡电网，以适应大规模可再生能源发电。因此清洁、高效、灵活、安全的煤基发电技术是未来的主要发展方向。
近年来随着洁净煤技术的快速发展，我国发展了多种新型燃煤发电技术如整体煤气化联合发电技术(IGCC)[3]、超超临界发电技术[4]、煤电与光伏储能联动等[5]，已经实现了对硫化物和氮氧化物的有效控制与减排，但由于CO2排放浓度低，捕集成本过高，仍很难解决燃煤导致的CO2排放问题[6-7]。
整体煤气化燃料电池联合发电技术(IGFC)是一种清洁高效的绿色煤电技术，与CO2捕集技术结合，可以达到60%以上的高发电效率和实现CO2近零排放[8-9]。
1 IGFC关键技术
IGFC主要包括煤气化及净化、燃料电池发电、尾气燃烧余热回收3个模块，燃烧得到的CO2和H2O的混合气体可耦合CO2捕集及封存技术、固体氧化物电解池(SOEC)技术等。图1为IGFC系统一般流程。
图1 IGFC系统典型流程
Fig.1 Flow diagram of IGFC system
IGFC的一般过程为煤(或天然气、生物质等)经气化生成合成气，热量回收后，合成气进入净化单元脱除硫与粉尘等有害物质，净化后的气体送入高温燃料电池阳极侧，同时阴极侧通入空气，燃料气与氧化气体在电池内发生电化学反应产生电，反应过程中大部分可燃成分转化为电和热，未转化的可燃成分随电池阳极尾气排出，进入燃烧室进行催化燃烧，全部转化为CO2和H2O。该混合气体热量回收并冷凝出H2O后，得到纯度在90%以上的CO2气体，可直接捕集封存[10]。燃烧所得混合气体也可用于固体氧化物电解池(SOEC)制氢或合成气，作为能源供给及化工生产原料[11]。
1.1 煤气化及净化
煤气化及净化技术是较为成熟的洁净煤技术之一，根据原料、反应条件、应用场景等不同，煤气化技术多达数百种，我国煤气化技术先进，部分主流技术统计见表1[12-13]。气流床气化、固定床气化及流化床气化技术在工业生产中均有示范应用。
不同的气化过程，不同煤种的原料煤，进料采取干法还是湿法，采用空气喷吹或氧气喷吹操作，干粉煤入料时采用N2气体输送或CO2气体输送，这些条件的变化都影响合成气的组成，进而影响燃料电池的输出效率。由表1可知，气流床煤气化技术所得的合成气中，煤气有效成分CO和H2占比高达90%，固定床和流化床均较低。IGFC系统对燃料的入料浓度有一定要求，燃料浓度越低，电池最大开路电压越低，在给定电流密度下极化损耗越大[14]。此外固定床气化技术中，粗煤气中含一定量的焦油和酚，较难完全去除，流化床气化技术除了CO和H2等有效组分偏低外，粗煤气中粉尘的带出量较大，粗煤气净化环节耗能较高。而IGFC系统对气体的纯净度要求较高，否则会毒化电池电极。因此采用气流床技术作为IGFC煤气化技术较为合适。ZHENG等[15]研究了面向IGFC系统的超细煤粉的气化反应技术，分析了气化反应特性、灰熔融特性及污染物形成机理等，开发了高温/高压摆动式吸附装置，H2S和CO2去除率超过99.9%，进一步减少了IGFC系统污染物的排放。IGFC系统中煤气化流程如图1所示。
表1 我国主要煤气化技术汇总
Table 1 Application summary of main coal gasification technologies in China
1.2 高温燃料电池技术
燃料电池是一种将存在于燃料与氧化剂中的化学能直接转化为电能的发电装置，模块化结构、发电效率高，美国将燃料电池列为经济繁荣和国家安全至关重要的27项必须发展的技术之一，美国时代周刊将燃料电池列为21世纪的高科技之首。其中固体氧化物燃料电池(SOFC)及熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)是适用于IGFC系统的燃料电池技术，而SOFC采用全固态陶瓷结构，寿命可达10万h，发电效率最高，一次发电效率可达50%～65%，热电联供效率可达90%以上，SOFC可使用氢气，不要求高纯度，特别是可直接使用各种含碳燃料，与现有能源供应系统兼容，具有更好的应用前景。自2000年以来，我国部分研究团队开始开展SOFC的相关研究工作，至今已有较为完备的技术储备、人才储备，并构建了一定的产业化环境[16]。
中国科技大学、哈尔滨工业大学、清华大学、西安交通大学等国内高校分别在电解质支撑、阳极支撑、金属支撑等不同侧重点上开展了相关的基础研究工作。“十二五”期间，中科院大连化物所、宁波材料所、华中科技大学和中科院上硅所分别承担了“863计划”项目，开展了5 kW SOFC系统和25 kW电池堆项目的研发。
中国矿业大学(北京)固体氧化物燃料电池中心在氢能与燃料电池方面已有20多年的研发经验，承担了国家重点研发计划、“973”、“863”，中美、中瑞、中丹国际合作、中国工程院战略咨询(重大及重点)、北京市未来科学城建设专项、山西省煤基重点科技攻关等20余项国家及省部级科研项目，与国内外许多大学和研究机构都建立了良好的合作和交流关系，在SOFC领域有着很强的技术积累和学科优势，已成为我国SOFC领域最重要的研发团队之一。
此外，依托各高校的技术输出与转化，目前国内已有部分SOFC电池公司开展商业化活动，宁波索福人公司、华清京昆能源公司等均可提供量产的各类电池材料粉体、半电池器件、千瓦级电池堆等。“十三五”期间，大型能源集团如国家能源集团、国家电网、华能集团、潍柴动力、晋煤集团、中广核、新奥集团等开始介入，开展示范应用。
1.3 余热回收利用及CO2捕集与转化
余热回收与利用技术一直是锅炉及电厂的重要辅助技术。IGFC系统中，煤气化产生高温粗煤气，以及电池尾气催化燃烧产生高温的CO2和H2O的混合气体，在这2个环节中产生大量余热，而IGFC系统中采用高温燃料电池发电，通过全系统的热量平衡与统筹利用，可有效增加系统的综合热效能。
燃煤发电除了发电效率低外，最难克服的是低浓度CO2气体的排放问题。目前典型CO2气体的捕集与储存技术面临的最大障碍是低浓度CO2在捕集过程中的高成本、高耗能问题。IGFC系统中的高温燃料电池技术，由于燃料气与空气不混合，可以在发电过程中实现CO2的富集，得到的CO2体积分数超过90%，且气体成分纯净，为CO2直接捕集及后续的储存利用提供了条件。
地质储存、海洋储存及矿物碳酸化固定等传统方法是CO2大规模储存与固定的主要途径，但存在泄漏、改变地层结构、成本高昂、影响海洋生态系统平衡等影响，发展高效有益的CO2转化利用新技术是未来发展方向。如利用太阳能光催化CO2还原为碳氢燃料(如甲烷、甲醇、乙醇、甲酸、CO等)，可以实现资源的持续利用。
中国矿业大学(北京)固体氧化物燃料电池中心团队[17]研究了IGFC系统中SOFC阳极尾气经催化燃烧得到CO2和H2O的高温混合气体，耦合可再生能源，通过固体氧化物电解池(SOEC)高效电解，得到H2和CO混合气，达到能量转化和储存目的，耦合能源化工生产过程，提出了CO2转化利用的新思路。图2为IGFC系统中CO2的捕集及转化工艺流程。
图2 IGFC系统中CO2捕集及转化工艺流程[17]
Fig.2 Flow chart of CO2 capture and conversion process
in IGFC system[17]
2 IGFC研究进展
IGFC受到世界的广泛关注，研究较为深入的有日本、美国、欧洲部分国家，韩国、澳大利亚等也开展了部分工作。
2.1 国际IGFC技术发展现状
2.1.1 日本
1992年，日本基于美国西屋(Westinghouse)公司的SOFC技术在日本开展了IGFC系统的可行性评价研究。该系统设计有高温气体净化系统等辅助单元，设计研究结果表明300 MW级系统的发电效率接近47%[18]。
1995年，在METI(经济、贸易和工业部)和NEDO(新能源和工业技术发展组织)资助下，依托洁净煤技术的技术储备，日本开展了煤炭能源“EAGLE”项目，开始了IGFC的系统设计研究。1996年和1997年，分别进行了基本设计和详细设计，1998年8月在Wakamatsu建设了中试线，系统的设计发电效率为53.3%[19]。
随后日本开展了Super-IGFC项目的设计研究工作，该系统煤的气化采用蒸汽气化炉，发电模块采用SOFC，电池发电过程中产生的热和蒸汽直接供给气化炉，系统中不设蒸汽轮机和燃气轮机，系统更加简化，设计预估热电联供的总效率可达89%[20-21]。
2019年，日本公布了由NEDO和大阪发电公司合作完成的世界上第1座煤气化燃料电池联合循环发电厂(IGFC-IGCC)及CO2捕集示范集成项目的建设情况，项目已完成1、2期的建设，即IGCC系统与CO2捕集回收系统，第3期将建成IGFC系统。项目建成后目标是应用于500 MW级商业发电设施，CO2回收率为90%的条件下实现47%左右的送电端效率(HHV)。
2.1.2 美国
美国能源部(DOE)通过“Vision 21”与“SECA”项目不断推动升级IGFC系统的研发工作[22]。在2005年，美国能源部出资8 300万美元委托美国GE公司开发以煤炭为燃料集成SOFC/燃气轮机的联合发电系统，该系统设计了分别采用SOFC、MCFC作为发电单元，阳极尾气循环及直接排放4种方案。研究对比表明，4种方案中，采用加压SOFC与阳极尾气循环联合利用的系统，整体发电效率最高。系统整体设计效率可达61.5%，但CO2后续的捕集及封存，将消耗一定能量，因此系统的整体设计效率修正为58.4%[23]。SOFC模型中，评估气体空间分配方式，以确定系统中最小空气流量所需的最高温度和温度梯度，进而优化系统的能量消耗，可进一步提升IGFC大系统的能量转换效率。2016年，美国国家能源技术实验室发布基于SOFC技术的研究进展及规划，将于2025年和2030年建成10 MW和50 MW IGFC(含CO2捕集)示范系统。
2.1.3 欧洲地区
21世纪初期，由法国Bertin and Cie公司牵头，由丹麦科技大学，荷兰能源研究基金会(ECN)，法国Usine D Electricite De Metz公司，法国CdFINGENIERIE公司等共同参与开展了IGFC的可行性研究，称为“Baraka”项目[24]。项目研究系统由煤气化、气体净化、燃料电池发电、热回收4个子系统构成。从发电效率、经济性2个方面系统评价了MCFC和SOFC的优劣。研究发现SOFC更适合IGFC系统的应用，采用SOFC技术系统更加简单；阴极处因压缩空气所消耗的能耗更小；电解质为固态，电极两侧气体交叉泄漏的风险更小；考虑到电池堆的生产成本，SOFC系统因设备少而略占优势。该系统设计综合转化效率超过84.8%，发电效率超过46.7%[25]。
2.1.4 其他国家
韩国墨尔本大学的RUDRA等[26]研究了IGFC系统中热回收蒸汽发电(HRSG)的优化，以提高SOFC废气的热回收效率，并最大化IGFC系统蒸汽循环中产生的发电量。采用Aspen Plus模拟软件开发热力学模型，用于模拟混合燃料电池系统配置。新加坡国立大学的PAVAN等[27]研究了以生物质或天然气为燃料的IGFC系统，研究表明天然气是优于生物质的首选燃料，并且维持吉布斯平衡过程对于最大能量生产至关重要。如果在操作上难以将燃烧和气化装置均保持在吉布斯平衡点上，那么燃气轮机比燃料电池使用时应更注重吉布斯平衡。
2.2 IGFC技术的国内发展现状
随着中国洁净煤技术“九五”计划实施，我国开始布局燃煤发电新技术的研究。2000年起，SOFC技术在国内掀起研究热潮，新工艺、新材料、新器件得到极大发展，到“十三五”期间，《煤炭工业发展“十三五”规划》、《煤炭深加工产业示范“十三五”规划》以及2016年国家发展和改革委员会与国家能源局联合发布的《能源技术革命创新行动计划(2016—2030)》等一系列政策出台，煤炭清洁利用提出了详细的发展方向及时间规划。IGFC技术作为煤电新技术之一，在“十四五”期间将得到进一步的技术提升。
2012—2016年，中国矿业大学(北京)作为依托单位承担的国家973项目“碳基燃料固体氧化物燃料电池体系基础研究”，针对SOFC中关键材料设计及荷电传导机制、界面演变、电极反应动力学及一体化电池设计中多尺度多场耦合性能演化等开展了基础理论研究，为SOFC的产业化推进提供了理论基础和应用基础支撑。2017年国家能源集团牵头，联合中国矿业大学(北京)、北京低碳清洁能源研究院等承担了国家重点研发计划“CO2近零排放的煤气化发电技术”，其核心是开发SOFC及SOEC关键技术及系统，项目采取逐级放大、分步实施的技术研发策略，先后在宁夏煤业试验基地完成了1 kW和5 kW测试平台的调试、试车及电堆/模块的长周期稳定性试验，并实现了20 kW级联合煤气化燃料电池发电系统的试车[15-17，28-29]。
项目组在推进项目示范过程中开发了SOFC/SOEC堆(图3(a))和IGFC测试平台(图3(b))，搭建了新型20 kW级系统 (图3(c))和IGFC示范基地(图3(d))。最近，中国矿业大学(北京)采用人工神经网络映射逻辑搭建了一种新型物理全维模型模拟电堆的多物理场和多维特性，该模型对单电池及30片电池的电堆进行试验验证，精度可达2%。模型实现了SOFC堆的全三维多物理和多维动态模拟，综合了多场的电化学反应、气体传输和化学反应的动力学行为，为电堆的放大提供了理论支撑[30]。下一步，项目组将依托已有的技术研究储备开展100 kW级系统的示范。
图3 IGFC系统示范
Fig.3 IGFC system demonstration
3 IGFC发展面临的挑战
IGFC系统是碳基燃料发电新技术的重要发展方向，经过20多年的基础研究积累，正在走向示范应用。该技术能否成为主导未来发电技术的主流，关键在于成本控制和燃料电池技术的成熟度[31-32]。众所周知，IGFC的核心技术——SOFC电池技术目前未能实现完全的产业化，其关键材料的低成本量产制备和一致可靠电池堆的批量化生产，一直是产业化进程中的最大阻碍。因此实现关键材料的低成本规模化加工、突破关键器件的高性能及长期稳定性，都是制约IGFC系统能否成为解决碳基燃料零碳发展的关键因素。
4 结 语
笔者系统介绍了IGFC原理、关键技术的研究进展，梳理了美国、日本、欧洲地区等国家在IGFC技术的研发与示范方面开展的工作；重点介绍了我国在IGFC方面技术进展，提出了阻碍IGFC产业化的成本控制问题及电池和电堆高性能、稳定性运行的技术瓶颈问题。
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