UCG污染物苯酚在PRB中穿透行为及数值反演
0 引 言
煤炭地下气化(Underground coal gasification,UCG)是集建井、采煤及煤炭转化为一体的煤炭清洁开发利用技术[1-3],但UCG对地下水造成潜在的污染风险是限制其推广应用的重要因素[4]。STRUGAA等[5-6]以波兰Barbara矿区为背景,研究UCG过程典型重金属离子Co、Cd、Cu、Pb的迁移规律,表明20年后这些重金属离子会污染燃空区附近200 m×200 m范围。MA等[7]研究乌兰察布市地下气化项目气化残留物中金属硫化物形成与转化过程,表明900~1 200 ℃形成的Cr和Se的硫化物毒性对环境污染等级高。KAPUSTA等[8]在煤炭地下气化试验场地发现酚类和芳香烃为主要有机污染物。刘淑琴等[9]针对煤炭气化结束后特征污染物苯酚的迁移扩散进行数值模拟研究,得到气化结束20 a后苯酚扩散范围。以上研究表明,苯酚是煤炭地下气化地下水主要有机污染物之一,毒性大且致癌[10]。研究UCG污染地下水中苯酚净化对保护地下水资源及煤炭地下气化技术推广应用均意义重大。
地下水修复技术主要分为异位修复和原位修复2种[11]。相较异位修复方法,原位修复因适用面广、成本低等优势应用广泛[12-14]。渗透反应墙(Permeable reactive barrier,PRB)修复是主要地下水污染原位修复技术之一。目前PRB修复研究主要集中在墙体材料化学性质及其对净化效果影响[15-16]、不同材料组合特性对污染地下水在PRB中渗流运动影响[17]及墙体排布方式对污染羽总体净化效果影响[18]等。然而,污染地下水在PRB中迁移同时被净化的过程是一种典型穿透现象,墙体渗透特性及其材料吸附特性都会影响地下水污染物在墙体中穿透行为[19]。
数值模拟是研究污染物在地下迁移扩散的有效方法之一,因其有在大空间和时间尺度上进行研究的优点而广泛用于地下污染物修复领域。吕永高等[20]基于Visual Modflow研究4种不同PRB布置方式对污染物浓度分布的作用效果,得出最佳PRB布置方案。PRB内部流体流速和流态也是影响PRB对污染物净化效果的重要因素,汪强等[21]基于Fluent研究发现填充陶粒的PRB内部低流速和流态利于生物降解菌固定。然而,PRB墙体材料净化特性和流体渗流特性对污染物的阻滞净化效果被忽略,有关墙体材料净化特性和渗流特性的试验与数值模拟结合鲜有研究。
笔者利用有限元法和Python科学计算库NumPy及SciPy开发数值模型反演程序,对UCG典型有机污染物苯酚在砂、砂与有机膨润土、砂与活性炭构建PRB中穿透试验数据进行数值反演,研究PRB墙体材料对地下气化典型有机污染物苯酚穿透行为影响规律,为利用PRB技术净化UCG污染地下水提供试验和理论依据。
1 数学模型构建
PRB对流经溶液污染物的净化效果主要由墙体材料吸附净化性能、溶液流速及污染物在墙体中停留时间等因素决定。含污染物的溶液流经PRB的过程可用对流扩散方程(Advection and diffusion equation,ADE)描述[22]。
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(1)
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(2)
式中,ε为孔隙率;R为延迟因子;C为污染物浓度,mg·L;t为时间,min;xi、xj为笛卡尔坐标系下坐标,m;Dij为扩散系数张量,m2/min;qi为不同坐标轴方向上达西流速,m/min;I为源/汇项,mg/(L·min);S为固相吸附浓度,mg/g;ρb为多孔介质密度, kg/m3。
由于穿透试验属于一维空间,记一维计算域为Ω,式(1)的边界条件和初始条件为:
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(3)
C(x,0)=0。
(4)
其中,x1和x2计算域Ω的边界笛卡尔坐标系下的坐标。对式(1)变分,分别得到式(1)的弱格式、Galerkin格式、有限元格式及矩阵格式,利用Python科学计算库Numpy和Scipy编写有限元算法求解器,使用scipy.optimize模块调用该求解器,完成对ADE的数值反演。在式(1)等号两边同时乘以测试函数w,且在Ω积分,得到:
∇·(εD∇C)wdx-
∇
(5)
其中,Ω为计算定义域;w为测试形函数;D为扩散系数矩阵;q为达西流速,m/min;I为源/汇项,mg/(L·min)。根据散度定理,式(5)等号右边第1项可写为:
∇·(εD∇
∇C·n)wds-
∇C·∇
(6)
式中,ds为∂Ω边界微元;n为Ω的外法向量。
对∇C·n)wds=0;H为边界为0的一阶可导希尔伯特空间。得到:
∇·(D∇
∇C·∇wdx,
(7)
由此得到ADE的弱格式:
∇C·∇wdx-
∇
(8)
取有限维子空间Uh⊂H1(Ω),用Ch无限逼近C,其中Ch⊂Uh;得到Galerkin格式:
∇Ch·∇wdx-
∇
(9)
取为有限元节点个数;uj(t)为有限元空间下分片线性函数;φj为测试函数;t为有限元空间下分片线性函数和测试函数时间变量,得到:
∇
∇∇
(10)
交换积分和求和顺序,得到ADE有限元格式:
∇φj·∇φidx-
∇
(11)
式中,u′j(t)为有限元空间下分片线性函数导数;φi为测试函数。写成矩阵形式:
MX′t AX=b,
(12)
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(13)
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(14)
A=A1 A2,
(15)
∇φj·∇φidx,
(16)
∇·(εqφj)φidx,
(17)
式中,M为质量阵;X′t为对时间求导的解向量;A为最终形成的刚度阵;X为未知数组成的解向量;b为载荷向量;A1为扩散项的刚度阵、A2为对流项的刚度阵。
使用θ格式对时间项进行离散,得到:
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(18)
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(19)
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(20)
式中,下标m和m 1时间步;t为时间,min;θ为θ格式的参数,0~1。
2 试 验
2.1 试验材料和装置
试验材料包括砂、活性炭、有机膨润土,其粒级和真密度见表1。
表1 材料粒级与真密度
Table 1 Material particle size and density
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以100 g活性炭为基准,将砂与活性炭按质量比1∶1、2∶1、3∶1混合,根据GB/T 23561.4—2009《煤和岩石物理力学性质测定方法 第4部分:煤和岩石孔隙率计算方法》[23],测得不同质量比混合材料孔隙率,将混合材料装填入内径30 mm、有效长度250 mm的有机玻璃管,测定装填混合材料总质量。试验装置示意如图1所示,主要由清水和污染液、蠕动泵、渗透反应墙材料填充管、出流液收集器4部分组成。采取相同方法步骤,将砂与有机膨润土按质量比1∶1、2∶1、3∶1混合,测定混合材料孔隙率和装填质量,见表2。
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图1 穿透试验装置示意
Fig.1 Schematic diagram of the breakthrough experiment device
表2 混合材料质量与孔隙率
Table 2 Mixture mass and porosity
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2.2 试验方法
在渗透反应墙填充管底部先铺设1层54 μm尼龙滤布,再装填1层厚度30 mm、粒级-0.1 mm的石英砂,在石英砂层上铺1层孔径48 μm尼龙滤布;分别按试验设计要求将PRB墙体材料(砂、砂与有机膨润土、砂与活性炭)分多次装入填充管,每次填入后用塑料锤压实,继续装填直到将PRB墙体材料填至离管出口30 mm处,再次铺设尼龙滤布和填入石英砂。先用蠕动泵以1 mL/min流量从底部通入清水将内部填料润湿,充分润湿后将清水切换成质量浓度100 mg/L的苯酚溶液,流量10 mL/min,开始计时。全程在出口处收集出流液,测其浓度并记录时间。利用科学计算库Scipy中optimize模块调用有限元求解器,根据不同时间出流液浓度值进行穿透试验的数值反演,得到穿透曲线(Breakthrough curve,BTC)。
3 结果与分析
3.1 苯酚流经砂
苯酚流经充填砂的渗透反应墙穿透试验结果如图2所示。可知通入质量浓度100 mg/L苯酚溶液约30 min,出流液中检测到污染物苯酚;约40 min出流液中苯酚浓度急剧增大;100 min其浓度增大速度减缓;125 min质量浓度最大值100 mg/L,与污染源浓度相等,表明渗透反应墙已无法对苯酚发挥阻滞净化作用。根据ADE及试验时苯酚溶液在渗透反应墙中流速q(流速控制在1.41×10-2 m/min)对试验结果进行数值反演,出流液中苯酚质量浓度变化规律如图2中实线所示,数值反演得到ADE参数:R =3.45,D =5.79×10-5 m2/min,q=1.61×10-2 m/min。
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图2 苯酚流经充填砂的渗透反应墙穿透试验与数值反演
Fig.2 Breakthrough experiment and numerical inversion of phenol through PRB filled with sand
3.2 苯酚流经充填砂与有机膨润土的渗透反应墙
苯酚流经充填砂与有机膨润土混合材料渗透反应墙穿透试验结果如图3所示。砂与有机膨润土混合质量比依次为1∶1、2∶1和3∶1,穿透试验出流液中苯酚质量浓度达到渗透反应墙净化前苯酚溶液质量浓度1%的时间分别为380、290、180 min。经900 min穿透试验后,出流液中苯酚质量浓度分别为5.55、5.59和21.55 mg/L。发现随砂与有机膨润土混合质量比增大,溶液苯酚在渗透反应墙中穿透能力增加,穿透时间缩短,渗透反应墙对苯酚的吸附净化能力减小。
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图3 苯酚流经充填砂与有机膨润土的渗透反应墙穿透试验与数值反演
Fig.3 Breakthrough experiment and numerical inversion of phenol through PRB filled with sand and organic bentonite
苯酚流经充填砂与有机膨润土混合材料渗透反应墙穿透试验数值反演结果见表3。随渗透反应墙混合材料中砂与有机膨润土质量比增加,扩散系数D和流速q增加,主要由于混合材料中砂的粒度比有机膨润土大,质量比增大将导致混合材料整体孔隙率增大,对流体流动的阻力减小,渗流流速增大。对水动力弥散,扩散系数D和渗流速度q可由弥散度λ联系:D=λq。随渗透反应墙混合材料中砂与有机膨润土质量比增加,λ逐渐减小,与文献[24-25]中弥散度随多孔介质孔隙率增加而减小一致。
表3 充填砂与有机膨润土渗透反应墙穿透试验与数值反演结果
Table 3 Results of numerical inversion of breakthrough experiments of sand mixed with organic bentonite
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对比分析砂与有机膨润土不同质量比试验结果可知:砂与有机膨润土质量比小于2∶1时,尽管出流液中苯酚初检时间提前,但经900 min穿透试验时出流液中苯酚浓度基本不变,说明砂与有机膨润土质量比小于2∶1时,渗透反应墙混合材料孔隙率增加导致流体渗流速度q增加,加快苯酚对流扩散,但砂与有机膨润土混合材料对苯酚吸附作用阻滞了苯酚迁移,可有效发挥其净化作用。砂与有机膨润土质量比3∶1时,初检时间进一步缩短,且经900 min穿透试验时出流液中苯酚质量浓度达21.55 mg/L,远高于砂与有机膨润土质量比1∶1和2∶1,说明砂与有机膨润土质量比3∶1时渗透反应墙中有机膨润土数量不足,对苯酚阻滞能力显著减小,渗透反应墙对苯酚净化效果不显著。
试验还表明,非吸附净化材料(砂)与吸附净化材料(有机膨润土)质量比对苯酚在渗透反应墙中穿透能力影响显著,但非线性。砂与有机膨润土质量比2∶1时,试验结束时出流液中苯酚质量浓度5.59 mg/L,与砂和有机膨润土质量比1∶1时的5.55 mg/L接近;但质量比3∶1时,试验900 min时出流液中苯酚质量浓度达21.55 mg/L,远高于前二者。其主要由于:随着砂与有机膨润土质量比增加,渗透反应墙渗透性增强,污染液在墙体中渗流速度加快,导致苯酚以短时间完成穿透;课题组前期研究表明[26],有机膨润土对苯酚吸附速率较快,污染物浓度一定、吸附质数量足够条件下可有效阻滞污染物穿透;吸附质数量不足时,难以及时捕获污染物,导致其阻滞能力减小。由此推测,对苯酚在砂和有机膨润土组成的渗透反应墙中穿透时,二者质量比存在阈值,本研究结果阈值2∶1。质量比小于2∶1时,该渗透反应墙可有效阻滞净化苯酚污染物;质量比超过2∶1时,该混合材料对苯酚阻滞净化能力骤降。
3.3 苯酚流经充填砂与活性炭混的渗透反应墙
苯酚流经充填砂与活性炭混合材料渗透反应墙穿透试验结果和数值反演结果分别如图4和表4所示。随渗透反应墙混合材料中砂与活性炭质量比增大,出流液中苯酚初检测时间先延长后缩短,经900 min穿透试验时出流液中苯酚质量浓度先减小后增大。出现该现象主要与活性炭吸附特性及混合材料孔隙率有关。
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图4 苯酚流经充填砂与活性炭的渗透反应墙穿透试验与数值反演
Fig.4 Breakthrough experiment and numerical inversion of phenol through PRB filled with sand and activated carbon
表4 充填砂与活性炭的渗透反应墙穿透试验与数值反演结果
Table 4 Results of numerical inversion of breakthrough experiments of sand mixed with activated carbon
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当砂与活性炭质量比由1∶1增大到2∶1,砂(<0.1 mm)在粒度大的活性炭(1~2 mm)颗粒间充填更密实、混合材料孔隙率更小,增大了混合材料对溶液流动的渗流阻力,流速减小,初检时间延长。流速减小使苯酚在混合材料中停留时间延长,活性炭对苯酚吸附净化效果增加,使900 min时出流液中苯酚浓度减小。砂与活性炭质量比从2∶1增大到3∶1时,苯酚初检测时间缩短,900 min时出流液中苯酚浓度增大,原因在于:尽管砂在活性炭颗粒间充填更密实,使苯酚溶液在混合材料中渗流速度减小,但混合材料中有吸附净化能力的活性炭含量减小,对苯酚捕获能力和阻滞效果减弱。试验结果也表明,对于苯酚污染物的净化效果,当砂与活性炭质量比小于一定值时(本研究为2∶1)溶液渗流速度占主导;质量比大于2∶1时活性炭吸附性能占主导。
对比表3和表4可知与砂和活性炭混合材料相比,砂与有机膨润土混合材料对苯酚的阻滞净化效果更好,其出流液中苯酚初检时间远大于砂与活性炭混合材料时的初检时间,且渗流900 min时苯酚质量浓度也更低,与有机膨润土和活性炭对苯酚的吸附特性、混合材料渗透性等因素有关。由表3和表4可知砂与活性炭混合材料渗透性比砂与有机膨润土混合材料渗透性强。因此在构建PRB时,可根据砂、有机膨润土和活性炭的渗透特性、吸附特性等调节PRB墙体材料各组分质量比,实现对PRB渗透性和净化污染物的性能调控,获得最佳净化修复效果。
4 结 论
1)PRB墙体材料对其渗透特性影响显著。充填砂和有机膨润土时,随着砂和有机膨润土质量比增加,扩散系数和渗流速度增大,弥散度和延迟因子减小;充填砂和活性炭时,随着砂和活性炭质量比增加,扩散系数、渗流速度和延迟因子减小,弥散度增大。
2)PRB墙体材料性能对其阻滞苯酚的穿透影响大。砂与有机膨润土质量比增大,墙体材料孔隙率增大,有吸附性能有机膨润土组分减少,出流液中苯酚初检时间缩短;砂与活性炭质量比增大,墙体材料孔隙率减小,出流液中苯酚初检时间先增后减,且因砂与活性炭混合材料孔隙率大,活性炭吸附速率较慢,其阻滞效果比砂与有机膨润土混合材料差,苯酚初检时间短。
3)PRB墙体材料性能决定其对苯酚的吸附净化效果与机理。砂与有机膨润土构成的墙体材料,其混合材料质量比存在阈值(本试验条件阈值2∶1),当其质量比小于该阈值时,PRB对苯酚净化效果好,质量比大于该阈值时净化效果急剧下降;砂与活性炭构成的墙体材料,其混合材料质量比是决定PRB对苯酚吸附净化的主导因素,砂与活性炭质量比小于2∶1时,溶液渗流速度占主导,质量比大于2∶1时,活性炭的吸附性能占主导。
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Breakthrough behavior and numerical inversion of UCG organic pollutant phenol through PRB
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