基于热力学平衡计算的燃煤电厂烟气中SO3形态研究

于伟静，马 超，谭闻濒，崔 磊，李昌浩

(中国华电科工集团有限公司，北京 100000)

摘 要:SO3是燃煤电厂烟气排放常见污染物之一，对系统设备稳定运行和大气环境质量有较大影响。为深化相关研究，基于热力学及酸露点理论建立了SO3形态转化计算模型，计算了不同烟气温度、湿度和SO3浓度的形态特征，确定了常规燃煤电厂烟气中SO3形态的分布特征，结果表明：燃煤电厂烟气中SO3主要以SO3气体、H2SO4气体和H2SO4气溶胶3种形态存在，形态转化基于化学反应和物理反应2个过程，化学反应指气态SO3与H2O结合形成气态H2SO4的过程，物理反应指在烟气温度降至酸露点以下时气态H2SO4通过均相或非均相成核形成H2SO4气溶胶的过程。此外，假设烟气湿度为8%，烟气温度低于202 ℃时，全部以H2SO4形态存在；烟气温度高于495 ℃时，全部以SO3形态存在；烟气温度低于95 ℃时，基本以H2SO4气溶胶的形态存在。结合常规燃煤电厂烟气湿度和温度的分布情况，则SO3形态的分布特征为：烟气脱硝装置前段，主要以SO3气体形态存在；脱硝装置至空预器段，SO3气体和H2SO4气体共同存在；空预器至脱硫装置段，H2SO4气体和H2SO4气溶胶共同存在；脱硫装置后段主要以H2SO4气溶胶形态存在，粒径<0.1 μm。

关键词:燃煤电厂；热力学平衡；SO3；硫酸气体；硫酸气溶胶

0 引 言

根据《BP世界能源统计年鉴》(2020年版)[1]，中国2019年发电量为7 503.4 TWh，煤炭发电量为4 853.7 TWh，占比为64.69%，煤炭是我国最主要的发电能源。鉴于煤炭燃烧过程释放大量污染物，燃煤电厂是空气污染的重要来源之一。随着超低排放改造的推进，燃煤电厂常规污染物(SO2、颗粒物、NOx)排放浓度大幅下降[2]，但非常规污染物(Hg及其化合物等重金属、SO3等可凝结颗粒物等)的控制面临重大挑战[3]。SO3是燃煤电厂烟气排放常见污染物之一，主要来源于烟气中SO2的氧化，氧化部位在炉膛和脱硝装置(SCR)处，氧化率分别为0.5%～1.5%和0.25%～1.50%[4]。随着国内燃煤电厂超低排放改造的推进[5-6]，因脱硝催化剂用量增加[7]，烟气中SO3浓度增加，加之SO2排放浓度降低(不高于35 mg/m3)，SO3对系统设备和环境影响凸显[8-13]。部分国家对燃煤电厂SO3排放浓度进行限制[14]：美国22个州对燃煤电厂SO3的排放限值提出要求，其中14个州的排放限值低于6 mg/m3；德国燃煤电厂SOx(SO2+SO3)的排放限值为50 mg/m3；新加坡固定源SO3排放限值为10 mg/m3；根据DB 31/933—2015《大气污染综合排放标准》，上海市硫酸雾排放限值为5 mg/m3。

国内外学者对燃煤电厂SO3测量技术[10,12,15-19]、排放特性[9,14,20-23]、控制方法[13,24-30]等进行了大量理论和试验研究，建立了完整的理论和方法体系。国外学者提出了SO3与水蒸气反应的机理模型[31-32]，建立了SO3在湿法脱硫处行为模型[11,33]，探究了SO3浓度对烟气不透明度的影响[11,34]，而国内相关研究较少。国内部分学者认为燃煤电厂烟气中排放的SO3为SO3气体，缺乏SO3形态理论研究。国外学者如Stuart[15]、Hardman等[21]、Srivastava等[22]只进行简单概述，未进行详细的理论推导。本文基于热力学及酸露点相关理论建立了SO3形态转化计算模型，对燃煤电厂烟气中SO3的存在形态特征进行研究，为后续研究奠定基础。

1 计算模型

1.1 SO3形态变化

燃煤电厂烟气中SO3形态变化可分为化学反应和物理反应2个过程：化学反应指气态SO3与H2O结合形成气态H2SO4的过程；物理反应指烟气温度降至酸露点以下，气态H2SO4通过均相或非均相成核形成H2SO4气溶胶的过程。

1.2 化学反应理论

SO3在燃煤烟气中可发生式(1)反应。

SO3+H2OH2SO4，

(1)

其反应标准平衡常数为

(2)

式中：Kθ为标准平衡常数；P(H2SO4)为烟气中H2SO4分压，Pa；Pθ为标准状态压力，1.0×105Pa；P(H2O)为烟气中H2O的分压，Pa；P(SO3)为烟气中SO3分压，Pa。

假设P(H2SO4)/P(SO3)为Q，根据式(2)得

(3)

式中，ω为烟气中水蒸气体积分数，%；p为烟气压力，Pa。

假设H2SO4所占比例为F，则有

(4)

标准摩尔反应吉布斯函数为

(5)

式中，为标准摩尔反应吉布斯函数，J/mol；R为摩尔气体常数，取8.314 J/(mol·K)；T为烟气温度，K。

由式(2)～(5)可计算出F，其关键在于标准摩尔反应吉布斯函数的求解，计算公式为

(6)

式中，γ为反应计量系数；为标准摩尔生成吉布斯函数，J/mol。

(7)

式中，为标准摩尔反应焓，为标准摩尔反应熵，J/(mol·K)。

(8)

式中，为标准摩尔生成焓，J/mol。

(9)

式中，为标准摩尔生成熵，J/(mol·K)。

随温度变化的关系式分别为

(10)

(11)

关键在于ΔrCp,m求解，其计算式为

ΔrCp,m=∑γCp,m，

(12)

式中，ΔrCp,m为标准摩尔反应定压热容，J/(mol·K)；Cp,m为摩尔定压热容，J/(mol·K)。

Cp,m与T的函数关系式由实测数据拟合得到，通常呈现二次或三次多项式。

水的比热容与温度的函数关系[35]为

Cp(H2O)=29.16+14.19×10-3T-2.022×10-6T2。

(13)

SO3的比热容与温度的函数关系[36]为

Cp(SO3)=19.21+0.137 4T+1.176×

10-4T2-3.7×10-8T3。

(14)

H2SO4的比热容与温度的函数关系式未见相关文献，根据文献[37]，部分温度下气态硫酸的比热容见表1。

表1 不同温度下气态硫酸的比热容

Table 1 Specific heat capacity of sulfuric acid in gaseous form at different temperatures

温度/K比热容/(J·(mol·K)-1)温度/K比热容/(J·(mol·K)-1)298.1590.23530090.43535095.509400100.041450104.065500107.606600113.427700117.952800121.583900124.5961 000127.1601 100129.382

利用Origin软件进行拟合，如图1所示，可以看出拟合度0.999 1，则H2SO4比热容与温度的函数关系为

图1 硫酸比热容随温度变化的拟合曲线

Fig.1 Fitting curve of specific heat capacity of sulfuric acid with temperature

Cp(H2SO4)=57.712 98+0128 6T-5.984 68×10-5T2。

(15)

根据式(12)～(15)可计算标准摩尔反应定压热容为

ΔrCp,m=9.342 98-2.32×10-2T+5.977 52×

10-5T2-3.7×10-8T3。

(16)

1.3 物理反应理论

物理反应的理论基础是酸露点的计算[15,21]，公式为

(17)

2 结果及讨论

2.1 SO3的化学形态变化

2.1.1 模型结果

SO3化学形态特征如图2所示。可知SO3的化学形态与烟气温度、湿度有关，烟气温度越低、湿度越大，H2SO4所占比例越大。烟气湿度为8%，烟气温度为202 ℃，H2SO4所占比例为99.0%；烟气温度为495 ℃，H2SO4所占比例为1%。假设计算精度为±1%，则当烟气温度低于202 ℃时，全部以H2SO4形态存在；烟气温度高于495 ℃时，全部以SO3形态存在。

图2 SO3化学形态特征

Fig.2 Chemical morphological characteristics of SO3

2.1.2 模型验证

本模型通过计算标准摩尔反应熵和标准摩尔反应焓，通过式(7)推导标准摩尔反应吉布斯函数，其中部分公式为拟合公式。为验证模型推导的精确性，基于文献H2SO4、SO3、H2O的标准摩尔生成吉布斯函数(表2)[38]和式(6)，推导标准摩尔反应焓并与模型计算值进行比对，结果见表3。可知二者具有一致性，表明相关过程计算合理。

烟气湿度为8%，不同温度下，模型计算值与文献[21]相关数值对比如图3所示。可知二者具有一致性，表明本模型推理及计算正确，能用于评估燃煤电厂烟气中SO3的化学形态变化。

化合物标准摩尔生成吉布斯函数/(kJ·mol-1)300 K400 K500 K600 K700 K800 K900 K1 000 KH2SO4-652.859-624.986-596.048-566.661-537.062-507.364-476.548-440.854SO3-370.862-362.242-352.668-342.647-332.365-321.912-310.258-293.639H2O-228.500-223.901-219.051-214.007-208.812-203.496-198.083-192.590

公式标准摩尔反应吉布斯函数/(kJ·mol-1)300 K400 K500 K600 K700 K800 K900 K1 000 K(6)-53.497-38.843-24.329-10.0074.11518.04431.79345.375(7)-53.483-38.923-24.534-10.3063.77217.71231.52645.230

图3 计算值与文献值对比

Fig.3 Comparision between calculated value and literature value

2.2 SO3物理形态变化

烟气温度低于酸露点时，部分H2SO4气体会转化为气溶胶，主要有2种作用机制：一是以颗粒物为凝结核的非均相成核作用；二是通过均相成核形成H2SO4气溶胶[23]。酸露点变化如图4所示，影响SO3物理形态转变的主要因素为：烟气温度、烟气湿度和H2SO4气体浓度。

图4 酸露点变化

Fig.4 Acid dew point diagram

假设烟气湿度为8%，SO3浓度为20×10-6，酸露点为142.3 ℃。烟气湿度不变，随着烟气温度降低，SO3饱和浓度降低，原始浓度与饱和浓度的差值为H2SO4气溶胶浓度，可计算烟气中H2SO4气体与H2SO4气溶胶的比例，结果如图5所示。可知烟气温度低于95 ℃时，基本以H2SO4气溶胶的形式存在。

图5 SO3物理形态特征

Fig.5 Physical form characteristics of SO3

2.3 SO3全流程形态分析

燃煤电厂烟气中SO3形态取决于SO3浓度、烟气湿度和烟气温度。煤质不变情况下，SO3浓度稳定，且湿法脱硫前段烟气湿度恒定，形态由烟气温度决定；湿法脱硫后段由烟气湿度和烟气温度共同决定。某燃煤电厂某工况下烟温全流程分布如图6所示，结合形态计算模型，可得到SO3全流程形态分布，如图7所示。可知脱硝装置前段，主要以SO3气体形态存在；脱硝装置至空预器段，SO3气体和H2SO4气体共同存在；空预器至脱硫装置段，H2SO4气体和H2SO4气溶胶共同存在；脱硫装置后段主要以H2SO4气溶胶形态存在。

图6 烟温分布

Fig.6 Temperature distribution of flue gas

图7 SO3全流程形态分布

Fig.7 SO3 distribution in whole process of flue gas

H2SO4气体进入脱硫吸收塔后，烟气快速冷却至酸露点以下，由于共沸H2SO4-H2O体系具有极低的H2SO4平衡压力，导致气相中H2SO4气体的分压远大于H2SO4气体的平衡分压而出现极大的过饱和度(近101～102量级)，进而发生均相成核，形成大量亚微米级颗粒(<0.1 μm)，在浓度一定的情况下，可由对光的散射作用，形成蓝色烟羽[23,30]。

3 模型的应用性

3.1 SO3气体制备

目前，SO3气体主要通过SO2的氧化进行制备，包括臭氧法、催化氧化法，受氧化剂或催化剂性能影响大，且气体中含干扰性气体SO2。基于形态变化理论，可利用H2SO4受热分解制备SO3气体。

SO3气体制备系统如图8所示[39]，系统主要由气体混配装置、气体加热装置、硫酸溶液供给装置、硫酸溶液汽化装置、硫酸分解装置组成。控制汽化装置温度在150～200 ℃，分解装置温度在500～550 ℃，通过配气装置和硫酸溶液供给装置的调节，可配置不同浓度、不同载气的SO3气体。基于此机理的SO3气体制备已应用于多项SO3测量及控制研究中[9-10]。

图8 SO3气体制备系统

Fig.8 SO3 preparation system

3.2 SO3控制研究

SO3控制技术分为物理方法和化学方法2种，物理方法包含燃烧前脱硫、型煤固硫和安装WESP，化学方法主要是碱性吸收剂烟道喷射技术，而后者应用最为广泛。该技术在吸收剂种类、注射形式和注射位置等方面存在多种选择：吸收剂分为钠基、钙基、镁基等十余种，喷射方式分为浆液喷射和干粉喷射2种，喷射位置包括锅炉内、SCR装置入口、空预器入口、除尘器入口、脱硫装置入口4种[28]。

不同形态SO3与吸收剂的反应速率不同，进而影响烟气中SO3的去除效率。目前，国内外文献相关研究不足，可基于SO3的形态转化计算模型，开展相关热力学、动力学及试验研究，弥补相关短板。

4 结 论

1)燃煤电厂烟气中SO3主要以SO3气体、H2SO4气体和H2SO4气溶胶3种形态存在，主要取决于烟气温度、烟气湿度和SO3浓度。

2)SO3的形态变化可分为化学反应和物理反应2个过程，化学反应指气态SO3与H2O结合形成气态H2SO4的过程；物理反应指烟气温度降至酸露点以下，气态H2SO4通过均相或非均相成核形成H2SO4气溶胶的过程。

3)烟气湿度为8%，烟气温度低于202 ℃时，全部以H2SO4形态存在；烟气温度高于495 ℃时，全部以SO3形态存在；烟气温度低于95 ℃时，基本以H2SO4气溶胶的形式存在。

4)脱硝装置前段，主要以SO3气体形态存在；脱硝装置至空预器段，SO3气体和H2SO4气体共同存在；空预器至脱硫装置段，H2SO4气体和H2SO4气溶胶共同存在；脱硫装置后段主要以H2SO4气溶胶形态存在，粒径<0.1 μm。

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Reseach on SO3 morphological characteristics in flue gas of coal-fired power plants based on thermodynamic equilibrium calculation

YU Weijing,MA Chao,TAN Wenbin,CUI Lei,LI Changhao

(China Huadian Engineering Co.,Ltd.,Beijing 100000,China)

Abstract:SO3 is one of the common pollutants discharged from coal-fired power plants,which has a great impact on the stable operation of system equipment and the quality of atmospheric environment.In order to deepen the relevant research,SO3 morphologic transformation calculation model was established based on thermodynamics and acid dew point theory.The morphologic characteristics of different flue gas temperature,humidity and SO3 concentration were calculated,and the distribution characteristics of SO3 morphologic characteristics in flue gas from conventional coal-fired power plants were determined.The results show that SO3 in flue gas of coal-fired power plants is mainly composed of SO3 gas,H2SO4 gas and H2SO4 aerosol.The transformation of SO3 is based on chemical reaction and physical reaction.The chemical reaction is that SO3 gas reacts with H2O gas to H2SO4 gas and the physical reaction is that H2SO4 gas condenses to H2SO4 aerosol by homogeneous and heterogeneous nucleation when flue gas temperature is lower than dew point,respectively.In addition,assuming the valve of humidity is 8%,when the flue gas temperature is lower than 202 ℃,higher than 495 ℃ and lower than 95 ℃,SO3 exists in the form of H2SO4 gas,SO3 gas and H2SO4 aerosol,respectively.Furthermore,combined with the distribution of flue gas humidity and temperature in conventional coal-fired power plants,the distribution characteristics of SO3 are as follows:SO3 gas,SO3 gas and H2SO4 gas,H2SO4 gas and H2SO4 aerosol,H2SO4 aerosol exist the section ahead denitrification device,between denitrification device and air preheater,between air preheater and rear section of desulfurization unit,respectively.What is more,the particle size of H2SO4 aerosol is less than 0.1 μm.

Key words:coal-fired power plant;thermodynamic equilibrium;SO3;H2SO4 gas;H2SO4 aerosol

中图分类号:X511

文献标志码:A

文章编号:1006-6772(2020)06-0189-07

收稿日期:2019-07-13;责任编辑:白娅娜

DOI:10.13226/j.issn.1006-6772.19071301

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基金项目：中国华电集团重点科技研发项目(CHDKJ19-01-34)

作者简介:于伟静(1990—)，男，河北廊坊人，工程师，硕士，从事电力环保工作。E-mail：1204293732@qq.com

引用格式:于伟静，马超，谭闻濒,等.基于热力学平衡计算的燃煤电厂烟气中SO3形态研究[J].洁净煤技术，2020,26(6):189-195.

YU Weijing,MA Chao,TAN Wenbin，et al.Reseach on SO3 morphological characteristics in flue gas of coal-fired power plants based on thermodynamic equilibrium calculation[J].Clean Coal Technology，2020,26(6):189-195.