水煤浆制备工艺现状及发展趋势
0 引 言
水煤浆是一种应用广泛的煤基液态清洁燃料,通常由质量分数60%～70%煤,30%～40%水,配合少量辅助药剂制备[1-2]。由于其具备与石油类似的良好流动特性和燃烧效率,在管道运输、储运及燃烧方面体现出性能较强,最早被视作一种高效的代油燃料,可替代重油应用于电站大型锅炉,替代柴油应用于中小型燃油锅炉以及作为合成气的原料等[3-5]。
水煤浆制备过程通常可分为3个阶段：① 预处理阶段：该阶段主要通过煤炭分选工艺,去除原煤中夹杂的大量矸石和其他杂质,减轻高灰物料对原煤成浆过程的不利影响,且对于难成浆煤种,可增设直接加热改性、微波改性及水热改性等工艺,减少其内在水分和表面极性基团的数量,改善其成浆效果[6-9];② 破碎、磨矿阶段：该环节将原煤制成粗粒煤粉和细浆、超细浆,利用双峰级配、三峰级配等方式进行粒度级配,进而获得更大的堆积效率,提高浆体浓度[10-13];③ 混捏阶段：该阶段是将煤粉、细浆或超细浆、水和添加剂,给入搅拌机后获得成品水煤浆的最终阶段,添加剂的选取对成浆过程具有较大的影响[14-15]。通常,水煤浆添加剂可分为分散剂、稳定剂和助剂[16],其中,分散剂利用其在煤颗粒表面的吸附,改变了颗粒表面的润湿性、表面电位及颗粒间空间位阻,进而改善了水煤浆的流动特性[17-18],是最关键的水煤浆添加剂,市场上常用类型主要包括木质素系、萘系及聚羧酸系等阴离子型分散剂[19]。
水煤浆制备工艺直接影响成品水煤浆的燃烧和储运特性,笔者综述了近些年水煤浆制备工艺的相关研究,讨论了各工艺、技术的优缺点,介绍了传统水煤浆、废液水煤浆、固废水煤浆、生物质混合水煤浆的制备工艺,分析对比了常规锅炉、循环流化床锅炉以及气化炉等应用场景对水煤浆的性能要求,并对技术发展进行了展望。
1 不同类型水煤浆制备工艺
水煤浆按其有效燃烧组分,通常可分为传统水煤浆和环保水煤浆。传统水煤浆以煤炭作为全部燃烧组分,环保水煤浆以煤炭作为主体燃烧组分,搭配如生物质、废液及固废等物料作为辅助燃料。不同类型的水煤浆不仅在浆体性能上差异较大,在制备工艺上也存在明显不同,水煤浆制备流程如图1所示。
图1 水煤浆成浆过程[20]
Fig.1 Slurry forming process of coal water slurry[20]
1.1 传统水煤浆制备工艺
1.1.1 精煤水煤浆制备工艺
精煤水煤浆是由烟煤、无烟煤等变质程度较高的分选精煤制备而得,具备浓度大、流变性好及稳定性强等特点[5]。朱书全等[21]对19种不同变质程度煤的成浆性进行了探究,试验将煤的平均粒度控制在50 μm,堆积效率控制在70%,研究表明,气煤、焦煤、贫煤等烟煤,其水煤浆的定黏浓度(水煤浆黏度为1 000 mPa·s时的矿浆浓度)均高于65.5%;尉迟唯等[22]采用双峰级配制浆,将24种不同地区、不同变质程度的煤粒度分布控制在：280～154 μm占14%、154～74 μm占16%、小于74 μm占70%,采用β萘磺酸盐甲醛缩合物作为水煤浆分散剂,配制的焦煤、瘦煤水煤浆在浆体表观黏度为1 200 mPa·s时,成浆浓度达75%以上。总体而言,烟煤、无烟煤等中、高阶煤制备出的水煤浆具备较好的浆体性能,但自身价格高及存储容量相对较低限制了其在水煤浆领域的应用[23]。因此,开拓新的制浆煤源、研发新型制浆工艺,满足水煤浆产业化发展需求非常迫切。
1.1.2 低阶煤水煤浆制备工艺
低阶煤在我国储量丰富,占全国已探明煤炭储量的55%以上[24],具备极大开发潜力。低阶煤属于难制浆煤,发达的孔隙结构和表面大量的极性基团,导致其成浆性较差[25],自身丰富的内在水分影响其在管道中运输,增大运输成本[26]。因此,改善低阶煤的制浆效果是近些年水煤浆制备工艺的研究重点之一[27]。CHENG等[28]通过微波辐射对神华煤(亚烟煤)进行改性处理,在微波功率420 W,辐射时间20 s的最佳条件下,微波脱除了煤孔中大量内水,减少了煤粒表面极性基团的数目,使成浆浓度由未处理前的58.2%(表观黏度800 mPa·s),提升至62.1%;张光华等[8]采用阴离子型AKD改性剂和非离子型AKD改性剂对微波预处理后的新疆褐煤进行改性处理,在阴离子型AKD改性剂、非离子型AKD改性剂用量分别为1%、2%时,浆体的定黏浓度由未处理前的56.6%,分别增至61.0%和62.5%;吴君宏[6]通过水热处理对内水分16.4% 的小龙潭褐煤进行改性提质,原煤粒度控制在150 μm以下,之后给入反应釜中,维持300 ℃的终温加热1 h。改性提质后,原煤内在水分降至6.2%,浆体定黏浓度提升至61.9%。目前,物理改性和化学改性在以褐煤为代表的低阶煤提质方面具备较好的改性效果,但相关研究大多停留在实验室阶段,如何将其拓展到大规模工业应用,还需进一步探索,提高改性效率以及降低改性成本,可能是未来推进改性技术在低阶煤制浆工艺大规模工业应用的关键。
1.1.3 煤泥水煤浆制备工艺
煤泥是煤炭分选加工的副产品,具有粒度细、黏度大、水分高、灰分高、热值低等特点,将其制备为煤泥水煤浆,用作锅炉燃料或合成气原料为其洁净利用提供了一条重要途径[29-30]。曲剑午[31]探究了煤泥的粒度分布、灰分以及密度对其成浆特性的影响,并提出干法、湿法2种制浆工艺;梁霏飞等[32]对4种变质程度不同的煤泥,采用干法、湿法以及浮选后干法制浆3种不同制浆工艺,考察制浆工艺对煤泥成浆性的影响,并在干法制浆工艺下获得了最优制浆效果,浆体定黏浓度可达64.3%;靳建顺等[33]选用亚甲基二萘磺酸钠(NNO)作为分散剂对燕子山选煤厂煤泥进行成浆性探究,在最佳药剂用量1.2%下,矿浆定黏浓度达72.0%。随我国入选煤炭量逐年增加,煤泥的清洁、高效处理越来越关键,发展煤泥水煤浆的必要性也逐步提高。但现阶段,煤泥水分含量大、所含矿物质成分复杂及热值低等特点一定程度上制约了煤泥水煤浆的发展。因此,采用类似低阶煤提质处理提高成浆效果的方式可改善煤泥成浆性,推动其应用。
3种类型的传统水煤浆,由于其所选原煤煤质差异较大,因此在制浆工艺上也存在部分差异,如低阶煤水煤浆和煤泥水煤浆,其制浆原煤水分高、内部孔隙结构复杂,往往需增设物理或化学改性工艺以提高其成浆效果;精煤水煤浆其制备过程对分散剂的适应性较强,萘型分散剂、聚羧酸型分散剂及木质素型分散剂等多种类型分散剂均能使用,而低阶煤和煤泥水煤浆则大多选择萘系分散剂。
1.2 环保水煤浆制备工艺
近年来,随水煤浆制备技术的不断进步,可利用的制浆原料种类更广泛[34]。将废弃物和煤粉掺配后制成环保水煤浆作为燃烧、气化的原料,既可充分利用废弃物中所含的热值,又能降低处置成本,是其资源化综合利用的新途径[35-36]。按照掺配的废弃物种类不同,环保水煤浆制备工艺通常可分为：① 生物质水煤浆制备工艺;② 废液水煤浆制备工艺;③ 固废水煤浆制备工艺。
1.2.1 生物质水煤浆制备工艺
生物质有望在碳达峰、碳中和过程中扮演重要角色,将其与煤粉掺配后制备生物质水煤浆,是近年来生物质资源化利用的重要途径之一[37]。朱梦园等[38]选用城市污泥制备污泥水煤浆,采用干法制浆工艺,污泥添加量为10%,分散剂选取萘磺酸钠甲醛缩合物(NSF),在该制备工艺下,污泥水煤浆的定黏浓度为53.1%,密封静止7 d后,有少量软沉淀生成;RCA等[39]利用NaOH(浓度≥96%)对脱水后的城市污泥进行改性,发现使用碱性试剂对污泥改性后,污泥原本絮状结构和极性官能团遭到破坏,表面结构更致密,形成了具有一定强度的三维结构,提高了水煤浆的稳定性,而官能团的破坏则减少了污泥对添加剂的吸附,进而提高了水煤浆流动性;WANG等[40]将发酵后的药物残渣和神华煤掺配制备生物质水煤浆,并探讨药物残渣对水煤浆浆体性能的影响,试验将煤粉粒度控制在149 μm以下,选取甲醛聚合物作为分散剂,加入药物残渣8%时,浆体的定黏浓度为56.4%;周志军等[41]将农村废弃水稻秆烘干磨成粉末,以一定比例与粒度小于300 μm 的山东兖州精煤掺配制得水稻秆水煤浆,其定黏浓度可达60%以上,浆体稳定性在7 d内表现极佳;李科褡等[42] 用白酒酒糟与贵州无烟煤按不同比例掺混制备生物质水煤浆,最终在掺混3%(干基)酒糟,MF添加量为0.5%的最佳制浆条件下,水煤浆定黏浓度达到65.8%,稳定性在3 d以上。除上述几种生物质外,水生生物[43-45]、动物养殖废弃物[46]等生物质也可通过制备生物质水煤浆的方式来实现资源化利用,且随着水煤浆制备工艺的不断成熟,可通过水煤浆技术协同处理的生物质种类不断拓宽。
1.2.2 废液水煤浆制备工艺
据估计,我国工业废水约占全国废水排放总量的1/4[47-48],利用工业废水制备水煤浆,不仅工艺简单、成本低廉,还可利用废水中的某些成分促进水煤浆的成浆性能,是一种废水资源二次利用的新途径[49]。陈聪等[50]对焦化废水的成浆性能进行探究,选择神华煤作为试验煤样,并采用双峰级配工艺,所得水煤浆的最大成浆浓度(表观黏度1 000 mPa·s)可达61.1%;汪逸等[51]对煤气化过程中洗气工业段产生的有机废水的成浆性能进行了试验,所制浆体的最佳定黏浓度可达61.4%,浆体呈假塑性流体特征且具备较好的稳定性;刘静雅等[52]选择山西省某造纸厂的造纸黑液和内蒙杭锦旗煤(褐煤)进行水煤浆制备试验,探究黑液浓度对其成浆效果的影响,将造纸黑液浓度稀释至8.4%时,浆体的最大成浆浓度为62.8%,稳定性大于15 d;SHAO等[53]通过水煤浆技术协同处理酒精发酵废水,试验选择神府煤作制浆原煤,粒度控制在200 μm以下,并选择萘磺酸钠和木质素的混合物作为分散剂,所配制的酒精发酵废水水煤浆的最大浓度达65%。工业废水成分复杂,对水煤浆浆体特性的影响往往兼具抑制和促进作用。因此,在工业应用前,需多组试验定性确定废液对水煤浆成浆性、流变特性以及稳定性的影响,还需通过改性预处理工艺,对其进行改性提质,优化成浆性能。
1.2.3 固废水煤浆制备工艺
固体废弃物是指工业生产过程中产生的固体废物。类似于生物质和废液,固体废弃物也可通过水煤浆的协同处理,实现其资源化利用[54]。赵帅等[55]探究了含油污泥对水煤浆浆体性能的影响,试验将神华煤平均粒度控制在114.3 μm,并采用萘系添加剂(主要成分为β-萘磺酸盐甲醛缩合物),通过干法制浆工艺制备含油污泥水煤浆。结果表明,随着污泥添加量的增加,水煤浆的成浆性能逐渐降低,流变特性和稳定性提高,矿浆定黏浓度由污泥添加量0时的62.3%,降至污泥添加量5%时的58.4%;陈芝等[34]将二甲基甲酰胺(DMF,产生于革的合成过程)废液的精馏残渣与神华煤掺配制备水煤浆,探究添加剂种类和精馏残渣掺混量对浆体性能的影响,结果表明亚甲基双萘磺酸钠(NNO)与煤粉、精馏残渣掺混制浆的效果最好,且精馏残渣对水煤浆的成浆效果有不利影响;程时富等[56] 根据煤液化残渣的组成特点,将其二级萃余物掺混神东煤制备水煤浆,所得浆体的最大成浆浓度可达76.5%(浆体表观黏度为1 200 mPa·s),相较于单独采用神东煤配置的水煤浆(浆体表观黏度为1 179 mPa·s 时,质量分数为62.4%),成浆性能得到极大提高。现阶段,固废水煤浆的制备工艺还不成熟,未来研究重点应聚焦于提高现有固废水煤浆的制备工艺,以及拓展更多可掺配制浆的固废种类。
环保水煤浆作为一种废弃物协同处理的清洁、高效技术,在利用废弃物掺配制浆的同时还需针对废弃物的特点对传统制浆工艺进行适应性调整,如以生物质作为掺配制浆原料时,需对生物质进行脱水处理以提高成浆浓度;以工业废液作为制浆原料时,则需考虑废液的主要成分,进而确定最佳药剂。
2 终端应用方式对水煤浆制备工艺的要求
水煤浆通常可作为燃料,用于常规锅炉和循环流化床锅炉的燃烧发电[57],也可作为合成气的原料,用于气化炉以生产一氧化碳、氢气以及甲烷等合成气[58]。应用途径不同,对水煤浆的浆体性能要求不同,水煤浆制备工艺存在差异。
2.1 水煤浆在常规锅炉中的应用
水煤浆应用于传统燃油燃气锅炉的历史可追溯至20世纪80年代[59],作为应对石油危机的手段,水煤浆得到广泛推广。在我国,水煤浆最早作为燃油的替代燃料而广泛应用。因其热效率高、能耗低以及负荷调节能力强等特点[60],20世纪90年代后,我国出现了一批水煤浆锅炉,如江苏新沂制药20 t/h 水煤浆锅炉、格尔木藏青工业园75 t/h水煤浆锅炉[61]、南海发电一厂的200 MW水煤浆锅炉[62]和670 t/h水煤浆锅炉。
常规锅炉燃烧过程中,炉膛主燃烧区温度通常大于1 400 ℃[63],高温燃烧特性,使炉膛易出现强黏结性灰渣,以及严重的结焦现象。因此,在制备应用水煤浆时,制浆原煤应选择灰分低、矿物组成简单及灰熔融温度高,不易在炉膛内形成严重结渣现象的煤种,或采用分选工艺、深度脱灰工艺,如水热脱灰、浮选脱灰以及化学脱灰等[64-65],降低制浆原煤灰分,进而保证设备正常、稳定运转。
常规锅炉要求水煤浆的黏度低、粒度细,制备工艺上通常采用单段磨矿工艺,如图2所示。水煤浆在常规锅炉燃烧时,首先与空气通过燃烧器以射流方式进入炉膛,之后煤浆气流与炽热烟气产生强烈混合,水煤浆完成自身水分蒸发,并持续吸收燃烧室内热量最终实现着火燃烧。为保证在较短炉膛停留时间内获得较好的雾化效果,常规锅炉对水煤浆的浆体性能要求较高,入炉水煤浆的浆体黏度应小于1 000 mPa·s,且制浆原煤的平均粒度应小于45 μm[67] 。
图2 单段湿法制浆工艺流程[66]
Fig.2 Single stage wet pulping process[66]
作为水煤浆主要应用途径之一,常规锅炉可较好发挥水煤浆的燃烧特性,获得较高的燃烧效率及较稳定的燃烧过程,且水煤浆的液态形式也一定程度上降低常规锅炉SO2、NOx等污染物排放,降低烟气处理难度。但锅炉自身对水煤浆黏度、粒度要求严格,对制浆原煤适应性差,制约了水煤浆技术应用,目前这种燃烧方式已被循环流化床锅炉取代。
2.2 水煤浆在循环流化床锅炉中的应用
以水煤浆作为燃料的循环流化床锅炉(Circulating Fluidized Bed Boiler,CFB)具有较强发展潜力,低温燃烧降低了NOx的原始生成,通过炉内掺烧石灰石可低成本脱除SO2。国内也出现了多种容量等级的水煤浆CFB锅炉,早期多为小容量锅炉,如胜利电厂7 MW水煤浆CFB锅炉、滨南社区14 MW水煤浆CFB锅炉,近10 a来水煤浆CFB锅炉的容量等级不断提升,青岛特利尔、太原锅炉厂、山东华源锅炉厂等单位先后建成了如山东东营供热站4×70 MW工程、东营秋月湖供热站4×70 MW工程、济南莲花山2×70 MW工程等一批大型化项目,燃用水煤浆CFB锅炉的工艺流程如图3所示。
图3 燃用水煤浆CFB锅炉工艺流程[68]
Fig.3 Process flow of CFB boiler burning coal water slurry[68]
CFB锅炉对制浆原煤灰分、灰熔融温度等有更好包容性,可用于制浆的煤种相较常规锅炉更广泛。CFB锅炉燃烧过程中,炉膛温度850～950 ℃,低温燃烧特性不仅使CFB锅炉具备较低的NOx排放量,还使炉膛内强黏结性灰渣含量降低,结焦现象减少,且CFB锅炉可采用不排渣的运行方式,既减少大密度床料的消耗,又避免可燃物的排渣损失,提高了燃烧效率。因此,对于灰分高、矿物组成复杂及灰熔融温度低,易在炉膛内形成严重结渣现象的煤种,CFB锅炉仍具备较好的适应性,相关研究表明,CFB锅炉所用的燃煤灰分通常可放宽至30%～40%[69]。
CFB锅炉独特的流化悬浮燃烧方式,放宽了对水煤浆粒度和黏度的要求,表现为采用双峰级配或三峰级配方式,对水煤浆颗粒堆积效率进行优化时,可适当增大粗粒级的粒度上限,使级配后煤粉粒度分布更宽泛,制浆原煤的颗粒粒度拓宽至2 mm,进而降低了磨机能耗,节省了制浆成本。由于CFB锅炉对水煤浆的浆体性能要求低,对制浆原煤适应性强,是水煤浆技术的主要应用途径之一,随着对锅炉本体、辅机设以及烟风系统、燃料供应系统的进一步优化,未来水煤浆CFB锅炉的容量等级和运行经济性还有一定提升空间。
2.3 水煤浆在气化炉中的应用
煤气化技术是煤炭清洁高效利用的关键技术,也是开发煤基化学产品(如化肥、甲醇、烯烃、芳烃、乙二醇等)、煤基清洁燃料(如石油、天然气等)、IGCC发电、多联产系统、制氢等其他加工业的核心技术[70-71]。煤气化过程中,按照给料方式的不同,可分为干法煤粉给料和湿法水煤浆给料[72-73],其中水煤浆的液态形式有利于输送调整和加压气化反应,通过调整水煤浆的浓度和组成,可有效改变气化效率和合成气的组成[74],此外,湿法给料方式还可有效防止原料散落和自燃,提高操作安全性[75]。
目前使用的工业化煤气化炉型种类繁多,其中采用水煤浆气化技术的主要包括德士古(Texace)气化炉、多喷嘴对置式气化炉及晋华炉。以Texace水煤浆气化技术为例,水煤浆首先需与气化剂通过烧嘴混合后呈雾状同向或并流喷入气化燃烧室内,之后在极短时间内完成升温、裂解、燃烧以及转化等一系列物理、化学过程,生成以CO、H2、CO2和水蒸气为主的粗煤气。由于水煤浆需在Texace气化炉中短暂停留时间内完成复杂的相态转化,因此为提高水煤浆气化效果,往往需严格把控水煤浆制备工艺,以获得浆体性能较好的水煤浆,具体表现为：
1)气化水煤浆的浆体浓度高、反应活性好,制备过程中应选择成浆性较好的高阶煤,或采用改性方式对低阶煤进行提质处理,改善其成浆性能。水煤浆气化效率与其浆体浓度和反应活性直接相关,浆体浓度越高,水分越少,气化过程中消耗的气化潜热也相应减少,气化效率提高;反应活性则直接影响水煤浆在气化燃烧室内的气化程度,反应活性较好的水煤浆能在短暂停留时间内充分气化。
2)为保证较好的雾化效果,气化水煤浆要求水煤浆颗粒的细粒度、低浆体黏度,因此在水煤浆制备过程中,需采用分级研磨或三峰级配的手段,降低浆体黏度,并适当缩小粗粒级颗粒的粒度上限,将煤粉颗粒的整体粒度分布控制在较低水平,常规的双峰、三峰级配制浆工艺如图4、5所示。
图4 双峰级配水煤浆制备工艺流程[76]
Fig.4 CWM preparation process of the two peak grading[76]
图5 三峰级配水煤浆制备工艺流程[77]
Fig.5 CWM preparation process of the three peak grading[77]
3)用于制备气化水煤浆的煤种灰熔融温度应≤1 200 ℃,因此制浆原煤应选择灰熔融温度较低的煤种,或在制浆前通过分选、深度脱灰工艺等降低原煤灰分。采用气流床加压气化方式的气化炉,大多选择液态排渣方式,煤中灰分在较低温度下形成熔融态灰渣,沿壁面通过排渣口流出气化炉燃烧室。当制浆煤种的灰熔融温度较高,接近或超过气化温度时,由于其熔融过程不能充分进行,进而导致锅炉水冷壁上出现严重的结垢和结渣[78],往往需采用固态排渣炉或掺加助熔剂等手段来辅助降低煤灰渣熔点[79]。因此,选择灰熔融温度低的煤种,或对现有煤种在制浆前通过分选工艺或深度脱灰工艺降低其自身灰分,进而用于气化水煤浆制备,更有利于设备的安全、稳定运行。
现阶段,水煤浆气化工艺已较成熟,可满足水煤浆的清洁、高效利用,但现有气化炉普遍存在与常规锅炉相似的缺陷,即对水煤浆浆体性能要求高,对制浆煤种适应性差等。因此,提高气化炉对水煤浆的适应能力,是未来水煤浆气化工艺的重要探索方向。
3 结 语
作为我国重点发展的洁净煤技术之一,水煤浆技术在节能、减排等方面均彰显出自身独特优势。水煤浆制备工艺决定了水煤浆的浆体性能,直接影响水煤浆技术在燃烧、气化等方面的应用,现阶段我国水煤浆制备工艺虽已较成熟,但部分环节仍存在可优化、可拓新的发展空间。因此,为进一步完善我国水煤浆的制备工艺,推动水煤浆技术大规模工业应用,未来水煤浆制备工艺的发展方向可集中在：
1)探索新型、易工业化的低阶煤改性提质方法。当前,实验室范围内已通过热力改性、试剂改性等探索出一些可行技术方法,下一步应逐步尝试开展半工业和工业化试验验证,提高改性提质效果,扩大其应用领域。
2)拓展可掺配制浆的废弃物种类。与煤炭掺配后制成水煤浆,应用于燃烧、气化等环节,是近年废弃物资源化利用的一种行之有效的处理手段,因此,拓展可掺配制浆的废弃物种类,也是未来水煤浆制备工艺应重点发展的方向之一。
3)探究加入超细颗粒的对浆体特性的影响规律。超细颗粒的加入能进一步填充煤颗粒间的孔隙,理论上可提高浆体浓度,改善浆体特性,但粒度细化会对颗粒理化性质产生较大影响,从而改变分散剂在煤颗粒表面的吸附及煤颗粒间的分散、团聚状态,进而对浆体特性产生未知影响,需进一步探究加入超细颗粒的对浆体特性的影响规律。
4)大力发展CFB锅炉水煤浆燃烧技术。CFB锅炉是水煤浆清洁高效燃烧的重要方式,在城区居民热力供应等领域应用场景广泛及商业价值极高。
5)进一步提高应用于气化炉水煤浆的浓度。水煤浆浓度直接影响其气化效率,但较高的浓度往往会增大浆体黏度,影响雾化效果,因此,如何在较低浆体黏度下,获得较高的浆体浓度,是未来水煤浆气化工艺的重要研究内容。
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Current situation and development trend of coal water slurry preparation technology
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ZHANG Guoqing,DU Shanzhou,HUANG Yongbo,et al.Current situation and development trend of coal water slurry preparation technology[J].Clean Coal Technology,2023,29(5)：133-142.
